Pr物种含量对NiCoPrLa类水滑石结构及衍生复合氧化物催化性能的影响
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武
（ 桂林 理工 大学 化学 与生 物工 程学 院 ，广西 桂 林 ５ ４ １ ０ ０ ４ ）
摘
要 ：用水 热法 合 成 了 ２ Ｐ ｒ ／ Ｎ Ｃ Ｌ 、５ Ｐ ｒ ／ Ｎ Ｃ Ｌ 、７ ． ５ Ｐ ／ Ｎ Ｃ Ｌ 、Ｉ Ｏ Ｐ ｒ ／ Ｎ Ｃ Ｌ类 水 滑石 和 Ｎ Ｃ Ｌ类 水 滑 石 。重
ｒ 含 量 对 因此 ，通 过 添 加 稀 土 金 属 氧 化 物 来 调 控 催 化 剂 的 类 水滑 石 为 前 驱 体 ，重 点 研 究 了不 同 Ｐ ｉ Ｃ ｏ Ｐ ｒ Ｌ ａ 类 水滑 石 的结 构 及 其 衍 生 复 合 氧 化 物 催 催化 性 能 ，改 善 催 化 剂 的抗 积 炭性 能 和 提 高 活 性 Ｎ 组分 抗 烧 结 性 能 成 为 研 究 热 点 卜 Ｊ 。在 Ｃ ｏ 、Ｎ ｉ 化 性 能 的影 响 。 以 乙醇 水 蒸 气 催 化 重 整 制 氢 为 探
点考 察 了 Ｐ ｒ 物种含 量对 类水 滑 石结 构 及衍 生 复 合 衍生 物 催化 性 能 的 影 响 。用 ＸＲ Ｄ、Ｈ ：一Ｔ Ｐ Ｒ、Ｈ 一
Ｔ Ｐ Ｄ 、Ｃ ： Ｈ Ｏ Ｈ— Ｔ Ｐ Ｄ和 Ｔ Ｐ Ｏ等 对类 水滑 石和 衍 生复 合 氧化 物 的晶 相结 构 及 衍 生 复合 氧 化 物 的 还原 性 能 、吸附性 能 和抗积 炭性 能等 进行 了表征 。同时 以乙醇水 蒸气 重 整制 氢 反应 为探 针 考察 了衍 生复 合 氧 化物 的活 性和 选择性 。结 果表 明 ：Ｐ ｒ 的 掺入 能 形成 Ｎ ｉ Ｃ ｏ Ｐ ｒ Ｌ ａ 结 晶度较 好 的类 水滑 石 结 构 ，Ｐ ｒ 含量 增 加时 类水 滑石 的特征 衍射 峰强 度增 强 。其 衍生 复合 氧化 物在 乙醇 水蒸 气 重整 制 氢反 应 中表 现 出较 好 的 活性 和选 择性 ，当反 应温 度 为 ４ ５ ０℃ 时 ，５ Ｐ ｒ ／ Ｎ Ｃ Ｌ乙醇 的转化 率为 １ ０ ０ ％ ，氢气 的选择 性 ７ ７ ． ５ ６ ％。 关键 词 ：类 水 滑石 ；Ｐ ｒ ；乙醇水 蒸气 重整 制氢 ；催化 性能
文 章编 号 ：１ ６ ７ ４—９ ０ ５ ７ （ ２ ０ １ ３ ） Ｏ １ —０ ｌ ｌ ７—０ ６
ｄ ｏ ｉ ： １ ０ ． ３ ９ ６ ９ ／ ｊ ． ｉ ｓ ｓ ｎ ． １ ６ ７ ４— ９ ０ ５ ７ ． ２ ０ １ ３ ． Ｏ １ ． ０ ２ ２
Ｐ ｒ 物种 含 量对 Ｎ ｉ Ｃｏ Ｐ ｒ Ｌ ａ类 水 滑 石 结 构 及 衍 生 复 合 氧 化 物 催 化 性 能 的 影 响
中图分类 号 ：０ ６ ４ ３ ． ３ ６ 文献标 志码 ：Ａ
Ｈ ： 是 未来 理想 的清 洁 能 源 之 一 ，特 别 是 燃 料 度 。Ｃ ｅ Ｏ ： 在 乙醇水蒸 气 重整 制 氢反 应 中表 现 出 电池 的发 展对 氢源 和制 氢 方 法 提 出更 高 的要 求 … 。 较强 的促 进 碳 ～碳 键 断 裂 能 力 ，载体 与 活 性 金 属
第３ ３卷 第 １ 期 ２ ０ １ ３年 ２月
桂
林 理
工 大 学 学 报
Ｖ０ １ ． ３ ３ Ｎｏ ．１ Ｆｅ ｂ． ２ Ｏ１ ３
Ｊ ｏ ｕ ｎａ ｒ ｌ ｏ ｆ Ｇｕ ｉ ｌ ｉ ｎ Ｕｎ ｉ ｖ ｅ ｒ ｓ ｉ ｔ ｙ ｏ ｆ Ｔ ｅ ｃ ｈ ｎ ｏ ｌ ｏ ｇ ｙ
和较 低 的反 应 温 度 ，但 其 选 择 性 和稳 定 性 不 够 理 元 素周 期 表 中 是 相 邻 的 ，它 们 有 很 多 相 似 的 特 １ ５ ３ 。Ｎ ｏ ｅ ｌ ｉ ａ Ｂ ａ ｒ ｒ ｏ ｓ ｏ等 研 究 将 Ｐ ｒ加 入 Ｎ ｉ ／ 想 ；ｃ ｏ基催 化 剂 具 有 高 活 性 和 高 选 择 性 的优 点 Ｅ 势 ，但容 易失 活 ，低 温 活 性 较 差 Ａ １ Ｏ 结 构并 进行 乙醇水蒸 气催 化 重整 制氢 ，结 。如 何 提 高 Ｍｇ ｒ 的加入 表 现 出较好 的催 化 活 性 、热 稳 定 Ｃ ｏ 、Ｎ ｉ 系 催化 剂 的 选 择性 和活 性 组 分 抗 烧 结 及 抗 果 表 明 Ｐ ｉ Ｃ ｏ Ｐ ｒ Ｌ ａ 积炭 性 能 、降 低 反 应 温 度 ，是 研 究 的 主 要 方 向。 性 和抗 积 炭 性 。笔 者 采 用 水 热 法 合 成 了 Ｎ
高纯 、无 毒 的 Ｈ 是燃 料 电池 的理想 燃 料 。 乙醇 组分 有 较 强 的 相 互 作 用 ，并 具 有 适 宜 的 酸 碱 性 。 ｅ Ｏ ： 独特 的氧 化还 原 性 能 可 有 效 促 进 活性 组 分 和 是一 种可 再生 资源 ，可 以通 过 生物 质 发 酵 制备 。 Ｃ 乙醇 水蒸 气 重 整 制 富 氢 气 的 可 行 性 已经 在 热 力 学 载体 之 间 的相 互 作 用 ，有 利 于 乙醇 的 分解 和 中 间
上得 到 了证 实 Ｊ 。乙 醇 水 蒸 气 重 整 制 氢 的催 化 剂 产物 的 低 温 转 化 ，提 高 催 化 剂 的 稳 定 性 ，同 时 ｅ Ｏ ： 载体 也 能很好 地促 进水 汽 变换 反应 ，降低 ｃ ｏ 研 究 较 多 的是 Ｎ ｉ 基催化剂和 Ｃ ０基 催 化 剂 ：Ｎ ｉ 基 Ｃ 催化 剂对 乙醇 水 蒸 气 重 整 制 氢 反 应 有 较 高 的 活 性 选择 性 和提 高 氢 气 选 择 性 。镨 元 素 和 铈 元 素 在
ｒ 含 量 变化 对 Ｎ ｉ Ｃ ｏ Ｌ ａ 类 水 滑石衍 等过 渡金 属 体 系 中加 入 稀 土 金 属 氧 化 物 ，不 但 可 针 反应 ，考 察 了 Ｐ 以提 高 反应 选 择 性 ，而 且 降 低 了催 化 剂 的 起 燃 温 生 复合 氧化 物 活性 和选 择性 的影 响 。
（ 桂林 理工 大学 化学 与生 物工 程学 院 ，广西 桂 林 ５ ４ １ ０ ０ ４ ）
摘
要 ：用水 热法 合 成 了 ２ Ｐ ｒ ／ Ｎ Ｃ Ｌ 、５ Ｐ ｒ ／ Ｎ Ｃ Ｌ 、７ ． ５ Ｐ ／ Ｎ Ｃ Ｌ 、Ｉ Ｏ Ｐ ｒ ／ Ｎ Ｃ Ｌ类 水 滑石 和 Ｎ Ｃ Ｌ类 水 滑 石 。重
ｒ 含 量 对 因此 ，通 过 添 加 稀 土 金 属 氧 化 物 来 调 控 催 化 剂 的 类 水滑 石 为 前 驱 体 ，重 点 研 究 了不 同 Ｐ ｉ Ｃ ｏ Ｐ ｒ Ｌ ａ 类 水滑 石 的结 构 及 其 衍 生 复 合 氧 化 物 催 催化 性 能 ，改 善 催 化 剂 的抗 积 炭性 能 和 提 高 活 性 Ｎ 组分 抗 烧 结 性 能 成 为 研 究 热 点 卜 Ｊ 。在 Ｃ ｏ 、Ｎ ｉ 化 性 能 的影 响 。 以 乙醇 水 蒸 气 催 化 重 整 制 氢 为 探
点考 察 了 Ｐ ｒ 物种含 量对 类水 滑 石结 构 及衍 生 复 合 衍生 物 催化 性 能 的 影 响 。用 ＸＲ Ｄ、Ｈ ：一Ｔ Ｐ Ｒ、Ｈ 一
Ｔ Ｐ Ｄ 、Ｃ ： Ｈ Ｏ Ｈ— Ｔ Ｐ Ｄ和 Ｔ Ｐ Ｏ等 对类 水滑 石和 衍 生复 合 氧化 物 的晶 相结 构 及 衍 生 复合 氧 化 物 的 还原 性 能 、吸附性 能 和抗积 炭性 能等 进行 了表征 。同时 以乙醇水 蒸气 重 整制 氢 反应 为探 针 考察 了衍 生复 合 氧 化物 的活 性和 选择性 。结 果表 明 ：Ｐ ｒ 的 掺入 能 形成 Ｎ ｉ Ｃ ｏ Ｐ ｒ Ｌ ａ 结 晶度较 好 的类 水滑 石 结 构 ，Ｐ ｒ 含量 增 加时 类水 滑石 的特征 衍射 峰强 度增 强 。其 衍生 复合 氧化 物在 乙醇 水蒸 气 重整 制 氢反 应 中表 现 出较 好 的 活性 和选 择性 ，当反 应温 度 为 ４ ５ ０℃ 时 ，５ Ｐ ｒ ／ Ｎ Ｃ Ｌ乙醇 的转化 率为 １ ０ ０ ％ ，氢气 的选择 性 ７ ７ ． ５ ６ ％。 关键 词 ：类 水 滑石 ；Ｐ ｒ ；乙醇水 蒸气 重整 制氢 ；催化 性能
文 章编 号 ：１ ６ ７ ４—９ ０ ５ ７ （ ２ ０ １ ３ ） Ｏ １ —０ ｌ ｌ ７—０ ６
ｄ ｏ ｉ ： １ ０ ． ３ ９ ６ ９ ／ ｊ ． ｉ ｓ ｓ ｎ ． １ ６ ７ ４— ９ ０ ５ ７ ． ２ ０ １ ３ ． Ｏ １ ． ０ ２ ２
Ｐ ｒ 物种 含 量对 Ｎ ｉ Ｃｏ Ｐ ｒ Ｌ ａ类 水 滑 石 结 构 及 衍 生 复 合 氧 化 物 催 化 性 能 的 影 响
中图分类 号 ：０ ６ ４ ３ ． ３ ６ 文献标 志码 ：Ａ
Ｈ ： 是 未来 理想 的清 洁 能 源 之 一 ，特 别 是 燃 料 度 。Ｃ ｅ Ｏ ： 在 乙醇水蒸 气 重整 制 氢反 应 中表 现 出 电池 的发 展对 氢源 和制 氢 方 法 提 出更 高 的要 求 … 。 较强 的促 进 碳 ～碳 键 断 裂 能 力 ，载体 与 活 性 金 属
第３ ３卷 第 １ 期 ２ ０ １ ３年 ２月
桂
林 理
工 大 学 学 报
Ｖ０ １ ． ３ ３ Ｎｏ ．１ Ｆｅ ｂ． ２ Ｏ１ ３
Ｊ ｏ ｕ ｎａ ｒ ｌ ｏ ｆ Ｇｕ ｉ ｌ ｉ ｎ Ｕｎ ｉ ｖ ｅ ｒ ｓ ｉ ｔ ｙ ｏ ｆ Ｔ ｅ ｃ ｈ ｎ ｏ ｌ ｏ ｇ ｙ
和较 低 的反 应 温 度 ，但 其 选 择 性 和稳 定 性 不 够 理 元 素周 期 表 中 是 相 邻 的 ，它 们 有 很 多 相 似 的 特 １ ５ ３ 。Ｎ ｏ ｅ ｌ ｉ ａ Ｂ ａ ｒ ｒ ｏ ｓ ｏ等 研 究 将 Ｐ ｒ加 入 Ｎ ｉ ／ 想 ；ｃ ｏ基催 化 剂 具 有 高 活 性 和 高 选 择 性 的优 点 Ｅ 势 ，但容 易失 活 ，低 温 活 性 较 差 Ａ １ Ｏ 结 构并 进行 乙醇水蒸 气催 化 重整 制氢 ，结 。如 何 提 高 Ｍｇ ｒ 的加入 表 现 出较好 的催 化 活 性 、热 稳 定 Ｃ ｏ 、Ｎ ｉ 系 催化 剂 的 选 择性 和活 性 组 分 抗 烧 结 及 抗 果 表 明 Ｐ ｉ Ｃ ｏ Ｐ ｒ Ｌ ａ 积炭 性 能 、降 低 反 应 温 度 ，是 研 究 的 主 要 方 向。 性 和抗 积 炭 性 。笔 者 采 用 水 热 法 合 成 了 Ｎ
高纯 、无 毒 的 Ｈ 是燃 料 电池 的理想 燃 料 。 乙醇 组分 有 较 强 的 相 互 作 用 ，并 具 有 适 宜 的 酸 碱 性 。 ｅ Ｏ ： 独特 的氧 化还 原 性 能 可 有 效 促 进 活性 组 分 和 是一 种可 再生 资源 ，可 以通 过 生物 质 发 酵 制备 。 Ｃ 乙醇 水蒸 气 重 整 制 富 氢 气 的 可 行 性 已经 在 热 力 学 载体 之 间 的相 互 作 用 ，有 利 于 乙醇 的 分解 和 中 间
上得 到 了证 实 Ｊ 。乙 醇 水 蒸 气 重 整 制 氢 的催 化 剂 产物 的 低 温 转 化 ，提 高 催 化 剂 的 稳 定 性 ，同 时 ｅ Ｏ ： 载体 也 能很好 地促 进水 汽 变换 反应 ，降低 ｃ ｏ 研 究 较 多 的是 Ｎ ｉ 基催化剂和 Ｃ ０基 催 化 剂 ：Ｎ ｉ 基 Ｃ 催化 剂对 乙醇 水 蒸 气 重 整 制 氢 反 应 有 较 高 的 活 性 选择 性 和提 高 氢 气 选 择 性 。镨 元 素 和 铈 元 素 在
ｒ 含 量 变化 对 Ｎ ｉ Ｃ ｏ Ｌ ａ 类 水 滑石衍 等过 渡金 属 体 系 中加 入 稀 土 金 属 氧 化 物 ，不 但 可 针 反应 ，考 察 了 Ｐ 以提 高 反应 选 择 性 ，而 且 降 低 了催 化 剂 的 起 燃 温 生 复合 氧化 物 活性 和选 择性 的影 响 。