源解析方法摘录讲述讲解
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排放源清单法、扩散模型法以及受体模型法
排放源清单法存在两个重大的缺陷:第一是需要估计排放量,而大气颗粒物的来源极其广泛,根本没有办法进行准确的估计;第二是空气质量与污染排放源之间关系复杂,源与受体之间并不是简单的线性关系。随着社会的发展,污染源种类不断增多,排放源清单法渐渐已不能满足人类对于大气颗粒物源解析技术的要求。
一种是以污染源为对象的扩散模型;另一种是以受污染区域为对象的受体模型。
扩散模型通过以污染源排放资料为基础进行污染物空间分布的估算,来判断各种源对于目标区域内大气环境的污染的贡献,它对于小尺度区域内有组织的工业烟尘及粉尘源同区域大气颗粒物浓度间响应关系的建立有较好的效果。但其需要收集较为详细的污染源的排放资料、气象资料、地形数据以及粒子在扩散输运过程中的主要特征参数。因此在面对较大尺度范围或无组织开放源问题时,这
些参数的取得及其规律性的把握为扩散模型的实际应用带来很大的困难。
总体来说,受体模型分为两大类:一类是无需知道污染源详细
信息的源未知受体模型;另一类是需要知道源类及其详细组成特征信息的源已知受体模型。
源已知受体模型最主要的代表模型是化学质量平衡法,其基本原理是质量守恒。
源解析主要有物理法、显微法、化学法。
物理方法主要有两种,即X射线衍射(XRD)法和轨线分析法( Trajectory Analysis),其主要原理是利用XRD 确定颗粒物中的物相组成,根据物相组成及相关资料来分析、推断颗粒物的可能来源。
显微法的实质是利用显微镜对颗粒污染物的大小、形貌等表面
特征进行分析,以判断其可能的排放源。根据仪器的不同可分为光学显微镜法(OM)、电子扫描显微镜法(SEM)以及计算机控制电子扫
描显微镜法(CC-SEM)等。该法的基础是某些污染源排放的大气颗粒污染物往往具有特定的形态特征。显微法的优点是直观,简便,但
其需要建立庞大的显微清单源数据库,而且分析时间长,费用昂贵,通常适用于定性或半定量分析。
化学法实质上是化学与数学统计学相结合的方法,以质量守恒
为基本假设,其基本原理是由受体采集的大气颗粒污染物样品的特
征值(如浓度、组成等)可以由受体区域内对大气颗粒污染物贡献值
不为零的各污染源排放时的相应特征值利用线性叠加表示。
富集因子法、因子分析法、相关分析法、多元线性回归法、特
征向量分析和空间模式法。
在国内外大气颗粒物源解析中,受体模型的种类很多,包括化学质量平衡(CMB)模型、因子分析、特征向量分析、富集因子法、
投影寻踪回归法、粗集理论等。在这些模型中CMB模型和因子分
析得到了较为广泛的应用。
二重源解析技术是为了解决不同颗粒物排放源类的共线性问题而提出的。二重源解析技术方法是针对利用CMB模型开展大气颗粒物来源研究中所遇到的一套数据多种结果和同一源类的颗粒物会以不同的形式通过不同的途径进入到环境空气中等技术难题而提出的。
二重源解析技术解决了使用CMB模型计算出现的多解现象,分析混合源-城市综合扬尘的特性,其不仅是大气环境中颗粒物的排放源,还可视为其他单一尘源类排放颗粒物的受体,利用CMB模型计算贡献值和分担率。具体步骤如下:
(1)不考虑颗粒物进入大气环境的途径,用CMB模型计算出各单一尘源
类对环境受体的分担率;
(2)用扬尘取代对其贡献最大的单一尘源(如土壤风沙尘),用CMB模
型计算出扬尘对环境受体的分担率;
(3)将扬尘视为受体,用CMB模型计算各单一尘源类对其的分担率;
(4)根据(2)(3)两步中的结果,计算各单一尘源类以扬尘形式进入受
体的分担率;
(5)根据(1)(4)两步中的结果,计算各单一尘源类未进入扬尘的份额,即仍以各自形态对受体的分担率;
(2)和(5)中的结果即为颗粒物二重源解析结果。
二重源解析技术建立在分三次进行的CMB模型计算结果上,充分考虑了
混合源扬尘的特点,将三次CMB模型计算结果科学的联系在一起,解决了CMB 模型的技术难题。
本文[城市大气PM10来源的二重源解析研究,侯洁,吉林大学,2012]将扬尘对环境受体的贡献率“拆分”回各单一尘源对环境受体
的贡献率,再与传统源解析的结果相结合,构成了二重源解析的改
进方法,该方法的具体操作步骤及条件如下:
(1)用CMB模型计算出传统源解析中各尘源(包括混合源扬尘及单一源)对大气颗粒物的贡献率;
(2)以扬尘为受体,用CMB模型计算出各单一尘源对扬尘的
贡献率。需要注意的是,此时模型运行结果中的百分质量
(%MASS)必须≤100,即假设纳入拟合的各单一尘源间互不影响,分别以各自的形态独立对扬尘进行贡献,%MASS=100时说明扬尘
对环境受体的贡献值全部来自拟合计算的几种单一尘源,%MASS <100时说明除了纳入拟合计算的几种单一尘源,还有未知
源对扬尘产生贡献,若%MASS>100,则应将拟合结果中贡献值出
现负值的源类去掉,重新计算;
(3)用(2)中求得的各单一尘源对扬尘的贡献率乘以(1)中
扬尘对环境受体的总贡献率,得出单一源以扬尘的形式对环境受体的贡献率,即将扬尘“拆分”为各单一尘源;
(4)用(1)中得出的单一尘源的贡献率加上(3)中以扬尘形式贡献的贡献率,即得出各单一尘源对环境受体的总贡献率(无论
以何种形式存在),而扬尘的贡献率应减去以其他尘源形式存在的部分。
化学质量平衡模型的算法主要有有效方差最小二乘法、普通加
权最小二乘法、示踪元素法、线性程序法和岭回归加权最小二乘法等。
示踪元素法,又称多元线性回归法(MLR),其解法比较简单,但准确度不高,可用于粗略估计源的贡献值;线性程序解法在提出后没有得到充分发展;普通加权最小二乘法考虑了环境受体处物质实测浓度的误差,为解析结果提供了置信区间;岭回归解法在解析共线性源方面体现了普通加权最小二乘法不具备的优点;有效方差最小二乘法不仅考虑了环境受体处物质实测浓度的误差,而且考虑了在确定源成分谱时的分析误差;遗传算法是一种全局优化的随机搜索方法,适用于模型参数寻优,解析过程没有任何条件限制,结
果精确可靠,但参数的选取一般凭经验和试验,这对问题的求解过程和最终结果均产生影响,还有待进一步深入研究。
其中有效方差最小二乘法是最常采用的算法。CMB模型是国内