第一章 高分子链的结构 3
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高斯链 高斯链——末端距的分布符合高斯分布函数 末端距的分布符合高斯分布函数 高斯链 的高分子链。 的高分子链。 等效自由结合链、自由结合链都是高斯链。 等效自由结合链、自由结合链都是高斯链。 等效自由结合链（等效自由连接链）： ）：真实 等效自由结合链（等效自由连接链）：真实 存在，以链段为研究对象； 存在，以链段为研究对象； 自由结合链（或自由旋转链）：理想模型， ）：理想模型 自由结合链（或自由旋转链）：理想模型， 以化学键为研究对象。 以化学键为研究对象。
θ 1 + cos θ 2 1/ 2 Lmax = nl cos( ),由 cos ( ) = ( )和 cos θ ≈ 1 / 3得 cos = ( ) ， 2 2 2 2 3 2 2 2 Lmax = ( )1 / 2 nl 或 L2 = n 2 l 2 而 h f , r = 2 nl 2 max 3 3 n n 2 2 可以看出 ：L max / h f，， ≈ ne = le = 2 .45l 3 3 故高分子具有高弹性 。
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而等效自由结合链的伸直链长L 而等效自由结合链的伸直链长Lmax＝nele 2 联立，可用于求n 此式与 h 0 = nele 2 联立，可用于求ne 和le ：
ne = L2 max h 02 h 02 le = L max
式中：n —单键的键数（n=2DP－1）， l — 键长。 单键的键数（ 键长。 式中： 单键的键数 n=2DP－ 这是一个非常重要的公式， 这是一个非常重要的公式，它表明自由结合链的尺寸 比完全伸直链的尺寸nl要小得多。 比完全伸直链的尺寸nl要小得多。 nl要小得多 自由结合链完全伸直: 自由结合链完全伸直 hmax=nl
f ,r
假定聚乙烯的链可以自由旋转，其均方末端距比“自由结合链” 假定聚乙烯的链可以自由旋转，其均方末端距比“自由结合链” 要大一倍。 要大一倍。
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③等效自由结合链 实际高分子链不是自由结合链， 实际高分子链不是自由结合链，但我们可以 的等效链段组成， 把它看成是有ne个长度为le的等效链段组成， 令链段与链段间自由结合，并且无规取向， 令链段与链段间自由结合，并且无规取向， 这种链称为等效自由结合链 等效的含义： 等效自由结合链（ 这种链称为等效自由结合链（等效的含义： 两者的伸直链长相等；均方末端距也相等）。 两者的伸直链长相等；均方末端距也相等）。 设：等效链长为le，等效链段数为ne，则：
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个键组成的“ 由 n个键组成的 “ 自由结合链 ” 的末端距应该是各个 个键组成的 自由结合链” 键长的矢量和， 键长的矢量和，见图1.8。 。 均方末端距： 均方末端距：h 2 = nl 2
或 h 2 , j = nl 2 f
h 2 max = n 2 l 2
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Logo 自由旋转链（键长固定，键角固定的理想分子链） ② 自由旋转链（键长固定，键角固定的理想分子链）
自由旋转链：假定分子链中每一个键（l=0 154nm)可以在键角 自由旋转链：假定分子链中每一个键（l=0.154nm)可以在键角 nm) 28’) 所允许的方向自由转动， (θ=109028 ) 所允许的方向自由转动 ， 不考虑空间位阻对转动的 影响。 影响。 自由旋转链的均方末端距： 自由旋转链的均方末端距： 式中θ 键角的补角。 式中θ — 键角的补角。 180° 28’ 例 ： PE 若 不 考 虑 其 位 阻 效 应 ， 则 由 于 θ =180°-109028 ， cosθ cosθ≈1/3，则： h 2 = 2nl 2
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三、刚性高分子链的构象参数
对于刚性高分子链，如:主链不能内旋转的聚乙炔、 对于刚性高分子链， 主链不能内旋转的聚乙炔、 聚对苯以及结构单元间有强烈相互作用的纤维素衍 生物、脱氧核糖核酸（NDA）、 ）、病毒等可用蠕虫状 生物、脱氧核糖核酸（NDA）、病毒等可用蠕虫状 链模型来描述其构象。 链模型来描述其构象。该模型提出了一个十分重要 的构象参数——持久长度 持久长度a 或称记忆长度）， ），其 的构象参数——持久长度a（或称记忆长度），其 定义为无限长链的末端距在 链初始（即第一个键） 链初始（即第一个键）方向上投影的 平均值， 平均值，此值可表征高分子链的刚性 程度，此值越大，刚性越大， 程度，此值越大，刚性越大，即
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二、高分子链的均方旋转半径
从高分子链的质量中心（重心） 从高分子链的质量中心（重心）到各链段的距离的平 方的重量平均值， 方的重量平均值，为均方旋转半径 s 。
2
均方回转半径的概念适用于高斯链。 均方回转半径的概念适用于高斯链。
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•高分子是由许多结构单元连接的长链分子， 高分子是由许多结构单元连接的长链分子， 高分子是由许多结构单元连接的长链分子 分子中的单键能够内旋转， 分子中的单键能够内旋转，所以分子链具有 许多不同的构象，由于热运动， 许多不同的构象，由于热运动，构象在不断 改变。 改变。 •对于一定的分子量，随分子构象的改变，分 对于一定的分子量，随分子构象的改变， 对于一定的分子量 子的形状尺寸也随之改变。因此， 子的形状尺寸也随之改变。因此，可通过表 征分子尺寸，来描述分子构象。 征分子尺寸，来描述分子构象。
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Logo 若将PE碳链完全伸直成平面锯齿形，每个键在主链方 若将PE碳链完全伸直成平面锯齿形，每个键在主链方 PE 向上的投影为lcos lcos（ 向上的投影为lcos（θ/2），而这种锯齿形长链在主 链方向上的投影为L 链方向上的投影为Lmax，则：
2
θ
θ
完全伸直的高分子链的末端距比卷曲的末端距要大得 多。
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对聚乙烯实验测得： h 2 o ＝6.76nl2。 对聚乙烯实验测得： 计算： 0.1n， l。 计算：ne＝0.1n， le=8.3 l。 无扰尺寸：选择合适的溶剂和温度， 无扰尺寸：选择合适的溶剂和温度，可以使 溶剂分子对高分子构象所产生的干扰不计， 溶剂分子对高分子构象所产生的干扰不计， 此时高分子链段间的相互作用等于链段与溶 剂分子间的相互作用，这样的条件称为θ 剂分子间的相互作用，这样的条件称为θ条 件，在θ条件下测定的高分子尺寸称为无扰 尺寸。无扰尺寸是高分子本身的结构的反映。 尺寸。无扰尺寸是高分子本身的结构的反映 是几种线型聚合物的无扰尺寸。 表1-6是几种线型聚合物的无扰尺寸。 是几种线型聚合物的无扰尺寸
2
h
θ .ϕ
1 + cosθ 1 + cosϕ = nl ⋅ 1 − cosθ 1 − cosϕ
2
单键内旋转的角度（或称构象角） 式中 ϕ — 单键内旋转的角度（或称构象角），定义 11。 为每个键与前两个键所在平面间的夹角， 为每个键与前两个键所在平面间的夹角，见图1.11。
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Logo 末端距是指线形高分子链的一端至另一端的直线距 末端距是指线形高分子链的一端至另一端的直线距 离，以 h 表示。可用它表征分子的柔性。 表示。可用它表征分子的柔性。 内旋转容易 链段短 线团小 末端距小 的方向是任意的， 由于 h 的方向是任意的，故 h →0，而统计平 是个标量，称作“均方未端距” 均值 h 是个标量，称作“均方未端距”，表征 高分子尺寸的参数。 高分子尺寸的参数。 对于瞬息万变的无规线团状 高分子,改用标量“均方末端距” 高分子,改用标量“均方末端距” h (h 均方根末端距” ，或”均方根末端距” ) 来表征其分子尺寸。 来表征其分子尺寸。它的量纲 与长度单位一致。 与长度单位一致。
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Logo • 描述链尺寸最简单的指标是量出链骨架的长度,称 描述链尺寸最简单的指标是量出链骨架的长度, 轮廓长度。对于一条由n根长度为l 为轮廓长度。对于一条由n根长度为l的链节构成 的链，其轮廓长度为nl nl。 的链，其轮廓长度为nl。但对于柔性链采取这种 完全伸直的构象的几率非常小， 完全伸直的构象的几率非常小，讨论这种构象的 尺寸没有意义。 尺寸没有意义。 • 描述其分子链尺寸更常用也更理想的是链末端之 间的距离h 高分子的柔性越大， 间的距离h，见图1-12 。高分子的柔性越大，构 象数越多，分子链越卷曲， 越小。 象数越多，分子链越卷曲，h越小。末端距的大小 可用来衡量高分子链柔性的大小和高分子线团尺 寸的大小。 寸的大小。
2
2
2
1/ 2
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一、均方末端距的计算法
高分子链在空间的最简单的数学模型是自由结合链 自由结合链（键长固定l=0.154nm 键角不固定， l=0.154nm， ① 自由结合链（键长固定l=0.154nm，键角不固定， 内旋转自由的理想分子链，是一种假想链见图1.8） 内旋转自由的理想分子链，是一种假想链见图1.8） 假定： 分子由不占有体积的化学键自由结合； 假定：a. 分子由不占有体积的化学键自由结合； b.高分子链由N个键组成，每个键键长相等，单键内旋 高分子链由N 高分子链由 个键组成，每个键键长相等， 转时， 不考虑键角的限制， 不考虑位垒障碍， 转时 ， 不考虑键角的限制 ， 不考虑位垒障碍 ， 即自 由旋转任意取向； 由旋转任意取向； c.每个键在任何方向取向的几率都相等。 每个键在任何方向取向的几率都相等。 每个键在任何方向取向的几率都相等 d.高分子链的一端处于原点，另一端为P（X，Y，Z）, 高分子链的一端处于原点， 高分子链的一端处于原点 另一端为P 12。 见图1-12。
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④受阻的自由旋转链（考虑位垒的影响） 受阻的自由旋转链（考虑位垒的影响）
对自由结合链最简单的修正是引入键角限制， 对自由结合链最简单的修正是引入键角限制，但仍然可 自由旋转，对于无规线团的均方末端距， 自由旋转，对于无规线团的均方末端距，一个更普适 的方程为： 的方程为：
h = nele
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2 0
2
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伸直链长L 就是分子链伸直时的长度。 伸直链长Lmax ：就是分子链伸直时的长度。 也就是假定维持各个键的键长和键角不变， 也就是假定维持各个键的键长和键角不变， 把主链拉直到最大限度时的长度。 把主链拉直到最大限度时的长度。 自由结合链可伸直为直线，其它的不能， 自由结合链可伸直为直线，其它的不能， 有键角限制，只能为锯齿链。 有键角限制，只能为锯齿链。这种锯齿形长 链在主链方向上的投影即是L 链在主链方向上的投影即是Lmax 。 自由结合链： 自由结合链： Lmax = nl 自由旋转链： 自由旋转链：
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均方旋转半径越大，即高分子“线团”越疏松， 均方旋转半径越大，即高分子“线团”越疏松，柔 顺性越小。 顺性越小。 2 θ条件下测得的无扰均方旋转半径用 条件下测得的无扰均方旋转半径用 表示。 条件下测得的无扰均方 s 0 表示。 对于自由结合链、 自由旋转链和等效自由结合链， 对于自由结合链 、 自由旋转链和等效自由结合链 ， 其在θ 其在 θ 条件下测得的均方末端距与均方旋转半径之 间的关系是： 间的关系是：
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第三节
高分子链的构象统计
本讲内容： 本讲内容： 高分子的构象统计 高分子在晶体和溶液中的构象 重点及要求： 重点及要求：分子链的几种均方末端距的数 学公式及应用条件。 学公式及应用条件。 教学目的：了解高分子链的构象统计理论。 教学目的：了解高分子链的构象统计理论。
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高斯链 高斯链——末端距的分布符合高斯分布函数 末端距的分布符合高斯分布函数 高斯链 的高分子链。 的高分子链。 等效自由结合链、自由结合链都是高斯链。 等效自由结合链、自由结合链都是高斯链。 等效自由结合链（等效自由连接链）： ）：真实 等效自由结合链（等效自由连接链）：真实 存在，以链段为研究对象； 存在，以链段为研究对象； 自由结合链（或自由旋转链）：理想模型， ）：理想模型 自由结合链（或自由旋转链）：理想模型， 以化学键为研究对象。 以化学键为研究对象。
θ 1 + cos θ 2 1/ 2 Lmax = nl cos( ),由 cos ( ) = ( )和 cos θ ≈ 1 / 3得 cos = ( ) ， 2 2 2 2 3 2 2 2 Lmax = ( )1 / 2 nl 或 L2 = n 2 l 2 而 h f , r = 2 nl 2 max 3 3 n n 2 2 可以看出 ：L max / h f，， ≈ ne = le = 2 .45l 3 3 故高分子具有高弹性 。
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而等效自由结合链的伸直链长L 而等效自由结合链的伸直链长Lmax＝nele 2 联立，可用于求n 此式与 h 0 = nele 2 联立，可用于求ne 和le ：
ne = L2 max h 02 h 02 le = L max
式中：n —单键的键数（n=2DP－1）， l — 键长。 单键的键数（ 键长。 式中： 单键的键数 n=2DP－ 这是一个非常重要的公式， 这是一个非常重要的公式，它表明自由结合链的尺寸 比完全伸直链的尺寸nl要小得多。 比完全伸直链的尺寸nl要小得多。 nl要小得多 自由结合链完全伸直: 自由结合链完全伸直 hmax=nl
f ,r
假定聚乙烯的链可以自由旋转，其均方末端距比“自由结合链” 假定聚乙烯的链可以自由旋转，其均方末端距比“自由结合链” 要大一倍。 要大一倍。
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③等效自由结合链 实际高分子链不是自由结合链， 实际高分子链不是自由结合链，但我们可以 的等效链段组成， 把它看成是有ne个长度为le的等效链段组成， 令链段与链段间自由结合，并且无规取向， 令链段与链段间自由结合，并且无规取向， 这种链称为等效自由结合链 等效的含义： 等效自由结合链（ 这种链称为等效自由结合链（等效的含义： 两者的伸直链长相等；均方末端距也相等）。 两者的伸直链长相等；均方末端距也相等）。 设：等效链长为le，等效链段数为ne，则：
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个键组成的“ 由 n个键组成的 “ 自由结合链 ” 的末端距应该是各个 个键组成的 自由结合链” 键长的矢量和， 键长的矢量和，见图1.8。 。 均方末端距： 均方末端距：h 2 = nl 2
或 h 2 , j = nl 2 f
h 2 max = n 2 l 2
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自由旋转链：假定分子链中每一个键（l=0 154nm)可以在键角 自由旋转链：假定分子链中每一个键（l=0.154nm)可以在键角 nm) 28’) 所允许的方向自由转动， (θ=109028 ) 所允许的方向自由转动 ， 不考虑空间位阻对转动的 影响。 影响。 自由旋转链的均方末端距： 自由旋转链的均方末端距： 式中θ 键角的补角。 式中θ — 键角的补角。 180° 28’ 例 ： PE 若 不 考 虑 其 位 阻 效 应 ， 则 由 于 θ =180°-109028 ， cosθ cosθ≈1/3，则： h 2 = 2nl 2
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三、刚性高分子链的构象参数
对于刚性高分子链，如:主链不能内旋转的聚乙炔、 对于刚性高分子链， 主链不能内旋转的聚乙炔、 聚对苯以及结构单元间有强烈相互作用的纤维素衍 生物、脱氧核糖核酸（NDA）、 ）、病毒等可用蠕虫状 生物、脱氧核糖核酸（NDA）、病毒等可用蠕虫状 链模型来描述其构象。 链模型来描述其构象。该模型提出了一个十分重要 的构象参数——持久长度 持久长度a 或称记忆长度）， ），其 的构象参数——持久长度a（或称记忆长度），其 定义为无限长链的末端距在 链初始（即第一个键） 链初始（即第一个键）方向上投影的 平均值， 平均值，此值可表征高分子链的刚性 程度，此值越大，刚性越大， 程度，此值越大，刚性越大，即
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二、高分子链的均方旋转半径
从高分子链的质量中心（重心） 从高分子链的质量中心（重心）到各链段的距离的平 方的重量平均值， 方的重量平均值，为均方旋转半径 s 。
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•高分子是由许多结构单元连接的长链分子， 高分子是由许多结构单元连接的长链分子， 高分子是由许多结构单元连接的长链分子 分子中的单键能够内旋转， 分子中的单键能够内旋转，所以分子链具有 许多不同的构象，由于热运动， 许多不同的构象，由于热运动，构象在不断 改变。 改变。 •对于一定的分子量，随分子构象的改变，分 对于一定的分子量，随分子构象的改变， 对于一定的分子量 子的形状尺寸也随之改变。因此， 子的形状尺寸也随之改变。因此，可通过表 征分子尺寸，来描述分子构象。 征分子尺寸，来描述分子构象。
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θ
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对聚乙烯实验测得： h 2 o ＝6.76nl2。 对聚乙烯实验测得： 计算： 0.1n， l。 计算：ne＝0.1n， le=8.3 l。 无扰尺寸：选择合适的溶剂和温度， 无扰尺寸：选择合适的溶剂和温度，可以使 溶剂分子对高分子构象所产生的干扰不计， 溶剂分子对高分子构象所产生的干扰不计， 此时高分子链段间的相互作用等于链段与溶 剂分子间的相互作用，这样的条件称为θ 剂分子间的相互作用，这样的条件称为θ条 件，在θ条件下测定的高分子尺寸称为无扰 尺寸。无扰尺寸是高分子本身的结构的反映。 尺寸。无扰尺寸是高分子本身的结构的反映 是几种线型聚合物的无扰尺寸。 表1-6是几种线型聚合物的无扰尺寸。 是几种线型聚合物的无扰尺寸
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h
θ .ϕ
1 + cosθ 1 + cosϕ = nl ⋅ 1 − cosθ 1 − cosϕ
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单键内旋转的角度（或称构象角） 式中 ϕ — 单键内旋转的角度（或称构象角），定义 11。 为每个键与前两个键所在平面间的夹角， 为每个键与前两个键所在平面间的夹角，见图1.11。
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高分子链在空间的最简单的数学模型是自由结合链 自由结合链（键长固定l=0.154nm 键角不固定， l=0.154nm， ① 自由结合链（键长固定l=0.154nm，键角不固定， 内旋转自由的理想分子链，是一种假想链见图1.8） 内旋转自由的理想分子链，是一种假想链见图1.8） 假定： 分子由不占有体积的化学键自由结合； 假定：a. 分子由不占有体积的化学键自由结合； b.高分子链由N个键组成，每个键键长相等，单键内旋 高分子链由N 高分子链由 个键组成，每个键键长相等， 转时， 不考虑键角的限制， 不考虑位垒障碍， 转时 ， 不考虑键角的限制 ， 不考虑位垒障碍 ， 即自 由旋转任意取向； 由旋转任意取向； c.每个键在任何方向取向的几率都相等。 每个键在任何方向取向的几率都相等。 每个键在任何方向取向的几率都相等 d.高分子链的一端处于原点，另一端为P（X，Y，Z）, 高分子链的一端处于原点， 高分子链的一端处于原点 另一端为P 12。 见图1-12。
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④受阻的自由旋转链（考虑位垒的影响） 受阻的自由旋转链（考虑位垒的影响）
对自由结合链最简单的修正是引入键角限制， 对自由结合链最简单的修正是引入键角限制，但仍然可 自由旋转，对于无规线团的均方末端距， 自由旋转，对于无规线团的均方末端距，一个更普适 的方程为： 的方程为：
h = nele
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伸直链长L 就是分子链伸直时的长度。 伸直链长Lmax ：就是分子链伸直时的长度。 也就是假定维持各个键的键长和键角不变， 也就是假定维持各个键的键长和键角不变， 把主链拉直到最大限度时的长度。 把主链拉直到最大限度时的长度。 自由结合链可伸直为直线，其它的不能， 自由结合链可伸直为直线，其它的不能， 有键角限制，只能为锯齿链。 有键角限制，只能为锯齿链。这种锯齿形长 链在主链方向上的投影即是L 链在主链方向上的投影即是Lmax 。 自由结合链： 自由结合链： Lmax = nl 自由旋转链： 自由旋转链：
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均方旋转半径越大，即高分子“线团”越疏松， 均方旋转半径越大，即高分子“线团”越疏松，柔 顺性越小。 顺性越小。 2 θ条件下测得的无扰均方旋转半径用 条件下测得的无扰均方旋转半径用 表示。 条件下测得的无扰均方 s 0 表示。 对于自由结合链、 自由旋转链和等效自由结合链， 对于自由结合链 、 自由旋转链和等效自由结合链 ， 其在θ 其在 θ 条件下测得的均方末端距与均方旋转半径之 间的关系是： 间的关系是：
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第三节
高分子链的构象统计
本讲内容： 本讲内容： 高分子的构象统计 高分子在晶体和溶液中的构象 重点及要求： 重点及要求：分子链的几种均方末端距的数 学公式及应用条件。 学公式及应用条件。 教学目的：了解高分子链的构象统计理论。 教学目的：了解高分子链的构象统计理论。
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