离子阱类质谱仪的基本工作原理
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2 a z -16eU/m （r02 2z0 ）
2 q r -4eV/m（r02 2z0 ）2
2 q z 8eV/m（r02 2z0 ）2
（5 ）
图6.离子阱的马修方程解的稳定区
根据马修方程，a和q与离子的质荷比m/z 、离 子阱的结构参数（r0，z0 ），所加射频的频率 、及其交流幅度 V 和直流成分 U 有关。商用仪 器一般不加直流成分（U=0），因此仪器工作在 qz 轴，又射频的频率一般是固定的，当进行离 子捕获（离子化阶段）操作时，此时固定射频 电压V ，因qz ∝1/（m/e），则离子按照质荷比 从大到小顺序而由左到右对应地分布在 qz轴上。 在 进 行 质 量 不 稳 定 性 扫 描 时 ， 因 qz ∝V/ （m/e），随着扫描电压的增大，相应质荷比离 子的 qz 持续增大，当其到达稳定域的边界点 qz=0.908 时，就会被顺序扫出而为外置的探测 器所检测。
离子阱类质谱仪的基本工作原理
齐孟文 中国农业大学
离子阱类质谱是一类极其重要和应用 广泛的质谱分析方法，是化学及生物学分 析的基本工具，了解其工作的基本原理， 对于深入了解阱类质谱的设计构造，性能 指标，操作模式，参数优化和合理使用都 是基本的和必须的，其基本原理主要涉及 离子在四级场中对的运动规律的描述。
w u，n 2n u /2
n 0， 1， 2
（3）
其中，下角标u表示空间坐标，n是高阶振荡级次，n为 零时为基频，此处 1/2 u （a u qu /2） （4） 单位为rad/s。模拟研究表明，在基频时，离子在电四极 场中的振荡轨迹为处于中心的李萨茹运动，对于一个给 定的离子，若要其在运动轨道稳定，则必须在径向 r 和 轴向 z 同时落在马修方程的解空间，一般应用选取第一 稳定区域，以（r，z）等位线划分，结果见下图。
2.2辅助激励下的共振
若除了射频外，同时在端盖电极施加一个幅 度较小的交流激励信号V’，幅度一般为1 V，则离 子做相应于经典力学的胁迫运动，此时马修方程 可以修改如下，若激励施加在离子出射的z轴方 向，则有
d2z （a - 2qcos2）z 2qcos（2 ）z 2 d （6）
其中，
4eV q mr02 2
w
通过对方程求解可知，在激励为偶极场时， 共振发生在其频率w和离子的自由振荡频率 一致 时，即
w w u，n n 0.5 u
n 0， 1， 2，
（7） 当激励为四极场时，频率满足一下条件时， 离子做所谓的参数共振，要求
6
m 13410 /6.0210 kg
-3 23
3.1 qz和最小截止质量
8eV qz 2 m（r02 2z0 ） 2
8 1.602 10-19 757 6.02 1023 2 2 2 134 10-3 （ 1.00 10-2） 2 （0.783 10-2） （2 3.14 1.05 106）
3.参数计算
对离子阱进行某种操作，首先需要对相关参 数进行计算和设置，为了便于理解，下面以示例 进行说明。假设：离子为丁基苯（m/z=134 ）， 离子阱的结构r0=1.00cm ,z0=0.783cm ，射频 U=0， V=757V0-p ，f=1.05MHz ，换算有：
2f 2 1.05 10 rad s
图1. 3D离子阱的结构示意图
1.2线性离子阱
线性离子阱，是在四级杆质谱基础上发展起 来的，由两组双曲线形级杆和两端的两极板组成， 在其中一组级杆上开有窄缝。两组极杆上施以位 相相反的射频电压，且开有狭缝的一组施加一激 励交变电压，以驱动离子从窄缝中共振弹射检出。 相对于三维离子阱，离子在线性阱中被囚禁在极 杆轴向的线段内而不是聚集在一个点上，有效地 避免了三维离子阱的固有缺陷，因此捕获效率得 以提高，空间电荷效应减弱，质谱的特异性和灵 敏性得到了极大提高，该类型的离子阱为目前离 子阱的主流产品。
3.6势阱的深度Dz
势阱的深度决定着离子被共振弹射所需要的 最小动能，以及在激发解离过程，形成的碎片要 被捕获所不能超过的最大动能。z方向上的势阱 深度近似为 D=qzV/8，对该例子的情况，m=134 ， qz=0.450和V=757V0-p ，则
Dz 0.450 757/ 8 42.5V
3.2稳定参数z 当 az=0时,z ≈qz/21/2=0.450/1.2142=0.318， 利用近似公式计算的结果比实际值要大约5%。由 相应计算，对于m=1340 ，有qz=0.0450 ，而 z=0.0318 。 3.3本征频率 由公式（7），离子的轴向基频为
当
w z w z， 0 1/2 z
4.1选择隔离
1）带通扫描隔离
图8.在（a,q ）空间通过改变扫描线的斜率 ，质量过滤 的窗口随之改变，位于稳定区窗口内的离子被保留，其 它的因为不稳定被逐出离子阱，该方法可选出单位离子。
2）共振弹射隔离 该方法是通过共振将不需要的离子弹出离子 阱，而仅保留下来预先选定的离子。其操作方法 是，在与射频电极正交的另一电极，以偶极或四 极场的方式，施加一称为Swift波的辅助交流信号， Swift波由波形发生器通过正弦波叠加而成，包含 有除要隔离离子外所有离子的频率，而隔离离子 的频率缺失，其对应于Swift波的凹槽，这样当施 加上Swift时，其他离子就会在相应的协调频率处 发生共振，从辅助交流信号吸收能量，最终克服 势阱的约束被弹出离子阱，而要隔离的离子未发 生共振弹射因而被保留。
图２.附图示线性离子阱的结构
1.３轨道离子阱
轨道离子阱的工作原理类似于电子围绕原子 核旋转，具有一定初速度的离子，进入离子阱后 受到来自中心纺锤形电极的吸引，会围绕中心电 极做旋进运动，即：围绕中心电极（径向）和沿 中心电极（轴向）的运动。因为离子质量不同， 当达到谐振时，不同离子的轴向往复速度不同， 通过离子阱中内置的检测器检，测定离子通过时 产生的感应电流，可以得到多种离子的时序信号， 然后通过傅立叶变换成为频谱，而共振频率直接 与离子质量有关，由此可以得到质谱图。轨道离 子阱质谱的分辨率极高，本身的体积很小，但对 工作环境的要求极高，支持系统庞大，购置及维 护费用高，使用受到一定限制。
z 0.318 ， 2 1.05 106 rad s -1
则
w z 0.5 0.318 2 3.141.05106
1.049 106 rad s -1
167KHz
转变成 f z 因
4eV 2eV w 1/2 1 / 2 2 mr0 mr02
有
LMCO 134 0.45 / 0.908 66.4
射频电压正比于离子的质量，即V ∝m ，由 已知点的相关数据，可求得已知LMCO时应施加 的射频电压，有
V0-p （757/66.4 ）LMCO 11.4LMCO
该公式在激发解离过程，可用于确定为保留最小 碎片离子应施加的电压。
a r 4eU/mr
2 0
2
q r -2eV/ mr
2 0
2 2 a z -8eU/mr 0
（2） 其中， m是离子的质量， e是单位电荷，U 和 V是所施加的射频的直流电压及交流电压波 幅。
2 2 qz 4eV/mr 0
图5.离子阱结构示意图
对离子运动的马修方程求解，可以得到离子在电四极 场的本征振荡频率的频谱为：
0.45
最小截止质量LMCO，为设定条件下，离子阱捕获 离子质量的下限，对商业仪器而言，因为不加直 流a=0 ，则离子阱仅工作在qz轴,而 qz ∝ 1/m， 因此稳定的边界点qz=0.908对应于LMCO
由于在其他条件恒定时，qzm=常数 ，则
LMCO 0.908 134 0.45
1. 仪器类型 1.1三维离子阱
三维离子阱是较早出现的一种离子阱，由一 对环形电极和两个呈双曲面形的端盖电极组成， 两个端盖电极顶端开有小孔，作为离子出入的通 道。一般在环形电极上施加射频交流电压或再加 直流电压，以提供一个捕获离子的四级场，上下 两个端盖电极一般接地。三维离子阱的主要缺陷 是双曲面电极加工组装困难，且离子捕获在阱中 心的一个空间点上，捕获效率受到限制，另外存 在着空间电荷效应，质谱的分辨率很难提高。
公式（2）是理想四极场情况下的结果，由于实 际的双曲面电极只是一个截断，并且端盖电极开 有小孔，致使有高阶场的成分存在，为了消除其 影响，更好地逼近理想的四极场，商业仪器一般 将端盖电极间距离拉长，z0增加10.6%，此时 r02≠2z02，公式（2）需要用更一般的形式取代：
2 a r 8eU/m （r02 2z0 ）2
4.基本操作
基本操作主要包括离子选择隔离，激发裂解 和质谱扫描，各个操作可以分别或连续组合进行。 1）选择隔离 目的是把其它离子弹出离子阱，仅 保留母离子进一步碎裂而进行MS/MS分析，或 用于质量反应监测扫描；2）共振激发 主要用于 进行激发弹射和激发解离，激发弹射时选用较大 激励电压，使离子获得足够的动能被弹射出势阱， 而在激发解离时要选择适度较小的激励电压，使 得能够驱动离子碎裂但所获的动能不足以使离子 被弹射；3）质谱扫描 为离子阱质谱的基本操作， 目的使离子按照质荷比顺序先后扫出离子阱，并 被外置的检测器所检测。
图4.矩形离子阱结构示意图及外加电压
2.理论背景
2.1在捕获场的自由振荡
所有离子阱的工作机制具有共同的理论基础， 即离子在电四极场中的运动规律，在单纯施加一 个射频电压的情况下，其运动可以用马修齐次二 阶微分方程描述，即
d 2u （a u - 2qu cos2）u 0 2 d
（1）
其中，在柱坐标系中，u表示径向r(x，y)和 轴向z坐标，这是简谐方程，各坐标可独立 求解；是一个无量纲参数，=t/2，是 射频电压的角品率（rad/s ）；au和 qu是一 对有关马修方程解的约化参数，对理想的 四极场，要求离子阱的电极结构满足 r0=2z0，r0和z0分别是环形电极和端盖电极 顶点的到原点的距离，则有以下关系：
图３.ｂ示轨道离子阱结构
1.４矩形离子阱 矩形ห้องสมุดไป่ตู้子阱是通过对线性离子阱的简 化而来的，关键是用平行板取代了曲面极 杆，容易加工和组装，不过其离子活动的 主要空间处的电场仍然可以近似为电四极 场。一般在x , y 电极之间施加的射频电压， 使x-y 平面内形成谐振场，而在z方向加一 直流电压形成捕集势阱, 限制并调节离子在 z方向的运动。
m 0.0797 V / q z 0.0797 7340/0.450 1300
若设定qz为0.0450，则质谱的扫描范围为 （LMCO—13000Da）。
3.5质谱的分辨率
质谱的分辨率定义为质量对质量峰的半宽度 的比，即 R=m/m ，因与具体的质量有关，更有 实际意义的是峰的半宽度，其随质谱扫描速率减 慢而减小，商业仪器对m=2000的离子，窄峰半宽 度可达m=0.2Da ，因此分辨率可达 R=2000/0.2=10000
即 w ∝ 1/m，离子质量越大，惯性越大，本征频 率越低，因此对于质量为1340的离子，其本征频 率为16.7 MHZ。
3.4质谱范围
质谱范围由关系式 mqz/V=常数确定，根据 以上数据：m=134，qz=0.450 ，V=757V0-p，计算 得常数=0.797 。离子共振弹射质量扫描由小到 大，若工作点设定在qz=0.450处 ，射频扫描电压 的最大幅值到达V=7340V0-p ，则质量扫描检测上 限为
ww
(k) u， n
n u k
n 0， 1,2,
（8）
在共振状态下，离子 从激励场中吸收能量而被 加速，若激励电压幅度足 够大或作用时间足够长 ， 离子可以克服离子阱的势 阱束缚，而被弹射出离子 阱，若激励电压幅度不是 很大，通过离子与引入的 冷却气体分子 （如氩气或 氮气）碰撞，最终动能会 转化为内能沉积到离子 ， 引起离子的解离 ，称为激 发解离。共振激发被用于 1 ） 弹射不需要的离子； 2 ）促 进离子的热解反应； 3 ）对 离子进行选择性扫描检查。图7.共振激发和弹射示意图
2 q r -4eV/m（r02 2z0 ）2
2 q z 8eV/m（r02 2z0 ）2
（5 ）
图6.离子阱的马修方程解的稳定区
根据马修方程，a和q与离子的质荷比m/z 、离 子阱的结构参数（r0，z0 ），所加射频的频率 、及其交流幅度 V 和直流成分 U 有关。商用仪 器一般不加直流成分（U=0），因此仪器工作在 qz 轴，又射频的频率一般是固定的，当进行离 子捕获（离子化阶段）操作时，此时固定射频 电压V ，因qz ∝1/（m/e），则离子按照质荷比 从大到小顺序而由左到右对应地分布在 qz轴上。 在 进 行 质 量 不 稳 定 性 扫 描 时 ， 因 qz ∝V/ （m/e），随着扫描电压的增大，相应质荷比离 子的 qz 持续增大，当其到达稳定域的边界点 qz=0.908 时，就会被顺序扫出而为外置的探测 器所检测。
离子阱类质谱仪的基本工作原理
齐孟文 中国农业大学
离子阱类质谱是一类极其重要和应用 广泛的质谱分析方法，是化学及生物学分 析的基本工具，了解其工作的基本原理， 对于深入了解阱类质谱的设计构造，性能 指标，操作模式，参数优化和合理使用都 是基本的和必须的，其基本原理主要涉及 离子在四级场中对的运动规律的描述。
w u，n 2n u /2
n 0， 1， 2
（3）
其中，下角标u表示空间坐标，n是高阶振荡级次，n为 零时为基频，此处 1/2 u （a u qu /2） （4） 单位为rad/s。模拟研究表明，在基频时，离子在电四极 场中的振荡轨迹为处于中心的李萨茹运动，对于一个给 定的离子，若要其在运动轨道稳定，则必须在径向 r 和 轴向 z 同时落在马修方程的解空间，一般应用选取第一 稳定区域，以（r，z）等位线划分，结果见下图。
2.2辅助激励下的共振
若除了射频外，同时在端盖电极施加一个幅 度较小的交流激励信号V’，幅度一般为1 V，则离 子做相应于经典力学的胁迫运动，此时马修方程 可以修改如下，若激励施加在离子出射的z轴方 向，则有
d2z （a - 2qcos2）z 2qcos（2 ）z 2 d （6）
其中，
4eV q mr02 2
w
通过对方程求解可知，在激励为偶极场时， 共振发生在其频率w和离子的自由振荡频率 一致 时，即
w w u，n n 0.5 u
n 0， 1， 2，
（7） 当激励为四极场时，频率满足一下条件时， 离子做所谓的参数共振，要求
6
m 13410 /6.0210 kg
-3 23
3.1 qz和最小截止质量
8eV qz 2 m（r02 2z0 ） 2
8 1.602 10-19 757 6.02 1023 2 2 2 134 10-3 （ 1.00 10-2） 2 （0.783 10-2） （2 3.14 1.05 106）
3.参数计算
对离子阱进行某种操作，首先需要对相关参 数进行计算和设置，为了便于理解，下面以示例 进行说明。假设：离子为丁基苯（m/z=134 ）， 离子阱的结构r0=1.00cm ,z0=0.783cm ，射频 U=0， V=757V0-p ，f=1.05MHz ，换算有：
2f 2 1.05 10 rad s
图1. 3D离子阱的结构示意图
1.2线性离子阱
线性离子阱，是在四级杆质谱基础上发展起 来的，由两组双曲线形级杆和两端的两极板组成， 在其中一组级杆上开有窄缝。两组极杆上施以位 相相反的射频电压，且开有狭缝的一组施加一激 励交变电压，以驱动离子从窄缝中共振弹射检出。 相对于三维离子阱，离子在线性阱中被囚禁在极 杆轴向的线段内而不是聚集在一个点上，有效地 避免了三维离子阱的固有缺陷，因此捕获效率得 以提高，空间电荷效应减弱，质谱的特异性和灵 敏性得到了极大提高，该类型的离子阱为目前离 子阱的主流产品。
3.6势阱的深度Dz
势阱的深度决定着离子被共振弹射所需要的 最小动能，以及在激发解离过程，形成的碎片要 被捕获所不能超过的最大动能。z方向上的势阱 深度近似为 D=qzV/8，对该例子的情况，m=134 ， qz=0.450和V=757V0-p ，则
Dz 0.450 757/ 8 42.5V
3.2稳定参数z 当 az=0时,z ≈qz/21/2=0.450/1.2142=0.318， 利用近似公式计算的结果比实际值要大约5%。由 相应计算，对于m=1340 ，有qz=0.0450 ，而 z=0.0318 。 3.3本征频率 由公式（7），离子的轴向基频为
当
w z w z， 0 1/2 z
4.1选择隔离
1）带通扫描隔离
图8.在（a,q ）空间通过改变扫描线的斜率 ，质量过滤 的窗口随之改变，位于稳定区窗口内的离子被保留，其 它的因为不稳定被逐出离子阱，该方法可选出单位离子。
2）共振弹射隔离 该方法是通过共振将不需要的离子弹出离子 阱，而仅保留下来预先选定的离子。其操作方法 是，在与射频电极正交的另一电极，以偶极或四 极场的方式，施加一称为Swift波的辅助交流信号， Swift波由波形发生器通过正弦波叠加而成，包含 有除要隔离离子外所有离子的频率，而隔离离子 的频率缺失，其对应于Swift波的凹槽，这样当施 加上Swift时，其他离子就会在相应的协调频率处 发生共振，从辅助交流信号吸收能量，最终克服 势阱的约束被弹出离子阱，而要隔离的离子未发 生共振弹射因而被保留。
图２.附图示线性离子阱的结构
1.３轨道离子阱
轨道离子阱的工作原理类似于电子围绕原子 核旋转，具有一定初速度的离子，进入离子阱后 受到来自中心纺锤形电极的吸引，会围绕中心电 极做旋进运动，即：围绕中心电极（径向）和沿 中心电极（轴向）的运动。因为离子质量不同， 当达到谐振时，不同离子的轴向往复速度不同， 通过离子阱中内置的检测器检，测定离子通过时 产生的感应电流，可以得到多种离子的时序信号， 然后通过傅立叶变换成为频谱，而共振频率直接 与离子质量有关，由此可以得到质谱图。轨道离 子阱质谱的分辨率极高，本身的体积很小，但对 工作环境的要求极高，支持系统庞大，购置及维 护费用高，使用受到一定限制。
z 0.318 ， 2 1.05 106 rad s -1
则
w z 0.5 0.318 2 3.141.05106
1.049 106 rad s -1
167KHz
转变成 f z 因
4eV 2eV w 1/2 1 / 2 2 mr0 mr02
有
LMCO 134 0.45 / 0.908 66.4
射频电压正比于离子的质量，即V ∝m ，由 已知点的相关数据，可求得已知LMCO时应施加 的射频电压，有
V0-p （757/66.4 ）LMCO 11.4LMCO
该公式在激发解离过程，可用于确定为保留最小 碎片离子应施加的电压。
a r 4eU/mr
2 0
2
q r -2eV/ mr
2 0
2 2 a z -8eU/mr 0
（2） 其中， m是离子的质量， e是单位电荷，U 和 V是所施加的射频的直流电压及交流电压波 幅。
2 2 qz 4eV/mr 0
图5.离子阱结构示意图
对离子运动的马修方程求解，可以得到离子在电四极 场的本征振荡频率的频谱为：
0.45
最小截止质量LMCO，为设定条件下，离子阱捕获 离子质量的下限，对商业仪器而言，因为不加直 流a=0 ，则离子阱仅工作在qz轴,而 qz ∝ 1/m， 因此稳定的边界点qz=0.908对应于LMCO
由于在其他条件恒定时，qzm=常数 ，则
LMCO 0.908 134 0.45
1. 仪器类型 1.1三维离子阱
三维离子阱是较早出现的一种离子阱，由一 对环形电极和两个呈双曲面形的端盖电极组成， 两个端盖电极顶端开有小孔，作为离子出入的通 道。一般在环形电极上施加射频交流电压或再加 直流电压，以提供一个捕获离子的四级场，上下 两个端盖电极一般接地。三维离子阱的主要缺陷 是双曲面电极加工组装困难，且离子捕获在阱中 心的一个空间点上，捕获效率受到限制，另外存 在着空间电荷效应，质谱的分辨率很难提高。
公式（2）是理想四极场情况下的结果，由于实 际的双曲面电极只是一个截断，并且端盖电极开 有小孔，致使有高阶场的成分存在，为了消除其 影响，更好地逼近理想的四极场，商业仪器一般 将端盖电极间距离拉长，z0增加10.6%，此时 r02≠2z02，公式（2）需要用更一般的形式取代：
2 a r 8eU/m （r02 2z0 ）2
4.基本操作
基本操作主要包括离子选择隔离，激发裂解 和质谱扫描，各个操作可以分别或连续组合进行。 1）选择隔离 目的是把其它离子弹出离子阱，仅 保留母离子进一步碎裂而进行MS/MS分析，或 用于质量反应监测扫描；2）共振激发 主要用于 进行激发弹射和激发解离，激发弹射时选用较大 激励电压，使离子获得足够的动能被弹射出势阱， 而在激发解离时要选择适度较小的激励电压，使 得能够驱动离子碎裂但所获的动能不足以使离子 被弹射；3）质谱扫描 为离子阱质谱的基本操作， 目的使离子按照质荷比顺序先后扫出离子阱，并 被外置的检测器所检测。
图4.矩形离子阱结构示意图及外加电压
2.理论背景
2.1在捕获场的自由振荡
所有离子阱的工作机制具有共同的理论基础， 即离子在电四极场中的运动规律，在单纯施加一 个射频电压的情况下，其运动可以用马修齐次二 阶微分方程描述，即
d 2u （a u - 2qu cos2）u 0 2 d
（1）
其中，在柱坐标系中，u表示径向r(x，y)和 轴向z坐标，这是简谐方程，各坐标可独立 求解；是一个无量纲参数，=t/2，是 射频电压的角品率（rad/s ）；au和 qu是一 对有关马修方程解的约化参数，对理想的 四极场，要求离子阱的电极结构满足 r0=2z0，r0和z0分别是环形电极和端盖电极 顶点的到原点的距离，则有以下关系：
图３.ｂ示轨道离子阱结构
1.４矩形离子阱 矩形ห้องสมุดไป่ตู้子阱是通过对线性离子阱的简 化而来的，关键是用平行板取代了曲面极 杆，容易加工和组装，不过其离子活动的 主要空间处的电场仍然可以近似为电四极 场。一般在x , y 电极之间施加的射频电压， 使x-y 平面内形成谐振场，而在z方向加一 直流电压形成捕集势阱, 限制并调节离子在 z方向的运动。
m 0.0797 V / q z 0.0797 7340/0.450 1300
若设定qz为0.0450，则质谱的扫描范围为 （LMCO—13000Da）。
3.5质谱的分辨率
质谱的分辨率定义为质量对质量峰的半宽度 的比，即 R=m/m ，因与具体的质量有关，更有 实际意义的是峰的半宽度，其随质谱扫描速率减 慢而减小，商业仪器对m=2000的离子，窄峰半宽 度可达m=0.2Da ，因此分辨率可达 R=2000/0.2=10000
即 w ∝ 1/m，离子质量越大，惯性越大，本征频 率越低，因此对于质量为1340的离子，其本征频 率为16.7 MHZ。
3.4质谱范围
质谱范围由关系式 mqz/V=常数确定，根据 以上数据：m=134，qz=0.450 ，V=757V0-p，计算 得常数=0.797 。离子共振弹射质量扫描由小到 大，若工作点设定在qz=0.450处 ，射频扫描电压 的最大幅值到达V=7340V0-p ，则质量扫描检测上 限为
ww
(k) u， n
n u k
n 0， 1,2,
（8）
在共振状态下，离子 从激励场中吸收能量而被 加速，若激励电压幅度足 够大或作用时间足够长 ， 离子可以克服离子阱的势 阱束缚，而被弹射出离子 阱，若激励电压幅度不是 很大，通过离子与引入的 冷却气体分子 （如氩气或 氮气）碰撞，最终动能会 转化为内能沉积到离子 ， 引起离子的解离 ，称为激 发解离。共振激发被用于 1 ） 弹射不需要的离子； 2 ）促 进离子的热解反应； 3 ）对 离子进行选择性扫描检查。图7.共振激发和弹射示意图