放射性同位素在海洋中中的应用.pdf
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放射性同位素在海洋学中的应用领域
海洋在很大程度上控制着地球环境演变的趋势，用 各种手段和方法研究海洋变化显然已成为海洋科学界 关注的焦点。海洋中固有的各种同位素在示踪海洋物 质来源及其时空分布规律和转移过程，追索海洋环境 演变等海洋环境研究中具有重要意义。海洋同位素示 踪体系已成为海洋地球化学研究的有效方法，并广泛 应用到了海洋科学研究的诸多领域，在许多大型的国 际合作研究计划，如GEOSECS（海洋断面地球化学研 究）、TTO（海洋瞬间示踪剂）、WOCE（世界大洋环流 实验）、JGOFS（全球海洋通量联合研究计划）、 GLOBEC（全球海洋生态系统动力学研究计划）等相关 问题研究中，发挥了独特而重要的作用。
放射性同位素在海洋学中的应用 210 以 Pb为例
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Contents
1
2 3
放射性同位素示踪技术
放射性同位素在海洋学中的应用领域
关于铅的同位素
4
铅同位素在海洋学研究中的应用
放射性同位素示踪技术
பைடு நூலகம்
放射性同位素（ radioactive isotope ）：
如果两个原子质子数目相同，但中子数 目不同，则他们仍有相同的原子序，在周期表 是同一位置的元素，所以两者就叫同位素。有 放射性的同位素称为“放射性同位素”,没有 放射性的则称为“稳定同位素”，并不是所有 同位素都具有放射性。
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放射性同位素在海洋学中的应用领域
应用领域：
海洋水体运动 颗粒动力学 海洋生物生产力 海洋沉积学 古海洋学
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放射性同位素在海洋学中的应用领域
海洋水体中放射性同位素示踪的应用 1※ 示踪海洋水体运动 在海洋环境科学研究中，追溯水团的起源， 划分水团的性质，探讨水团的运动与混合规律， 是环境海洋学的重要课题。在大洋环流研究中， 示踪物的应用越来越受到重视。
210Pb
(T1/2= 22 a)
218Po
214Pb 214Bi 214Po 210Pb 206Hg
(T1/2= 36.1 min) (T1/2= 10.6 h) 211Pb 211Bi 207Tl
212Pb
235U系： 211Pb 215Po 232Th系： 216Po
放射性同位素在海洋学中的应用领域
2※海洋沉积物 2.1 放射性同位素测年法的应用 沉积物中的放射性同位素遵循一定的衰变规 律，因而可将其作为天然地质时钟测定沉积物 210 14 的年龄。常用的地层测年法有 Pb、 C、和铀 系法是海底沉积层测年常用的方法，适用于测 万年以上年龄的地层。
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放射性同位素在海洋学中的应用领域 2.2 海洋沉积动力学 海洋沉积过程中核素的分布特征与分布 规律为沉积过程的研究提供了时间标志，同时 核素的示踪作用，为沉积过程机制的阐释提供 了有力的武器。
放射性同位素在海洋学中的应用领域
例如：湄州湾沉积岩心中 Th、 U、 Pb和 226 Ra分布和剖面图，既为该海域沉积物的表面 混合速率，也为其沉积速率的测定提供了先进 的方法与测年模式。利用大洋多金属结核中 230 234 232 234 235 Th、 U、 Th、 Pa、 U的深度分布特 征，建立了结核生长能速率测定法，并测出我 国第一批深海锰结核生长速率的数据。
210
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应用举例：
陈绍勇（1986）用 Po- Pb不平衡法计算湄 洲湾的沉积速率。 210 Theng等（2003）报道了根据 Po过剩法和 210 Pb过剩法得到马来西亚沿岸沉积速率，但是 210 210 用 Po计算的沉积速率远高于 Pb的计算结果。
同一类型样品中 Po/ Pb） A.R.具有较为 恒定的比值，雨水、表层海水、沉积物、浮游 动物粪团、浮游植物和浮游动物中该比值分别 为0.1、0.5、1.0、2.0、7.0和30。
210 210
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Heussner等研究表明：
1. 海洋有机体中 Po/ Pb） A.R.比值通常大 于10 210 210 2. 陆源物质中 Po/ Pb） A.R.比值约为1.0 210 210 3. 大气沉降中 Po/ Pb） A.R.比值约为0.1 因此，根据不同来源颗粒物中 Po/ Pb） A.R. 比值的不同可以用其来示踪沿岸海域生源颗粒 物和陆源颗粒物的来源和转移。
210
210
应用方法和原理
1.近岸海域颗粒物的来源和转移 早在20世纪60年代，Rama等和Bhat等就指出， 210 210 基于 Po和 Pb在河流中的运移及其在河口区 的地球化学行为，可以用来示踪与其有类似化 学性质的痕量金属的来源和归宿。
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Heyraud和Cherry在总结前人的研究结果 后发现：
由于放射性核素不断发出辐射，无论它运动 到哪里，都很容易用探测器探知它的下落，因 此可以用作示踪物来辨别其他物质的运动情况 和变化规律。这种放射性示踪物称为示踪原子 或标记原子。
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放射性同位素示踪技术
原理：
放射性示踪的应用，隐含着两个假定：一 是放射性核素和它的稳定同位素化学性质相同； 二是研究对象的化学特性不受放射性衰变的影 响。第一个假定仅当同位素的质量效应很重要 时才是不正确的，这种情况只在氕-氘-氚互相 取代时才会发生。第二个假定，只要示踪物的 浓度很小就是正确的。
活度， 为 Pb的衰变常数，S代表沉积速率， t为深处X处沉积物的年龄。
由于 Po的半衰期（138.4d）明显小于 210 母体 Pb的半衰期（22.3a），一般认为， 210 210 沉积物中 Po与 Pb处于久期平衡状态。 210 但在某些沉积物岩心中， Po可出现过 210 剩于母体 Pb的情况，此时，可以根据 上述方程计算该岩心的沉积速率。
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放射性同位素在海洋学中的应用领域
例如：陈性保等研究了九龙江河口区水体的的 224 Ra分布不保守性，进而由224Ra示踪法估算出 冬、夏两季九龙江河口水流向外海的流速。 224 226 222 放射性同位素 Ra、 Ra、 Rn被广泛应用于 SGD（海底地下水排泄）的研究中。郭占荣等运 用此方法估算出隆教湾的海底地下水排泄的通 量。 224 2 蔡明刚等运用 Ra与 H双示踪体系研究了厦门 浔江湾的水体交换。Thomas研究了LIS表层水和 224 底层水中的 Ra分布，从而探讨了物源及其水 体输送模式。 www.themegallery.com
212Pb 212Bi
铅的同位素在海洋学中的应用
自20世纪90年代后期， Po- Pb不平衡逐 渐被应用于海洋颗粒物及相关生源要素的循环 与输出研究中。 1.真光层POC（颗粒有机碳）、PON（颗粒有机 氮）输出通量的估算 2.近岸海域颗粒物的来源和转移 3.硫族元素生物地球化学循环的示踪研究 4.近岸沉积物的年代测定
3.分离和纯化
方法： 离子交换法 液-液萃取 电沉积法 自沉淀法
自沉淀法 210 自沉淀法是应用 Pb不同价态的氧化还原电 210 位差，在一定条件下将共沉淀富集的 Pb直接 沉淀在银片上，具有较的高的选择性，受其它 离子的干扰很小，大大简化了分离、纯化过程 且具有很高的回收率和现场可操作性，因此， 自沉淀法成为目前国内外海洋工作者广泛采用 的方法。需要样品量小且准确度高。
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210
210
210
210
应用举例：
1.Radakovitch等（1999）应用 Po/ Pb比值示 踪了地中海西北陆源颗粒物的来源及运移过程。 2.蔡康龄（2002）和洪国纬（2000）分别应用 210 210 Po- Pb不平衡研究了南冲绳海槽和台湾东 北部海域颗粒物的来源和转移。
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放射性同位素示踪技术
优点：
1.灵敏度高 可测到10 －10 克水平，即可以从 1015个非放射性原子中检出一个放射性原子。 2.方法简便 放射性测定不受其它非放射性物质的干扰， 可以省略许多复杂的物质分离步骤。 3.定位定量准确 放射性同位素示踪法能准确定量地测 定代谢物质的转移和转变。 4.符合生理条件 在放射性同位素试验中，所引用的放 射性标记化合物的化学量是极微量的，它对体内原有 的相应物质和状态的改变是微不足道的，获得结果符 合生理条件，更能客观地反映事物的本质。
210 210
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2.近岸沉积物的年代测定
基于 Pb过剩的测年法已经成为近岸、海湾及 河口沉积速率的重要方法。对于百年时间尺度 210 内的沉积物， Pb活度的深度变化存在如下变 化： X / S
210
A=A 0 e
210
t
A=A 0 e
A 0 和A分别为表层和深度X处过剩的210Pb的比 式中
自沉积法测定海水中的210Pb
自沉积制样 ⑴ 在经过预处理的样品中加抗坏血酸至溶液颜 色变清。然后缴入20%的盐酸羟胺2mL，20%的 柠檬酸钠2mL。用浓氨水（或浓盐酸）将溶液 的PH调至2.5。 ⑵ 将样品转到电沉积槽。取银片放入磁搅拌转 子，放入样品溶液，电磁搅拌作用下自沉积 180mL。之后用超纯水洗涤银片，晾干，作为 待测样品。
234
238
210
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Contents
铅的放射性同位素 铅同位素在海洋学中的应用 应用原理
应用方法 铅同位素的测量
铅的放射性同位素
1. Pb的天然放射性核素
4 种天然放射性核素：
238U系：214Pb
(T1/2=27 min)
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放射性同位素示踪技术
放射性同位素的用途一般是两方面：
1.利用其放射出的α、β、γ射线来做探 伤仪，培育新品种和化疗等。 2.作为示踪剂。
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放射性同位素示踪技术
放射性示踪法 （ radioactive tracer method ）
210 210
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铅同位素的测量
“工欲善其事，必先利其器”。众所周知， 海洋是一个近百种元素共存的复杂体系，而能 够作为示踪技术应用的同位素，它们在海洋物 质中的含量又极其低微，故欲将同位素示踪技 术应用于海洋学研究中，首先要解决样品中同 位素的采集、富集、分离与测定的问题，才能 使同位素海洋学的研究得以开展与深入。
颗粒态的Po、Pb的富集 将滤膜转移至Teflon烧杯中。加入Pb2+和 209Po示踪剂，然后用浓HNO 、HClO 和少量HF进 3 4 行消化。将消化至澄清的溶液在电热板上加热 至近干（此时看见的晶莹剔透的金属颗粒，还 可以在烧杯中晃动，切勿将其完全蒸干，防止 钋气化损失），然后加入浓HCl使溶液转成HCl 体系，溶液蒸干后用少量体积比为1:1的HCl溶 解，将溶液转移至Teflon烧杯中。
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自沉积法测定海水中的210Pb
样品的预处理 1.采集
用潜水泵或Niskin采水器采集各深度水样， 体积为5~10 L。采样后马上用直径为47 mm、孔 径为0.2 μm的混合纤维素酯滤膜过滤。滤液收 集于10 L聚丙烯塑料桶中，加适量浓盐酸酸化 至pH≈2。含有颗粒物的滤膜装入塑料袋中，密 封并冷冻保存。将滤液和滤膜带回陆地实验室， 进行210Po、210Pb的富集、分离、纯化与测定。
2.富集
迄今所以对海水中 Pb的富集方法都是 210 基于 Pb的颗粒活性，利用各种共沉淀使得 210 Pb得以富集。目前主要用的方法是Fe(OH)3和 210 Co-APDC共沉淀法富集 Pb。
210
液体Po、Pb的富集 酸化后的滤液带回陆地实验室后，加入适量 的209Po、Pb2+示踪剂和Fe3+载体，搅拌，放置一 段时间；待示踪剂混合均匀后，加氨水调节pH 至8~10，使Pb、Po 同Fe(OH)3一起共沉淀。放 置过夜，让沉淀自然沉降，虹吸出上清液，离 心分离并收集沉淀，用体积比为1:1的HCl溶解 沉淀，并转入100 ml Teflon烧杯中。
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放射性同位素在海洋学中的应用领域
海洋在很大程度上控制着地球环境演变的趋势，用 各种手段和方法研究海洋变化显然已成为海洋科学界 关注的焦点。海洋中固有的各种同位素在示踪海洋物 质来源及其时空分布规律和转移过程，追索海洋环境 演变等海洋环境研究中具有重要意义。海洋同位素示 踪体系已成为海洋地球化学研究的有效方法，并广泛 应用到了海洋科学研究的诸多领域，在许多大型的国 际合作研究计划，如GEOSECS（海洋断面地球化学研 究）、TTO（海洋瞬间示踪剂）、WOCE（世界大洋环流 实验）、JGOFS（全球海洋通量联合研究计划）、 GLOBEC（全球海洋生态系统动力学研究计划）等相关 问题研究中，发挥了独特而重要的作用。
放射性同位素在海洋学中的应用 210 以 Pb为例
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1
2 3
放射性同位素示踪技术
放射性同位素在海洋学中的应用领域
关于铅的同位素
4
铅同位素在海洋学研究中的应用
放射性同位素示踪技术
பைடு நூலகம்
放射性同位素（ radioactive isotope ）：
如果两个原子质子数目相同，但中子数 目不同，则他们仍有相同的原子序，在周期表 是同一位置的元素，所以两者就叫同位素。有 放射性的同位素称为“放射性同位素”,没有 放射性的则称为“稳定同位素”，并不是所有 同位素都具有放射性。
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应用领域：
海洋水体运动 颗粒动力学 海洋生物生产力 海洋沉积学 古海洋学
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放射性同位素在海洋学中的应用领域
海洋水体中放射性同位素示踪的应用 1※ 示踪海洋水体运动 在海洋环境科学研究中，追溯水团的起源， 划分水团的性质，探讨水团的运动与混合规律， 是环境海洋学的重要课题。在大洋环流研究中， 示踪物的应用越来越受到重视。
210Pb
(T1/2= 22 a)
218Po
214Pb 214Bi 214Po 210Pb 206Hg
(T1/2= 36.1 min) (T1/2= 10.6 h) 211Pb 211Bi 207Tl
212Pb
235U系： 211Pb 215Po 232Th系： 216Po
放射性同位素在海洋学中的应用领域
2※海洋沉积物 2.1 放射性同位素测年法的应用 沉积物中的放射性同位素遵循一定的衰变规 律，因而可将其作为天然地质时钟测定沉积物 210 14 的年龄。常用的地层测年法有 Pb、 C、和铀 系法是海底沉积层测年常用的方法，适用于测 万年以上年龄的地层。
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放射性同位素在海洋学中的应用领域 2.2 海洋沉积动力学 海洋沉积过程中核素的分布特征与分布 规律为沉积过程的研究提供了时间标志，同时 核素的示踪作用，为沉积过程机制的阐释提供 了有力的武器。
放射性同位素在海洋学中的应用领域
例如：湄州湾沉积岩心中 Th、 U、 Pb和 226 Ra分布和剖面图，既为该海域沉积物的表面 混合速率，也为其沉积速率的测定提供了先进 的方法与测年模式。利用大洋多金属结核中 230 234 232 234 235 Th、 U、 Th、 Pa、 U的深度分布特 征，建立了结核生长能速率测定法，并测出我 国第一批深海锰结核生长速率的数据。
210
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应用举例：
陈绍勇（1986）用 Po- Pb不平衡法计算湄 洲湾的沉积速率。 210 Theng等（2003）报道了根据 Po过剩法和 210 Pb过剩法得到马来西亚沿岸沉积速率，但是 210 210 用 Po计算的沉积速率远高于 Pb的计算结果。
同一类型样品中 Po/ Pb） A.R.具有较为 恒定的比值，雨水、表层海水、沉积物、浮游 动物粪团、浮游植物和浮游动物中该比值分别 为0.1、0.5、1.0、2.0、7.0和30。
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Heussner等研究表明：
1. 海洋有机体中 Po/ Pb） A.R.比值通常大 于10 210 210 2. 陆源物质中 Po/ Pb） A.R.比值约为1.0 210 210 3. 大气沉降中 Po/ Pb） A.R.比值约为0.1 因此，根据不同来源颗粒物中 Po/ Pb） A.R. 比值的不同可以用其来示踪沿岸海域生源颗粒 物和陆源颗粒物的来源和转移。
210
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应用方法和原理
1.近岸海域颗粒物的来源和转移 早在20世纪60年代，Rama等和Bhat等就指出， 210 210 基于 Po和 Pb在河流中的运移及其在河口区 的地球化学行为，可以用来示踪与其有类似化 学性质的痕量金属的来源和归宿。
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Heyraud和Cherry在总结前人的研究结果 后发现：
由于放射性核素不断发出辐射，无论它运动 到哪里，都很容易用探测器探知它的下落，因 此可以用作示踪物来辨别其他物质的运动情况 和变化规律。这种放射性示踪物称为示踪原子 或标记原子。
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放射性同位素示踪技术
原理：
放射性示踪的应用，隐含着两个假定：一 是放射性核素和它的稳定同位素化学性质相同； 二是研究对象的化学特性不受放射性衰变的影 响。第一个假定仅当同位素的质量效应很重要 时才是不正确的，这种情况只在氕-氘-氚互相 取代时才会发生。第二个假定，只要示踪物的 浓度很小就是正确的。
活度， 为 Pb的衰变常数，S代表沉积速率， t为深处X处沉积物的年龄。
由于 Po的半衰期（138.4d）明显小于 210 母体 Pb的半衰期（22.3a），一般认为， 210 210 沉积物中 Po与 Pb处于久期平衡状态。 210 但在某些沉积物岩心中， Po可出现过 210 剩于母体 Pb的情况，此时，可以根据 上述方程计算该岩心的沉积速率。
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放射性同位素在海洋学中的应用领域
例如：陈性保等研究了九龙江河口区水体的的 224 Ra分布不保守性，进而由224Ra示踪法估算出 冬、夏两季九龙江河口水流向外海的流速。 224 226 222 放射性同位素 Ra、 Ra、 Rn被广泛应用于 SGD（海底地下水排泄）的研究中。郭占荣等运 用此方法估算出隆教湾的海底地下水排泄的通 量。 224 2 蔡明刚等运用 Ra与 H双示踪体系研究了厦门 浔江湾的水体交换。Thomas研究了LIS表层水和 224 底层水中的 Ra分布，从而探讨了物源及其水 体输送模式。 www.themegallery.com
212Pb 212Bi
铅的同位素在海洋学中的应用
自20世纪90年代后期， Po- Pb不平衡逐 渐被应用于海洋颗粒物及相关生源要素的循环 与输出研究中。 1.真光层POC（颗粒有机碳）、PON（颗粒有机 氮）输出通量的估算 2.近岸海域颗粒物的来源和转移 3.硫族元素生物地球化学循环的示踪研究 4.近岸沉积物的年代测定
3.分离和纯化
方法： 离子交换法 液-液萃取 电沉积法 自沉淀法
自沉淀法 210 自沉淀法是应用 Pb不同价态的氧化还原电 210 位差，在一定条件下将共沉淀富集的 Pb直接 沉淀在银片上，具有较的高的选择性，受其它 离子的干扰很小，大大简化了分离、纯化过程 且具有很高的回收率和现场可操作性，因此， 自沉淀法成为目前国内外海洋工作者广泛采用 的方法。需要样品量小且准确度高。
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应用举例：
1.Radakovitch等（1999）应用 Po/ Pb比值示 踪了地中海西北陆源颗粒物的来源及运移过程。 2.蔡康龄（2002）和洪国纬（2000）分别应用 210 210 Po- Pb不平衡研究了南冲绳海槽和台湾东 北部海域颗粒物的来源和转移。
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放射性同位素示踪技术
优点：
1.灵敏度高 可测到10 －10 克水平，即可以从 1015个非放射性原子中检出一个放射性原子。 2.方法简便 放射性测定不受其它非放射性物质的干扰， 可以省略许多复杂的物质分离步骤。 3.定位定量准确 放射性同位素示踪法能准确定量地测 定代谢物质的转移和转变。 4.符合生理条件 在放射性同位素试验中，所引用的放 射性标记化合物的化学量是极微量的，它对体内原有 的相应物质和状态的改变是微不足道的，获得结果符 合生理条件，更能客观地反映事物的本质。
210 210
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2.近岸沉积物的年代测定
基于 Pb过剩的测年法已经成为近岸、海湾及 河口沉积速率的重要方法。对于百年时间尺度 210 内的沉积物， Pb活度的深度变化存在如下变 化： X / S
210
A=A 0 e
210
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A=A 0 e
A 0 和A分别为表层和深度X处过剩的210Pb的比 式中
自沉积法测定海水中的210Pb
自沉积制样 ⑴ 在经过预处理的样品中加抗坏血酸至溶液颜 色变清。然后缴入20%的盐酸羟胺2mL，20%的 柠檬酸钠2mL。用浓氨水（或浓盐酸）将溶液 的PH调至2.5。 ⑵ 将样品转到电沉积槽。取银片放入磁搅拌转 子，放入样品溶液，电磁搅拌作用下自沉积 180mL。之后用超纯水洗涤银片，晾干，作为 待测样品。
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铅的放射性同位素 铅同位素在海洋学中的应用 应用原理
应用方法 铅同位素的测量
铅的放射性同位素
1. Pb的天然放射性核素
4 种天然放射性核素：
238U系：214Pb
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放射性同位素示踪技术
放射性同位素的用途一般是两方面：
1.利用其放射出的α、β、γ射线来做探 伤仪，培育新品种和化疗等。 2.作为示踪剂。
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放射性同位素示踪技术
放射性示踪法 （ radioactive tracer method ）
210 210
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铅同位素的测量
“工欲善其事，必先利其器”。众所周知， 海洋是一个近百种元素共存的复杂体系，而能 够作为示踪技术应用的同位素，它们在海洋物 质中的含量又极其低微，故欲将同位素示踪技 术应用于海洋学研究中，首先要解决样品中同 位素的采集、富集、分离与测定的问题，才能 使同位素海洋学的研究得以开展与深入。
颗粒态的Po、Pb的富集 将滤膜转移至Teflon烧杯中。加入Pb2+和 209Po示踪剂，然后用浓HNO 、HClO 和少量HF进 3 4 行消化。将消化至澄清的溶液在电热板上加热 至近干（此时看见的晶莹剔透的金属颗粒，还 可以在烧杯中晃动，切勿将其完全蒸干，防止 钋气化损失），然后加入浓HCl使溶液转成HCl 体系，溶液蒸干后用少量体积比为1:1的HCl溶 解，将溶液转移至Teflon烧杯中。
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自沉积法测定海水中的210Pb
样品的预处理 1.采集
用潜水泵或Niskin采水器采集各深度水样， 体积为5~10 L。采样后马上用直径为47 mm、孔 径为0.2 μm的混合纤维素酯滤膜过滤。滤液收 集于10 L聚丙烯塑料桶中，加适量浓盐酸酸化 至pH≈2。含有颗粒物的滤膜装入塑料袋中，密 封并冷冻保存。将滤液和滤膜带回陆地实验室， 进行210Po、210Pb的富集、分离、纯化与测定。
2.富集
迄今所以对海水中 Pb的富集方法都是 210 基于 Pb的颗粒活性，利用各种共沉淀使得 210 Pb得以富集。目前主要用的方法是Fe(OH)3和 210 Co-APDC共沉淀法富集 Pb。
210
液体Po、Pb的富集 酸化后的滤液带回陆地实验室后，加入适量 的209Po、Pb2+示踪剂和Fe3+载体，搅拌，放置一 段时间；待示踪剂混合均匀后，加氨水调节pH 至8~10，使Pb、Po 同Fe(OH)3一起共沉淀。放 置过夜，让沉淀自然沉降，虹吸出上清液，离 心分离并收集沉淀，用体积比为1:1的HCl溶解 沉淀，并转入100 ml Teflon烧杯中。