低浓度含铀废水的处理技术及其研究进展_魏广芝

第26卷　第2期2007年5月
铀　矿　冶
U RANIUM M IN ING A ND M ETA LLURGY Vo l .26　No .2M ay 2007
收稿日期:2006-09-0
作者简介:魏广芝(1980—),男,山东诸城人,在读硕士研究生,研究方向为辐射防护。

低浓度含铀废水的处理技术及其研究进展
魏广芝,徐乐昌
(核工业北京化工冶金研究院,北京101149)
摘要:为防止放射性核素的迁移扩散,迫切需要一种低廉有效的处理方法对日益增多的低浓度含铀废水进行治理。

在分析环境中低浓度铀来源和特点的基础上,介绍了低浓度含铀废水的沉淀法、离子交换法、蒸发浓缩法、吸附法等常规处理技术和膜法、微生物法、植物修复法、零价铁等新处理技术。

关键词:低浓度含铀废水;处理技术;研究进展
中图分类号:T L 941.1　文献标识码:A 文章编号:1000-8063(2007)02-0090-06
根据IAEA 推荐,低浓度含铀废水是指其放射性活度浓度范围在37～3.7×105Bq /L 、所含的主要放射性元素为铀、一般还含有钍镭等放射性元素和重金属等其它污染物质的废水。

因为铀矿冶废水占了该废水的主体,所以本文所涉及的方法与工艺的处理对象主要针对这部分废水,这些方法对其它类似废水的处理也有很重要的参考意义。

1　低浓度含铀废水的来源特点及危害
1.1　低浓度含铀废水的来源
低浓度含铀废水的来源很多,主要来源是铀矿采冶过程中产生的废水,还有核电站、实验室、工厂等含铀废液部分的正常排放,各种核武器试验及核战争、异常事故等。

在铀矿冶过程中废水的来源主要是两部分:在矿石开采过程中产生的矿山废水和铀矿加工厂加工过程中产生的废水。

其中后者又是铀矿加工工业外排废水的主要来源。

铀矿加工废水来源有:1)生产中的工艺废液;2)排放的沉淀母液和吸附尾液;3)工艺过程用水,如冲洗水、洗涤水等。

矿山废水是造成外排含铀废水的另一重要来源,其主要来源有:1)矿井或露天采场的外排水;2)地表堆积的废矿石或表外矿石和尾矿的浸渍水;3)污染车辆的冲洗水。

1.2　低浓度含铀废水的特点
低浓度含铀废水除了含有铀钍镭等放射性元素外,一般还含有一些重金属元素和各种酸碱盐
类。

废水中的铀一般呈六价形式(UO 22+)存在,在pH 升高时,如硫酸铀酰在pH >3时就开始强烈水解,pH =5～6时可以沉淀完全,所以在低pH 条件下,铀比较容易弥散、迁移。

1.3　低浓度含铀废水的危害及相关标准
铀、钍、镭等放射性元素对人体和生物的危害主要是辐射能量吸收引起的致电离作用,致使白血球增加、癌变和其它放射性病变,乃至危害生命。

废水一般还含有大量有害的金属和非金属离子,包括汞、镉、砷、铅等毒性作用快的和铜、锌、锰、氟等起积累性效应的离子。

此外,铀矿加工过程使用的强酸或强碱改变了废水的pH 值,破坏了水体的水质和水体的自然缓冲作用。

重金属离子和强酸碱性会危害鱼类等水生动、植物及微生物的生长繁衍乃至人类的身体健康。

国家制定的工业污水允许排放的有害物质浓度限值见表1[1]。

表1　工业污水允许排放的有害物质
最高浓度限值
mg /L
总α放射性①总β放射性①
H g Cd Cr 6+110
0.05
0.10.5A s Pd Cu Zn F pH 0.5
1
1
5
20
6～9
①单位为Bq /L 。

我国允许的总α放射性最高排放限值为1Bq /L (换算成天然铀为0.04mg /L ),而我国各种
DOI :10.13426/j .cn ki .yk y .2007.02.010
内陆河中天然铀的平均质量浓度为0.5μg/L[2]。

由铀矿冶、铀加工排放的废水铀质量浓度一般在5mg/L左右或以下,是国家规定的允许排放浓度的约125倍,是天然水体中浓度的约10000倍,所以,铀矿加工厂产生的废水必须经过处理才能外排。

2　含铀废水的传统净化处理技术与方法对低放射性废水处理首先要考虑的是,尽可能截留或浓缩水中的放射性物质,尽量减小需要贮存的体积,并转化为不会弥散的状态或固化物,这样可使大体积水得到净化。

放射性含铀废水的处理几乎尝试了各种先进的水处理工艺。

从大的方面说有物理、化学、生物处理方法,或者它们两者或三者的结合。

化学(混凝)沉淀、离子交换、蒸发浓缩、吸附是处理低放射性含铀废水的4种基本工艺,其优缺点见表2。

在铀矿冶常用的预先处理工艺是石灰乳中和法。

表2　传统处理含铀废水方法的优缺点
处理方法优点缺点备注
混凝沉淀法处理工艺简单,成本较低,处理效果
较好。

出水浓度往往不达标,须作进一步
处理;沉淀产物需二次处理;存在返
溶问题。

操作强度较大。

常用于矿山、冶金工厂排放的废水,
一般作为预处理过程。

离子交换法脱除系数高,综合去除效果好,经处
理可达到排放标准。

成本较高,再生时产生废水,只能处
理核素成离子态的、非碱性的废水。

在核工业生产工艺及废水处理工艺
中得到了广泛应用。

蒸发浓缩法方法简单、有效、可靠,去污效率高。

成本较高,浓缩泥需固化屏蔽处理。

仅适用于水量较少,废水放射性比活度低的情况。

吸附法工艺简单,方法有效,铀去除率高。

价格昂贵,废水量大时不适用。

与混凝沉淀结合作用,去除率可达99%以上。

2.1　化学沉淀法
化学沉淀又称混凝沉淀,它是通过投加混凝剂的吸附架桥、电中和等物理化学作用与废液中微量放射性核素及其它有害元素发生共沉淀,或凝聚成细小的可沉淀的颗粒,并与水中的悬浮物结合为疏松绒粒,从而吸附水中的放射性核素。

常用石灰、苏打、氯化钡、三氯化铝、三氯化铁、硫酸铝、磷酸铝、高锰酸盐、二氧化锰等作沉淀剂。

它不仅可以处理低放射性废水,还可浓集高放射性废水。

处理适宜的pH值一般为9～13,放射性活度脱除系数在10以上。

化学沉淀法在去除放射性物质的同时,还能去除悬浮物、胶体、常量盐、有机物和微生物等。

一般与其他方法联用时作为预处理方法。

与化学沉淀法相关的一个重要问题是如何处置沉淀过程中产生的含放射性核素的大量泥渣。

由于浓缩作用泥渣的放射性比原放射性要高出几十倍,甚至几百倍,因此,这些泥渣排入周围环境前,必须加以处理。

当废液中铁和铝的质量浓度均为60 mg/L时,产生的污泥量一般能占到处理废水总量的10%。

目前有很多改进的工艺:如两步沉淀法,即先用石灰中和到pH=4～5,然后控制pH =10～11,污泥量降低到2%;杨朝文等采用氯化钡-循环污渣(泥)-石灰乳法处理郴州铀矿酸性矿坑水,产生的污泥仅占废水总量的0.42%[3]。

其中最常用的为石灰乳沉淀法,该法废液达pH=6～8时,废液中一些主要有害物质均不能达到排放要求。

pH=10～11时,除了钙和SO42-外,大部分有害物质都能达到排放要求。

该法常用来首步处理工艺废液或尾矿浆及处理吸附回收后的矿山废水。

最近有专家提出了一些其它非常用沉淀剂,效果也很显著。

如余亨华[4]等人研究了粉状氢氧化镁和以白云石为原料制备的氢氧化镁乳液处理含铀放射性废水的条件,试验结果表明,在所选择的条件下,该处理剂能将废水中的ρ(U)降至0.05m g/L以下,且pH值控制在6～9之间。

2.2　离子交换法
离子交换法处理放射性废水的原理是,当废水通过离子交换树脂时,放射性离子和其它有害元素交换到树脂上,使废水得到净化。

放射性核素活度脱除系数可达103～104以上,适应pH值为2.5～8。

离子交换法已广泛地应用在核工业生产工艺及废水处理工艺,一些放射性实验室的废水处理也采用了这种方法。

我国早在20世纪80年代就
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已成功用离子交换法来处理湖南某铀矿酸性矿山废水,采用5个固定床离子交换塔(Υ2000 mm×3500m m)组成回收铀系统,所用树脂为201×7。

经离子交换处理,排出尾液ρ(U)从0.12mg/L降至<0.03mg/L[5]。

2.3　蒸发法
蒸发法的工作原理是:利用废水中大多数放射性核素的非挥发性质,将放射性废水送入蒸发装置,同时导入加热蒸汽将水蒸发成水蒸气,而放射性核素则留在水中。

蒸发过程中形成的小部分浓缩液因其放射性水平高,需要进行进一步固化处理。

另外,蒸发过程中产生雾沫会夹带放射性核素,所以还需设置雾沫分离器装置。

此外,还要考虑起沫、腐蚀、结垢、爆炸等潜在危险和辐射防护问题。

2.4　吸附法
吸附法是用多孔性的固体吸附剂处理放射性废液,使其中所含的一种或数种核素吸附在它的表面上,从而达到去除有害元素的目的。

吸附剂不但可以吸附分子,还可以吸附离子。

吸附剂对不同的核素有不同的选择性。

尾矿库废水要达到外排的标准,可以采用吸附的方法。

吸附法采用吸附剂装柱,需要处理的废水通过吸附柱除去其中的有害物质,以外排要求达到的合格浓度为穿透点。

可以只考虑对镭的去除效率。

一般应用的吸附剂主要有重晶石、软锰矿、过磷酸钙。

吸附原理大同小异,如重晶石吸附法的主要反应方程式为:
BaSO4+Ra2+=Ba(Ra)SO4+Ba2+。

有人用软锰矿处理pH调到10的低放射性含铀废水,对废水总α活度浓度为148Bq/L的废水,净化率达96%～99.4%。

但其吸附容量终归有限,故只能适合低浓度放射性废水的处理。

经吸附饱和后的软锰矿须存放再处理。

3　低浓度含铀废水处理新技术与新方法
3.1　膜法
膜分离技术是一项新兴的分离技术,它具有能耗低、设备简单、操作方便、物料无相变和适应性强等特点,是20世纪末到21世纪初最有发展前途的高技术之一。

膜技术应用于水处理的优点:1)能处理各种料液,处理质量高;2)过程可自动化操作;3)可再利用渗透液。

膜技术应用于水处理的缺点:1)膜的相容性与孔的大小、水的pH值及温度等很多因素有关;2)投资费用较高;3)在某些情况下易结垢,使得在一些特殊应用中膜的寿命较短。

膜分离技术在包括含铀废水在内的放射性废水处理中早有应用,前苏联德姆捏里斯基用反渗透对低放射性废液进行了处理试验,采用醋酸纤维素膜。

试验用的废液是工业生产产生的放射性废液,盐质量浓度为0.5g/L,pH值7～8,β放射性活度浓度为(18.5～25.9)×103Bq/L。

废液用凝聚和机械过滤进行预处理,试验压力9.8MPa,处理效率达到了95%以上,废液可以浓缩40倍[6]。

有人用超滤-纳滤-离子交换组合工艺处理低浓度含铀废水,试验结果表明,该工艺及流程对核爆放射性污染水的净化处理是有效的,放射性的去除率可达99.93%。

中科院上海原子核研究所采用超滤-反渗透-电渗析组合工艺(URE)处理放射化学实验室排出的低水平放射性废水,去污因子高达3.2×103,为放射性废水的处理提供了一种新的方法[7]。

3.2　微生物法
微生物治理低放射性废水是上世纪60年代以来开始研究的新工艺,用这种方法去除放射性废水中的铀国内外均有一定研究,但目前多处于试验研究阶段,鲜有大规模工业化应用。

早在上世纪80年代,就有人发现一些微生物的吸收容量比一些吸附剂还高,如当溶液中的铀、钍质量浓度均为5mg/L时,少根根霉(R.arrhlzus)对铀、钍的吸收容量分别为80、140m g/g,而离子交换树脂(I RA-400)分别为31、3mg/g,活性炭(F-400)分别为15、20m g/g[8]。

微生物法富集铀主要是基于间接的非代谢性生物吸附作用,代谢性富集作用是次要的[9]。

由于微生物法治理低浓度含铀废水具有效率高、成本低、耗能少、无二次污染物等优点,吸引了众多学者进行了大量研究,并取得了很多可喜的研究成果。

国内学者研究了啤酒酵母菌固定化凝胶颗粒吸附铀的研究,研究表明,经甲醛交联、海藻酸钙固定后,啤酒酵母菌固定化颗粒铀吸附量明显增加,可达每g769.2mg[10]。

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Kalin[11]等人研究了用藻类和微生物去除矿山废水中的铀。

利用藻类细胞提供给异养微生物有机碳和其它成分,来维持较低的Eh值,从而把铀还原为四价态。

他们采用三步工艺:第一步,藻类等生命体对其表面、内部和周围的铀的捕获;第二步,水体中U-藻类颗粒物的沉淀;第三步, U(Ⅵ)还原为U(Ⅳ),从而在沉积物中把铀的离子态转变为沉淀物。

因为藻类具有捕集U的高能力,而且某些藻类能大量繁衍在许多极端的环境中,比如碱性和酸性废水中藻类都能够生长,如果引进到废水中繁衍生长,它们能不断地去除矿山废水中的铀及其它放射性元素。

Roig[12]等人采用一种混合方法,在低pH值下从水溶液中去除和回收重金属的生物技术工艺。

选择了聚亚安酯泡沫上的生物膜与附着细胞以及固定在硅烷化、镀有戊二醛层的Al2O3Ras-chig环表面上的细胞的共固定法。

发现该固定微生物菌群在2-磷酸丙三醇/UO22+的比值为39时铀去除率最佳;流速50m L/h时(滞留时间为1～4h)去除效率为50%。

3.3　植物修复法
对于核试验、战争、事故或不慎排放等原因造成的大面积含铀废水的污染,不宜采用单元操作,采用植物修复(Phy toremediatio n)技术是经济有效的方法。

植物修复是指利用绿色植物及其根际土著微生物共同作用以清除环境中的污染物的一种新的原位治理技术。

低放核素污染土壤的植物修复技术目前还没有大面积推广开来,研究工作大多局限在实验室研究阶段,只有少数试验在大田范畴内展开[13]。

从现有的研究成果看,适用于植物修复技术的低放核素主要有137Cs、90Sr、3H、238,239,240,241Pu及U 的放射性核素。

适用的生物修复技术类型主要有人工湿地技术、根际过滤技术、植物萃取技术、植物固化技术、植物蒸发技术。

实验表明,几乎水体中所有的铀都能富集于植物的根部。

根系中铀的含量与水体中铀的含量之比值即植物富集系数,其值最高可达到30000。

唐世荣[14]等人研究了人工湿地技术(Con-structed Wetlands)和根际过滤技术(Rhizofiltra-tion)。

德国Wismut公司采用人工湿地的处理系统的中间试验结果表明:采用该法处理矿坑含铀废水的运行费用仅为2马克/m3,远低于常规水处理方法,铀的去除效果可以达到50%[15]。

人工湿地具有出水水质稳定、基建及运行费用低、维护管理方便、耐冲击负荷强、适于处理间歇排放的污水等优点,能实现对废水的高效净化。

根际过滤技术具有较高的处理效率、选择性高、pH值和温度适应范围宽等独特的优点,在处理大面积低浓度含铀废水领域中有着较好的应用前景。

从目前的研究来看,凤眼莲、破铜钱等具有发达的纤维状根系和很高生物产量的水生植物,能够在水中有效地去除重金属和放射性核素。

1999年,Edenspace公司在美国马里兰州阿伯丁陆军基地投弹设备区BTD成功地进行了大田条件下植物萃取铀的实验研究。

发现9个小田块中的铀生物富集系数变化于3～67之间,平均23,污染物浓度减少95%,达到清洁标准。

3.4　可渗透反应墙治理技术
近10年来,西方发达国家最先研究开发可渗透反应墙(PRB)技术来治理被污染的地下水。

可渗透反应墙是指在地下水污染羽的流向上安置可渗透反应墙,利用墙体内反应材料使污染物净化,达到修复(治理)地下水的目的。

目前研究的墙体反应材料主要有零价铁和石灰。

3.4.1　零价铁处理法
早在20世纪70年代,零价铁材料就被用来处理有机废水,20世纪90年代以来,国外有专家开始研究用这种材料来处理含铀废水,近十几年来对去除机理和相关工艺的研究都取得了很大的进展。

1)还原沉淀机理
零价铁材料处理含铀废水的还原沉淀机理已经逐渐被大家所了解:零价铁是较强的还原剂,在电化学溶蚀产物上,通过在零价铁表面的直接的电子转移使UO22+发生还原反应。

当系统中含有足够量的零价铁及溶蚀产物(氢氧化铁)不多时,UO22+主要被还原为四价铀并且沉淀到铁表面上。

发生的主要反应为:
Fe0Fe2++2e-,(1) UO22++4H++2e-U(Ⅳ)+2H2O。

(2) Abdelouas[16]等人对用零价铁材料(Fe0)还原六价铀的可行性进行了研究。

温度24℃下,他们用铁屑和U(Ⅵ)质量浓度为0.25和9.3mg/L 的溶液进行了一系列试验。

溶液的pH值为2～9。

在任意所研究的pH值下,在几小时到几天的
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时间范围内,所有试验中铀都被完全去除。

被还原的铀形成了结晶度非常低的水合氧化铀(UO2·n H2O)。

发现从溶液中去除铀的主要机理为Fe0把U(Ⅵ)还原为U(Ⅳ),其发生的反应为: Fe0+UO22+=Fe2++UO2。

(3) 其它的机理,如生成的氢氧化铁对六价铀的吸附作用,都是次要的。

他们提出零价铁材料可以用来补救来自于铀矿山和尾矿堆的铀污染水体,所处理的水体的pH值范围为2～9。

为了弄清零价铁去除地下污水中铀的效率, Gu[17]等人做过从水溶液中去除铀酰离子(UO22+)的试验,发现铁屑比吸附材料更有效。

在初始浓度高达76mmol/L(或者18g/L)的含铀溶液中,几乎100%的铀能够通过与零价铁反应而去除。

2)吸附去除机理
Wilkin[18]等人提出零价铁屑处理矿山废水污染水体时,吸附作用是最初的及最主要的金属去除机制。

他们用模拟矿山废水(初始pH2.3～4.5;总溶解固体物质量浓度14～16g/L)确定了间歇式系统的酸中和速率和金属(Cu、Cd、Ni、Zn、H g、A l及M n)及非金属(As)的吸收速率。

在最初的24h的反应时间内金属从溶液中的去除和酸的中和同时发生,并且进行都很迅速。

研究结果表明,持续的吸附到或共沉淀到金属腐蚀产物表面是次要的金属吸收过程。

作者做过实验:取某铀矿矿石的酸性浸出吸附尾液1200mL(pH值为2.52,ρ(U)5.33m g/L)与8g还原铁粉混合在烧杯中搅拌(速度为140 r/m)。

10d后,零价铁还未完全消耗,测定沉淀物中铀质量分数为0.0052%,六价铀0.0048%。

3)零价铁处理法的应用
曝露在大气中的地表水呈氧化状态,需耗费大量的零价铁,该处理技术依赖于其吸附机理,近年来,用该法处理地表水多停留在试验研究阶段。

在东德,进行了一系列实验室和现场处理放射性矿山废水的研究[19]。

在2处测试点安装了零价铁柱,注入铁/锰污泥、泥煤等材料进行为期1a的研究,发现泥煤和铁/锰污泥具有显著的吸附能力。

铁/锰污泥吸附了60%的镭和70%的砷。

用零价铁获得了去除铀的最好结果(96%)。

比起传统方法来,使用该材料处理矿山废水的花费将达到最低。

Wismut公司和德国褐煤蜡技术公司为矿坑水就地去污开发了零价铁和褐煤组成的反应材料,试验证明对去除其中的重金属、放射性核素和硝基芳香族化合物非常有效,并且提高了pH值[20]。

3.4.2　石灰处理法
考虑到尾矿堆场地下水的酸性环境,石灰廉价易得,我国学者在西南某铀矿率先进行了以石灰和砂子混合物为墙体反应材料修复地下渗水的除铀试验[21]。

2005年为期4个月的运行表明,净化铀的效果明显,不仅使地下渗水pH变为中性,而且使ρ(U)从12.21m g/L降至<0.003mg/L。

4　结语
核工业燃料循环或其它原因向环境中排放的大多是低浓度含铀废水。

目前这些废水一般应用方法成熟的传统净化处理工艺,但是仍存在很多问题,如产生的污泥量太大,给后续处理带来困难等。

近些年来所研究的新的处理工艺方法日益取得突破性进展,但是要么处理效率不高,要么成本太高。

零价铁处理低浓度含铀废水技术由于具有效率高、成本低廉、工艺程序简单、可长时间自动运行等诸多优点,因而在含铀废水处理领域受到了人们的日益重视和青睐。

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Treatment technology of low concentration uranium -bearing wastewater
and its research progress
WEI Guang -zhi ,XU Le -chang
(Beijing Research Institute of Chemica l Eng ineering and M etallurg y ,CNN C ,Beijing 101149,China )
A bstract :With g row th of the discharged uranium -bearing w astew ater capacity ,a low cost and effec -tive treatment technology is required to av oid transfer ring and diffusing of the radioactive nuclides .On the basis of analyses of the so urce and characteristics of the low -co ncentratio n uranium -bearing w astew ate r ,the co nventio nal treatment technolo gies ,such as ,flocculating settling ,ion ex chang e ,concentration ,adso rption ,and som e innovato ry techno logies ,such as ,membrane ,micro org anism ,
phy to remediation and ze ro -valent iron technology are introduced .
Key words :low -co ncentratio n uranium -bearing wastew ater ;treatment techno logy ;re sea rch prog ress
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