蒙特卡罗背散射能谱原理

蒙特卡罗背散射能谱原理
本文编写了一组利用蒙特卡罗（Monte Carlo）方法运用Corteo物理思路模拟氦离子入射到单层及多层靶的背散射能谱拟合程序，将模拟结果与SIMNRA 软件和实验数据结果比对。

论文讨论了1).W,Be,Mo单层靶的模拟与SIMNRA
软件结果的拟合，发现背散射能谱拟合程序与标准RBS能谱在高能处符合很好，且在低能处程序模拟值比标准值大，三种单元素厚靶的拟合都取得理想结果。

2).InGaN与SiC多层靶的实验能谱与两种模拟能谱的拟合，背散射拟合程序与标准谱形状相似，但程序的自由程随机性不能很好体现出来。

今后将对多层靶再进行划分多层，编写新的拟合程序，以求能够与实验能谱更好拟合，以便实际应用。

1.1离子束分析研究意义
当今世界正是科学技术迅猛发展的时候，各种创新思想正在一步步由假想变为现实。

材料、能源与信息并列为现代科学技术的三大支柱，人类衣食住行方方面面均离不开现代科技的发展与利用。

材料包括材料元素及各种物质组成原子的性质直接影响并决定着材料的各种性能，所以通过研究离子束分析方法能够很好地对材料中重元素深度进行分析，并通过模拟软件可得到较直观的内部信息。

离子束分析总的来说是以离子束作为工具，通过它与物质相互作用来判断物质中元素组成及结构的一门学科。

具体来说是利用某一特定能量的离子（如：质子、α离子及其他重离子）束去轰击样品，使样品中的元素发生激发、电离、发射、核反应和自身散射等过程，通过测量这些过程中产生射线的能量和强度来确定样品中元素的种类和含量的一门学科。

离子束分析技术根据离子-原子核与离子-原子相互作用机制主要划分为：核反应分析(NRA),质子X荧光分析（PIXE），卢瑟福背散射分析（RBS）等。

其中背散射分析是七十年代蓬勃发展起来的一种离子束分析技术。

主要用于对样品元素的定性、定量和深度分布分析,在离子注入、薄膜技术及半导体和其他新型材料研究和生产方面，都表现出优异的特点。

卢瑟福背散射（记作RBS）是快速运动的入射离子受静止的靶原子核的库仑排斥作用而发生散射的大角度库伦散射现象。

卢瑟福背散射有时也被叫做库仑散
射，因为它涉及的位势是库仑位势。

通过对散射离子能量的测量，可以确定靶原子的质量。

通过对散射产额的测量，可以定量地确定靶原子的含量。

通过对散射离子的能谱测量，可以确定靶原子的深度分布。

1.2 国内外研究现状及研究方法
1.2.1 卢瑟福背散射分析的历史发展
卢瑟福背散射分析是固体表面层和薄膜的简便、定量、可靠、非破坏性分析方法, 是诸多的离子束分析技术中应用最为广泛的一种微分析技术。

从背散射现象的发现到广泛应用经历了几十年的不断实践与创新，才使得RBS得到大力发展与应用。

1909年，盖革和马斯顿观察到了α粒子散射实验现象；1911年，卢瑟福揭示了该现象，确定了原子的核式结构模型，为现代物理发展奠定了基石并促进玻尔模型的提出；1957年，茹宾首次利用质子和氘束分析手机在滤膜上的烟尘离子的成分；1967年，美国测量员5号空间飞船发回月球表面背散射分析结果。

19世纪70年代,固态硅探测器的发明使RBS成为一种很受欢迎的实验方法。

从20世纪60年代中后期首次应用RBS于月球表面元素成分分析至今,RBS 已发展成为一种常规的杂质成分、含量及深度分布、膜厚度分析手段,在材料、微电子、薄膜物理、能源等交叉学科领域的研究中,都有着重要的作用。

随着背散射分析方法的逐渐熟练使用，人们已经掌握元素深度分布信息的测定，在此基础上还有人通过编程运用计算机模拟卢瑟福背散射现象，对散射过程中各实验数据做进一步分析，可得到靶元素对某种特定离子的阻止本领和不同种类离子入射到靶样品中的背散射能谱以及未知靶元素相关信息等重要信息。

1.2.2 卢瑟福背散射模拟分析研究方法
对卢瑟福背散射过程的模拟采用计算机模拟来实现。

所谓计算机模拟是通过建立研究对象的数学模型或描述模型，设置实验环境，并在计算机上加以体现和实验，以理解模拟程序和实验结果，用计算机对实验数据进行处理。

对卢瑟福背散射实验的模拟程序应用它的动态效果还原整个实验的过程，并获取相应类似的实验结果。

这不仅减少了真实实验的操作难度与实验的器材成本，还排除了真实实验不可预料的突发状况的可能性，并大大节省了数据处理的时间。

本实验就是通过著名的卢瑟福散射公式进行直接抽样，从而建立确定的统计模型，描述离子与靶材料原子多次散射过程，从而给出精确的背散射能谱。

在离子束分析技术中，带电离子在物质中输运过程的模拟是关键问题。

国际上，带电离子“详细历史法”( detailed history) 是研究热门，不断有新的程序出现，同时越来越多的基于蒙特卡罗方法编写的程序和软件如SRIM[1,2]，Corteo[3]，RUMP[4]，Geant4[5]等都得到广泛应用。

SRIM是由Ziegler等人开发的一套计算带电离子在物质中的阻止本领与输运过程的蒙卡模拟程序，采用普适势ZBL（Ziegler-Biersack-Littmark）理论。

TRIM是其中的计算均匀致密靶材料的离子输运计算模块，是目前公认的标准的详细历史计算程序。

Corteo程序是加拿大蒙特利尔大学Francois Schiettekatte开发的一个离子输运快速模拟程序，理论基础与TRIM程序基本相同，只是其将散射角提前计算并储存在列表中,需要时通过索引(index)得出，而不是对每一次直接计算（TRIM），这样提高了对计算精度影响很小的情况下的计算效率。

Geant4是高能物理协会开发的模拟粒子运输的蒙特卡罗通用程序包。

基于Geant4程序源代码开放的特点，使用者可以构造不同的物理模型。

RUMP程序也是从国外引进的基于蒙特卡罗原理的专为模拟RBS实验谱而设计的软件。

RUMP运行时可对软件载入所需的背散射截面数据或新的阻止本领数据以实现非卢瑟福背散射模拟或重离子背散射模拟。

由于RUMP工作环境是采取一种命令式的对话，并搭配有在线帮助信息提示系统，所以RUMP 在谱数据处理和谱图绘制方面有很大优势。

以上几种均是基于蒙特卡罗方法开发的程序或软件，在此介绍一种不基于蒙特卡罗方法的程序SIMNRA[7]。

SIMNRA是德国Max-Planck研究所开发的计算机拟合程序，包含了常见离子在不同材料中的电子阻止本领和散射截面数据，用来分析卢瑟福散射截面和离子在靶材料中的组织本领，并将能谱转换为元素的深度分布从而实现高精度的深度分布测量。

使用时只需初步设定相关探测参量，即可进行模拟给出拟合谱，软件可自动调整薄膜组分及实验谱对照，直接给出与实验谱匹配一致的曲线，从而得到分析结果。

由于SIMNRA运用的是经典卢瑟福散射过程，未考虑离子在靶中的多次散射过程，故得到一条连续背散射能谱。

上面提到的蒙特卡罗方法，又叫统计模拟法、随机抽样技术，是一种以概率统计理论为指导的数值计算方法，常常被用来解决很多计算问题。

蒙特卡罗方法的基本思想是：方便求解数学、物理、工程技术以及管理等方面的问题。

应用蒙特卡罗方法首先建立一个概率模型或随机过程，使某参数如概率分布或数学期望等于问题的解；然后观察过程或对模型抽样试验来计算所求参数的统计特征，再用算术平均值近似为结果的解。

处理随机性问题，有时还可以根据实际物理背景的概率统计特征，用计算机程序直接进行抽样试验，从而得到问题的解答。

蒙特卡罗方法有许多的优点[8]：（1）程序模拟背散射受几何条件的限制小；
(2)能够较逼真地描述具有随机性质的离子与靶物质碰撞过程；(3)可以同时计算
大量入射离子与不同靶材料的物理碰撞过程；(4)容易确定计算机模拟过程带来的误差；(5)相较于真是实验，编写程序易于实现。

蒙特卡罗方法所特有的优点，使得它的应用范围越来越广。

基于以上诸多优点，本论文就是使用蒙特卡罗方法来对卢瑟福背散射现象进行模拟。

1.3本论文工作简介
卢瑟福背散射在材料中的重元素深度分析方面有重要的应用。

但其必须借助计算机模拟程序来提供能谱的响应函数，才能完成实验能谱的分析。

目前的能谱模拟程序并未考虑入射离子在材料中的多次散射现象。

因此，无法给出精确的背散射能谱响应函数。

但是，在离子在靶物质中穿行的实际过程中，离子刚入射到靶材料时能量高、速度大，发生背散射几率较小，在靶中发生多次散射碰撞损失能量速度减小后才发生背散射经探测器探测到。

本毕业设计结合上述实验需求，引用Corteo离子发生多次散射的传输思想，利用蒙特卡罗方法来描述离子与靶材料原子的多次散射过程，通过模拟大量离子在靶材料中多次散射后经探测器测得的背散射几率与入射离子能量之间的关系，从而可以给出更为精确的背散射能谱。

同时，根据模拟得到的能谱响应函数，利用ROOT软件包提供的拟合软件，进一步开发解谱程序。

将实验结果与卢瑟福散射结果（SIMNRA）作比较，论文研究结果将提高背散射分析的便捷性和准确性。

第二章物理原理
卢瑟福背散射分析（Rutherford backscattering Spectrometry,RBS）有时被称为高能离子散射谱学，是一种离子束分析技术，被用来分析、测量材料的结构和组分而广泛应用在材料科学中。

通过将一束确定能量的高能粒子束（通常是质子或氦离子）打到待分析材料样品中，探测背向反射离子（散射角>90。

）的能量，即可确定靶原子的类别、含量和深度分布信息。

本章对卢瑟福背散射谱学基本原理做一些简单介绍。

2.1 基本原理
当一束能量Mev量级的离子（通常用α粒子）入射到靶物质中，与靶原子或原子核发生弹性碰撞(如图 2.1a)。

由于离子刚入射时能量高速度大，大部分离
子沿入射方向穿透进去，还与靶原子电子发生碰撞逐渐损失能量停在靶中；但是有极小部分离子由于靶原子核库伦排斥作用发生大角度散射，从背向（散射角>90。

）散射出来。

这些入射离子与靶原子核之间的大角度库伦散射现象称为卢瑟福背散射（记作RBS）。

入射离子与靶原子弹性碰撞的运动学关系决定能量转移大小，通过对这些背散射离子能量的测量可以确定靶原子的质量。

在碰撞前后带电粒子穿透靶物质的深度决定了带电粒子能损大小，通过对能谱测量还可确定发生碰撞的靶原子在样品中的深度分布。

在碰撞时，靶原子浓度和截面决定了散射产额的多少，通过测定背散射离子的总计数，可以确定靶原子的浓度。

背散射运动学因子，背散射散射截面和能量损失因子是背散射分析的三个主要参量，它们分别关系着背散射分析的质量分辨能力、原子浓度的定量分析和深度分辨能力[9]。

图2.1a 背散射谱仪系统
图2.1b 离子与靶原子的弹性碰撞过程
2.2背散射运动学因子
运动学因子[9]为与靶原子弹性碰撞后散射离子能量与入射离子初始能量的比值，由被分析的靶元素原子质量所决定。

将某单一能量离子束打到真空靶室中的靶样品上，使其能量低到不足以与靶核发生核反应的条件以下，入射离子和靶原子核发生(如图2.1b 所示)弹性碰撞。

设入射粒子的质量M1,能量E0和速度V0,靶原子的质量M2，散射粒子能量E1，速度V1和散射角θ。

对于背散射分析我们只考虑M1<M2的情况，因为当M1=M2时，最大散射角度θmax=90度，当M1>M2,则不能发生背散射事件。

在实验室坐标系中，由动量和能量守恒可得：
2212sin 2122cos 1
101⎥⎥⎥⎦⎤⎢⎢⎢⎣⎡+-+===M M M M M K E E K KE E θθ即 我们称K 为运动学因子。

从上式可以看出K 只与M1，M2和θ有关，即运动学因子只与入射离子与靶原子的质量比M1/M2以及散射角度θ有关。

靶原子质量越大，离子散射能量也越大。

同时散射离子能量差值越大，越容易将不同质量的靶原子区别开来。

因此，当入射离子和散射角确定时，对散射离子的能量分析便可确定物质的组成成分。

故可利用卢瑟福背散射谱（RBS ）可以分析材料的组成成分。

2.3背散射截面
对一定数目的入射离子，从靶样品散射进入探测器测量立体角范围内的离子数目与微分散射截面相关。

当入射离子与靶原子发生弹性碰撞，通过库伦相互作用发生散射，因此可用卢瑟福散射公式[10]来表示。

在背散射分析中，在某一角度出现散射粒子即被探测器记录到的散射事件的几率---微分散射截面Ωd d /σ。

因为探测器所张的立体角Ω是有限的，故取这小立体角范围内的
平均微分散射截面为： ⎰ΩΩΩ
Ω=d d d σθσ1)(. （当Ω很小时，Ω
→d d σσ ）
在RBS 分析中，在库伦排斥力作用下的入射离子与靶原子核间的弹性散射过程，微分散射截面公式可写为：
21]2)sin 2
1(1[2}21]2)sin 21(1[{cos 22sin 22212041θθθθπξσM M M M E e Z Z d d --+⎪⎪⎪⎭⎫ ⎝⎛⎪⎪⎭⎫ ⎝⎛=Ω 其中入射离子能量E 用MeV 表示，Ωd d /σ用mb/sr 或10-24cm2/sr 。

这是在实验室坐标系下入射离子质量小于靶原子质量的截面表达式，式中Z1、Z2和M1、M2分别为入射离子和靶原子电荷数和质量；θ为实验室系下的散射角。

本公式考虑到碰撞时靶核的反冲现象，引进了修正项2
)04π1(ξ。

由于卢瑟福散射截面是已经测量得到的已知量，因此可以通过对散射粒子产额的测定对来定量分析靶原子在样品中的浓度。

靶原子核电荷量Z 2越大，散射截面σ
越大，因此离子背散射分析对样品中的重杂质分析较为灵敏。

根据上式给出实验室系统卢瑟福背散射截面：
212sin 21224sin 22cos 2212sin 21222][21*61837436.5][⎪⎭⎫ ⎝⎛-⎪⎭⎪⎬⎫⎪⎩⎪⎨⎧+⎪⎭⎫ ⎝⎛-⎪⎪⎭⎫ ⎝⎛=θθθθσM M M M M M keV E Z Z e mb R
但是实验测量表明在高能和低能处入射离子与靶原子的卢瑟福散射截面与实际散射截面有偏差。

低能偏差是由部分原子核电荷被核外电子壳层屏蔽[12-14]引起的对这种屏蔽考虑到修正因子F ，则原截面公式表示为
R F σσ=
对θ>90°时使用L ’Ecuyer 提出的修正因子有[13]
CM E Z Z Ecuyer L F 342104873.01'-=
CM E 是质心系下的能量。

在离子束分析中使用特定能量时，对背散射角θ>90°的修正系数通常很小。

例如1MeV 4He 打在金靶上，此时修正只有约
3.5%。

L ’Ecuyer 提出的修正因子是第一阶修正，而并未考虑散射角度θ的影
响。

对θ<90°时，上式Ecuyer L F '将小于卢瑟福散射截面的必要修正。

于是另一个更为准确的依赖于角度和能量的修正因子被Andersen 等人提出[12]
222/sin 211121211⎥⎥⎥⎦⎤⎢⎢⎢⎣⎡⎪⎪⎭⎫ ⎝⎛++⎪⎪⎭⎫ ⎝⎛+=CM CM E V CM E V CM E V Andersen F θ
CM θ是质心系下的散射中心。

动能的增量V1由下式给出
213223212104873.0][1⎪⎭⎫ ⎝⎛+=Z Z Z Z keV V
2.4背散射能量损失因子
前面介绍的运动学因子和微分散射截面，都是针对某一确定能量的入射粒子讨论的，即只考虑在很薄靶样品中的入射粒子与原子的碰撞情况。

在极薄样品中，可忽略带电粒子在穿透薄样品过程中的能量变化。

但对于较厚样品，带电粒子在穿透靶物质时的能损就不可忽略，必须要考虑能损对散射产额和散射离子能量以及能谱造成的影响。

离子在靶样品入射或出射路径传输时，要与靶原子电子发生电离或激发等非弹性碰撞，并带来电离能量损失。

设入射方向和散射方向与样品表面的法线之间的夹角分别为θ1和θ2(见图
2.2背散射几何关系)，散射角为θ。

图2.2 背散射几何和散射能量与深度的关系
假设初始能量为E0的入射离子打到样品中，在样品表面发生散射的离子能量为KE0，进入到靶内深度x 处入射离子，与原子核发生背散射之前的能量为
E
dx in
x E E ⎰⎪⎭⎫ ⎝⎛-=1cos /0dx dE 0θ， 式中in
dx dE ⎪⎪⎭⎫ ⎝⎛为离子在靶物质中入射路径上的阻止本领。

在x 深度处与靶原子核发生背散射后，离子能量为KE 。

背散射离子穿出靶物质时的出射路径上也会损失能量。

在散射角θ方向从靶物质表面穿出的能量E1为
dx out
x KE E ⎰⎪⎭⎫ ⎝⎛-=2cos /0dx dE 1θ， 式中out dx dE ⎪⎪⎭⎫ ⎝
⎛为离子在靶物质中入出射路径上的阻止本领。

in dx dE ⎪⎪⎭⎫ ⎝⎛和out
dx dE ⎪⎪⎭⎫ ⎝⎛均是能量的函数。

于是，在样品表面发生背散射经探测器探测到的离子能量KE 0与在靶中x 深度处发生背散射经探测器探测到的的离子能量E 1之间能量差为
dx out
x dx dE dx in x dx dE K E KE E ⎰⎪⎭⎫ ⎝⎛+⎰⎪⎭⎫ ⎝⎛=-=∆2cos /01cos /010θθ，
E ∆表示入射离子在穿进和穿出靶样品过程中能量损失总和，其与深度有关。

图 2.3 背散射分析中的dx dE
与能量的关系
对E ∆计算有表面能量近似法、平均能量近似法、数值积分法等方法处理，在此介绍前两种。

（1）表面能量近似法 分析不是很厚的样品（深度小于几百nm ），粒子穿透样品过程中速度变化不大，几乎不损失能量。

可把in dx dE ⎪⎪⎭⎫ ⎝⎛和out dx dE ⎪⎪⎭⎫ ⎝⎛近似当作常数处理，即用样品表面能量近似计算。

把能量为E0时阻止本领的0E dx dE 替代in dx dE ⎪⎪⎭⎫ ⎝⎛；把在样品表面散射后的能量为KE0时的阻止本领0KE dx dE 代替out dx dE ⎪⎪⎭⎫ ⎝⎛（如图2.3所示）。

运用上述近似，E ∆就可写为
[]x S x dx dE dx dE K E KE E ⋅=⋅⎥⎥⎦
⎤⎢⎢⎣⎡+=∆02100cos 1cos θθ 式中[S0]即为背散射能量损失因子。

从公式可看出，E ∆与x 有线性关系，即卢瑟福背散射能谱的能量与深度具有线性关系。

（2）平均能量近似法（本论文使用） 除了用表面能量近似，我们还可以把in dx dE ⎪⎭⎫ ⎝⎛和out dx dE ⎪⎪⎭⎫ ⎝
⎛看作是入射路径和出射路径上的平均能量对应的的阻止本领in E dx dE 和out E dx dE 。

平均入射能量和出射能量为
)0(2
1E E in E += 和 )1
(21KE E out E +=, 这里E 是入射离子在靶内深度x 处，与原子核发生背散射之前的能量。

虽然E 无法直接测量得到，但可对其做进一步近似方法来估算，即将E ∆平均分布在入射和出射路径上，于是
E E in E ∆-≈210 即 E E in E ∆-≈410； E E out E ∆+≈411。

虽然表面能量近似法也可以计算，但不如平均能量近似法计算结果精度更
高一些，所以本论文使用平均能量近似方法模拟计算入射离子与靶原子碰撞能量变化。

2.5背散射产额和能谱
2.5.1背散射产额
假设用束流积分仪测定的入射离子总数为Q ，探测器对样品所张的立体角为Ω，样品单位面积上的原子数为Nt ，则在散射角度θ方向，探测器所记录的散射粒子计数（产额）A 为[11]
A =Q σNt Ω
2.5.2 背散射能谱
背散射能谱是进行RBS 定量分析的依据。

其横坐标为背散射离子能量（道址），纵坐标为对应能量的背散射离子产额(计数)。

不同成分和厚度的样品，RBS 能谱不同。

对于有一定厚度的样品，背散射能谱（见下面厚样品能谱图）是矩形形状
[11]。

能谱的前沿半高处（高能侧）对应于在样品表面发生背散射的离子能量
KE0。

而后沿半高处（低能侧）对应于在样品内部某深度或后表面发生背散射后探测器记录的能量E1[10]。

探测器所探测到的从样品表面发生背散射的离子能量
KE0和x 深度处发生背散射的离子能量E1之差为E ∆=KE0-E1。

根据能量宽度E ∆可求出样品厚度。

根据背散射产额公式，在样品深度x 处薄层发生散射对应能谱上的产额H(E1)应写为
()
)]([)()(1E S KE N E Q E H δσΩ=
又 1)()()(E E S KE S KE δδ=
式中1E δ称为道宽，是能谱中每一道址对应的能量，一般为几个keV ；S(KE)和S(E1)分别为能量KE 和E1的离子在样品中的阻止本领；[S(E)]为离子能量E 时的背散射能量损失因子。

H(E1)与N 有关，故RBS 分析可给出元素分布深度信息。

可以用计算机程序对背散射能谱进行模拟和分析得到能谱形状和深度分布信息，并可得到相应的能谱响应函数，方便我们得到想要的信息。

本论文模拟分析的是厚化合物样品的能谱，这里化合物薄膜样品，厚化合物样品能谱分别作简要介绍：
(1)化合物薄膜样品的能谱
设薄样品化合物为n m B A ,m 和n 为化合物分子中两种元素的原子数；并假设ZA>ZB ，那么此样品背散射能谱如图2.4所示
图 2.4化合物薄膜样品的背散射能谱
对A 元素和B 元素，可以分别写出谱表面高度为
]0[11cos )0(]0[11cos )0(,0εδθσδθσAB A
E E A Qm S AB A E E A A QN H AB A Ω=Ω=； ]0[11cos )0(]0[11cos )0(,0εδθσδθσAB B
E E B Qn S AB B E E B B QN H AB B Ω=Ω=, 式中NA 和NB 分别表示单位体积含有的A,B 两种元素的原子数；)(0E A σ和)(0E B σ分别为两种元素能量为E0的散射截面；][0S AB A 和][0S AB B 分别为在化合
物样品中从A 元素和B 元素上发生背散射的能量损失因子，即
)0(2
cos 1)0(1cos ]0[E A K AB S E AB S A K S AB A θθ+=； )0(2
cos 1)0(1cos ]0[E B K AB S E AB S B K S AB B θθ+=， 或 )0(2cos 1)0(1cos ]0[E A K AB E AB A K AB A εθεθε+
=； )0(2cos 1)0(1cos ]0[E B K AB E AB B K AB B εθεθε+=， 这里的AB ε,用Bragg 法则求得
B n A m AB εεε+=,
x S AB A A E ∆=∆]0[和x S AB B
B E ∆=∆]0[。

(2)厚化合物样品的能谱
对组成成分为n m B A 的厚样品，它的背散射能谱如图2.5所示。

图2.5 厚化合物样品的背散射谱
离子在深度x 处发生背散射经探测器探测到，A 元素和B 元素分别对应能谱的高度为
)
,1()()]([11cos )(),1(A E AB E A K AB E AB A E E A mQ A E H AB A εεεδθσΩ=； )
,1()()]([11cos )(),1(B E AB E B K AB E AB B E E B nQ B E H AB B εεεδθσΩ=。