从理论上分析一种由三阶电极化引起的非线性光学现象

从理论上分析一种由三阶电极化引起的非线性光学现象，并讲述其实际应用

双光子吸收现象

摘要

本文从理论上分析了一种由三阶电极化引起的非线性光学现象—双光子吸收现象，并讲述了其实际应用—飞秒激光微纳加工，双光子吸收起因于介质三阶非线性效应，吸收的光子数与N 2(w 1,0)成正比，即与入射光强的平方成正比，利用非线性双光子聚合作用可获得远小于衍射极限的加工分辨率。

关键词：三阶电极化 双光子吸收 飞秒激光微纳加工

Abstract

This article analyzed a nonlinear optical phenomenon caused by a three order polarization from theories, this phenomenon is two photon absorption phenomenon. As a practical application, femtosecond laser micromachining was introduced , two photon absorption arises from the medium of three order nonlinear effect, the photon number absorbed is proportional to N 2(w 1,0), thus is proportional to the square of the incident light intensity, use nonlinear two-photon polymerization can get much smaller processing resolution than the diffraction limit.

Key words : Three order polarization Two photon absorption Femtosecond laser micromachining

一、 理论分析

1.1 非线性光学现象是高阶极化现象

当光入射介质，在光电场(,)E r t 作用下，组成介质的激性分子、原子、电子发生位移，感生次级电场，称之为电极化强度(),P r t 。在普通光情况下，(),P r t 和(,)E r t 的关系是正比线性关系：0P E εχ=⋅，式中0ε为真空介电系数；χ为线性极化率，对各向异性介质它是复数张量。

若入射光是激光，光强比普通光高几个数量级，极化强度展开为光场的幂级数，要考虑高幂次项的作用：

(1)(2)(3)000:P E EE EEE εχεχεχ=⋅+++

式中 (1)

χ

是线性极化率； (2)

χ

和 (3)

χ

是二阶和三阶非线性极化率。它们分别是二阶、

三阶和四阶张量。等式右边第一项为线性极化项，第二项、第三项等高阶项为二阶、三阶登高阶非线性极化项。总之，非线性光学现象是与高阶极化有关的现象。 1.2 非线性光学现象是介质的参量与光强有关的现象

对于各项同性介质，可将（1.1）式改写为标量形式：

(1)(2)(3)000(1)

(2)(3)2

00:()()P E EE EEE E E E E E

εχεχεχεχ

χχεχ=⋅+++=+++

=

式中

(1)(2)(3)2(1)

(2)(3)2

()()()E E E E E χχχχχ

χχ=+++

=++

+

二阶极化率为光电场强度的函数，三阶极化率为光强的函数，他们皆为复数。三阶极化率可写成实部、虚部两部分：

(3)

2(3)'2(3)''2()()()E E i E χ

χχ=+

可以证明实部与折射率成正比：

(3)'22()()E n E χ∝

虚部与吸收系数成正比：

(3)''

22()()E E χ

α∝

可见对三阶效应，极化率、折射率和吸收系数都是光强的函数。 1.3 Kramers-Kronig 色散关系 电极化率()χω是一个复数：

()'()''()i χωχωχω=+ （1）

其实部和虚部之间有如下关系：

1''()

'()'

'1

'()''()'

'P d P d χωχωωπωωχωχωωπωω∞

-∞∞-∞=

-=-⎰

⎰ （2）

式中P 表示后面的积分为柯西主值积分，这是著名的Kramers-Kronig 色散关系。由色散关系

可见，只要知道极化率的实部和虚部中任何一个的光谱就可通过此关系求出另外一个。 为了说明极化率的实部和虚部的物理意义，我举出一束激光被各向同性的三阶极化介质共振吸收而产生极化的例子。设激光为一束单色平面波，在介质中沿z 方向传播，表示为：

()

(,)Re[()]NL i k z t E z t E e

ωω--= （3）

式中NL k 是介质中的复数波矢，其实部表示波的相位变化（介质的色散），虚部表示波的振幅变化（介质的吸收）：

0'''2

NL NL NL k k ik k n i

α

=+=+ （4）

式中0k 是真空中的波矢；n 和α是非线性介质的折射率和吸收系数，它们皆与光强有关：

~

0()n n n I =+∆ （5） ~0()I ααα=+∆ （6）

式中~

0n 和~

0α分别为线性折射率和线性吸收系数；n ∆和α∆分别为与光强I 有关的折射率变化和吸收系数变化。对于三阶非线性克尔介质：~

02n n n I =+ （7） 式中2n 被称为非线性折射系数。根据式（5）和（6），式(4)可表示为：

~

~

0002

2

NL k k n k n i

i

αα

∆=+∆++ （8） 由电感应强度的定义，并考虑远离共振和近共振（分别用F 和R 表示）的一阶极化效应和三阶极化效应，则

(1)(1)(3)(3)

002

2

(1)(1)(3)(3)

00000F R F R F R F R NL D E P E P P P P E E E E E E E

εεεεχεχεχεχε=+=++++=++++= (9)

其中介质的复介电常数为