2010化学动力学1
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例如 固相粉末反应 A+B→AB
化学动力学的主要研究内容
催化反应(catalytic reaction) 催化反应 例如
(a).Adsorption and activation of the reactants (b).Migration of the absorbed reactants on the metal surface (c).Reaction of the absorbed substances (d).Escape, or desorption, of the products
反应速率的表示方法
定义反应速率： 定义反应速率： 反应速率 单位体积中反应进度随时间的变化率
1 dnB 1 dξ = ⋅ υ= ⋅ V dt ν BV dt
def
国际单位: 国际单位 mol m-3 s-1 表示方法的优点： 表示方法的优点： 1) 强度性质 2) 与反应物质选择无关
反应速率的表示方法
§10-1
反应速率的表示方法
10-1-1 习惯用法 10-1-2 GB中的速率表示 中的速率表示
10-1-1 习惯用法
dn υn = ; dt
恒容条件： 恒容条件：
[υ n ] = mol
= d n
⋅s
−1
1 dn υc = V dt
( v )=
dt
dc ; dt
[υc ] = mol ⋅ m −3 ⋅ s −1
10-2-1 速率方程的建立
表示反应速率与浓度等参数之间关系的方程， 表示反应速率与浓度等参数之间关系的方程，或 表示浓度等参数与时间关系的方程， 表示浓度等参数与时间关系的方程，称动力学方 即速率方程。 程，即速率方程。 1. 意义 （1）可以判断不同浓度下反应进行的快慢； ）可以判断不同浓度下反应进行的快慢； （2）可促进对反应机理的研究。 ）可促进对反应机理的研究。
定义： 定义：
dnB υn = ν B dt
dcB 同理： υ = c ν Bdt
结论：不同物质表示的反应速率，数值相同， 结论：不同物质表示的反应速率，数值相同， 不必指明哪种物质。 不必指明哪种物质。
10-1-2 GB中的速率表示 中的速率表示
对任意反应 eE + fF → gG + hH
转化速率： 转化速率： ξ = d ξ
对于体积不变的反应体系， 对于体积不变的反应体系，
1 dnB 1 dcB = υ= ν BV dt ν B dt
有时对于气相反应， 有时对于气相反应，
1 dc B 1 dp B = υ= ν B dt ν B RT dt
§10-2 反应速率与浓度的关系
10-2-1 10-2-2 10-2-3 速率方程的建立 简单级数反应特点 反应级数的测定方法
不加特殊说明，动力学中的反应均指恒容反应。 不加特殊说明，动力学中的反应均指恒容反应。
例: N 2 + 3H 2 = 2 NH 3
υN = dt dnH2 υH 2 = − dt dnNH3 υNH3 = dt
2
dnN2
1 mol ⋅ s − 1
3 mol ⋅ s − 1
2 mol ⋅ s − 1
•
反应速率： 反应速率：
dt 1 dn E 1 dn F 1 dnG 1 dn H === = e dt f dt g dt h dt
dn B = ν B dt
1 dξ 1 dcB υ= = = V V dt ν B dt （体积恒定） 体积恒定）
ξ
•
[υ ] = mol ⋅ m
−3
Baidu Nhomakorabea
⋅s
−1
例：
对气相反应 2NO + Br 2 → 2NOBr
eg : A + B → D
例如：H2＋I2 → 例如：
(i)一步机理 一步机理 (ii)二步机理 二步机理
2HI
一步机理
早在1894年博登斯坦研究该反应，发现在556K～781K 年博登斯坦研究该反应，发现在 早在 年博登斯坦研究该反应 ～ 范围内， 范围内，反应的速率方程为
υ（H )
2
=
k（ H ） c （ H ） c （ I )
2 2 2
即对H2及I2均为一级，总级数为二级。于是认为反应的 均为一级，总级数为二级。 即对 真实过程是H 分子与I 分子直接碰撞生成HI分子 分子， 真实过程是 2分子与 2分子直接碰撞生成 分子，即所 一步机理” 谓“一步机理”。 然而，这一机理随着结构化学的发展， 然而，这一机理随着结构化学的发展，首先在理论上遇到 了困难。即从分子轨道对称性守恒原理来分析，认为“ 了困难。即从分子轨道对称性守恒原理来分析，认为“一 步机理”是受对称性禁阻的。 步机理”是受对称性禁阻的。
研究对象
化学动力学的研究目的 化学动力学的研究目的
化学动力学的研究方法 化学动力学的研究方法 应用宏观方法: 浓度、温度、 应用宏观方法: 浓度、温度、时间等宏观量间 的关系 宏观反应动力学
应用微观方法，利用激光、分子束等实验技术， 应用微观方法，利用激光、分子束等实验技术， 从分子水平研究 微观反应动力学 或分子反应动态学
化学动力学简史
1865~1867年，哈柯脱（Harcourt A G V）详 年 哈柯脱（ ） 尽的测定了过氧化氢和碘化氢、 尽的测定了过氧化氢和碘化氢、高锰酸钾和草酸 的反应速率与浓度的关系。 的反应速率与浓度的关系。他的实验结果由数学 家艾松（ 家艾松（Esson W）加以分析，通过求解微分方 ）加以分析， 程得出浓度随时间的变化的关系式； 程得出浓度随时间的变化的关系式； 1889年，阿仑尼乌斯（Arrhenius S）提出阿 年 阿仑尼乌斯（ ）提出阿 仑尼乌斯方程，奠定了近代化学动力学的基础； 仑尼乌斯方程，奠定了近代化学动力学的基础； 1935年，Eyring等提出过渡态理论； 等提出过渡态理论； 年 等提出过渡态理论 1960年，交叉分子束反应，李远哲等人 年 交叉分子束反应，李远哲等人1986年 年 获诺贝尔化学奖。 获诺贝尔化学奖。
化学动力学的研究方法
宏观方法与微观方法并用。 宏观方法与微观方法并用。 宏观方法：例如， 宏观方法：例如，通过实验测定化学反应系统 的浓度、温度、时间等宏观量间的关系， 的浓度、温度、时间等宏观量间的关系，再把 这些宏观量用经验公式关联起来， 这些宏观量用经验公式关联起来，从而构成宏 观反应动力学； 观反应动力学； 微观方法：例如，利用激光、 微观方法：例如，利用激光、分子束等实验技 术考察由某特定能态下的反应物分子通过单次 碰撞转变成另一特定能态下的生成物分子的速 从而可得到微观反应速率系数， 率，从而可得到微观反应速率系数，把反应动 力学的研究推向了分子水平， 力学的研究推向了分子水平，从而构成了微观 反应动力学，也叫分子反应动态学。 反应动力学，也叫分子反应动态学。
结论：三者均可表示反应速率， 结论：三者均可表示反应速率， 不同物质数值不同，必须指明那种物质。 不同物质数值不同，必须指明那种物质。
相等关系： 相等关系：
−
dnN2
1 dt
=−
=
dnH2
3
dt
=
=
dnNH3
2 dt
变形： 变形：
dnN 2 (−1)dt
dnH 2 (−3)dt
dnNH3 (+2)dt
1 dcNO dcBr2 1 dcNOBr υ === 2 dt dt 2 dt
反应速率的表示方法
化学反应: 化学反应 aA + bB → gG + hH
dn A dn B dnG dn H dξ = − =− = = a b g h
反应的快慢： 反应的快慢：所需时间的长短 反应的规模：所占空间的大小 反应的规模：
化学动力学简史
18世纪，对金属在酸中溶解的快慢与酸浓度的 世纪， 世纪 关系，以及过氧化氢分解所需时间进行观测； 关系，以及过氧化氢分解所需时间进行观测； 1850年，法国威廉米（Wilhelmy L F）利用 年 法国威廉米（ ） 旋光仪研究了蔗糖在酸存在下的转化率； 旋光仪研究了蔗糖在酸存在下的转化率； 1862年，法国贝特洛和圣吉尔（de Saint年 法国贝特洛和圣吉尔（ Gilles L P）研究了乙醇和醋酸的酯化反应以及 ） 逆反应； 逆反应； 1836年，挪威化学家瓦格（Waage P）和数 年 挪威化学家瓦格（ ） 学家古德贝格（ 学家古德贝格（Guldberg C M）受到贝特洛 ） 等的工作的启发，提出了质量作用定律 质量作用定律； 等的工作的启发，提出了质量作用定律；
动力学认为： 例如： 1 3 N 2 + H 2 → NH 3 (g) 需一定的T,P和催化剂 2 2 1 点火，加温或催化剂 H 2 + O 2 → H 2 O(l) 2
化学动力学的研究对象
(i)研究各种因素，包括浓度、温度、催 研究各种因素，包括浓度、温度、 研究各种因素 化剂、溶剂、 化剂、溶剂、光照等对化学反应速率影响 的规律； 的规律； (ii)研究一个化学反应过程经历哪些具体 研究一个化学反应过程经历哪些具体 步骤，即所谓反应机理(或叫反应历程 或叫反应历程)。 步骤，即所谓反应机理 或叫反应历程 。
(2) 微观理论 电子转移反应的速率理论 加州理工大学， 加州理工大学，Prof. Marcus，诺贝尔奖获得者 ， 碰撞反应速率理论 过渡态反应速率理论
发展史简介 （a brief history） ）
1) 质量作用定律的确立和 质量作用定律的确立和Arrhenius 公式的提出； 公式的提出； 2）链反应的发现和反应速率理论的提出； ）链反应的发现和反应速率理论的提出； 3）快速反应的研究和分子反应动力学的建立。 ）快速反应的研究和分子反应动力学的建立。
化学动力学的研究方法 化学动力学的研究方法
2. 理论 (1) 宏观理论 世纪后半叶开始， 从19世纪后半叶开始，测量反应物或产物浓度的 世纪后半叶开始 变化规律。 变化规律。 质量作用定律 阿累尼乌斯的活化能理论 (诺贝尔奖） 诺贝尔奖） 诺贝尔奖
化学动力学的研究方法 化学动力学的研究方法
其自发趋势很大，但反应速率很小。 其自发趋势很大，但反应速率很小。
（2）
C ( s ) + O2 ( g )
θ
Pθ , 298 K
C O2 ( g )
−1
∆ r Gm = −396 kJ ⋅ mol
例2： ： 例3： ：
3 2 Fe( s) + O2 ( g ) = Fe2 O3 ( s) 2 θ ∆ r Gm, 298k = −741kJ ⋅ mol −1 ∆ r Gm,1000 k = −636kJ ⋅ mol
∆ r G m / k J ⋅ m o l −1 − 1 6 .6 3 − 2 3 7 .1 9
热力学只能判断这两个反应都能发生，但如何使 它发生，热力学无法回答。
化学动力学的研究对象
化学动力学研究化学反应的速率和反应的机理 以及温度、压力、催化剂、 以及温度、压力、催化剂、溶剂和光照等外界 因素对反应速率的影响， 因素对反应速率的影响，把热力学的反应可能 性变为现实性。 性变为现实性。
第十章 化学动力学基础
序 §10-1 §10-2 §10-3 §10-4 §10-5 反应速率的表示方法 反应速率与浓度的关系 典型复杂反应的动力学特征 温度对反应速率的影响 多相反应动力学简介
例1： ：
（1） ）
1 H 2 ( g ) + O2 ( g ) Pθ , 298 K H 2O (l ) 2 θ −1 ∆ r Gm = −237 .2 kJ ⋅ mol
θ
−1
引言 (introduction)
化学反应的一个重要特征：自发性。 化学反应的一个重要特征：自发性。 自发性≠ 自发性≠速度快 例如： 例如： C (diamond) →C (graphite) 2H2 (g)+O2(g) → 2H2O(l) 3H2 (g)+N2(g) →2NH3 (g) 有必要研究化学反应的速度!!! 有必要研究化学反应的速度 化学动力学
热力学与动力学
热力学---可能性； 热力学 可能性； 可能性 动力学---现实性 现实性。 动力学 现实性。
化学热力学的局限性
化学热力学只能预测反应的可能性， 化学热力学只能预测反应的可能性，但 无法预料反应能否发生？ 无法预料反应能否发生？反应的速率如 反应的机理如何？ 何？反应的机理如何？
1 3 N 2 + H 2 N H 3 (g ) → 2 2 1 H 2 + O 2 H 2 O (l) → 2
化学动力学的研究手段 化学动力学的研究手段
1. 实验 皮秒（ 皮秒（10-12秒）激光技术 飞秒（ 飞秒（10-15秒）激光技术 加州理工(California Institute of Technology), 加州理工 Prof. Alhem Zewail, 诺贝尔奖获得者。 诺贝尔奖获得者。
化学动力学的主要研究内容
催化反应(catalytic reaction) 催化反应 例如
(a).Adsorption and activation of the reactants (b).Migration of the absorbed reactants on the metal surface (c).Reaction of the absorbed substances (d).Escape, or desorption, of the products
反应速率的表示方法
定义反应速率： 定义反应速率： 反应速率 单位体积中反应进度随时间的变化率
1 dnB 1 dξ = ⋅ υ= ⋅ V dt ν BV dt
def
国际单位: 国际单位 mol m-3 s-1 表示方法的优点： 表示方法的优点： 1) 强度性质 2) 与反应物质选择无关
反应速率的表示方法
§10-1
反应速率的表示方法
10-1-1 习惯用法 10-1-2 GB中的速率表示 中的速率表示
10-1-1 习惯用法
dn υn = ; dt
恒容条件： 恒容条件：
[υ n ] = mol
= d n
⋅s
−1
1 dn υc = V dt
( v )=
dt
dc ; dt
[υc ] = mol ⋅ m −3 ⋅ s −1
10-2-1 速率方程的建立
表示反应速率与浓度等参数之间关系的方程， 表示反应速率与浓度等参数之间关系的方程，或 表示浓度等参数与时间关系的方程， 表示浓度等参数与时间关系的方程，称动力学方 即速率方程。 程，即速率方程。 1. 意义 （1）可以判断不同浓度下反应进行的快慢； ）可以判断不同浓度下反应进行的快慢； （2）可促进对反应机理的研究。 ）可促进对反应机理的研究。
定义： 定义：
dnB υn = ν B dt
dcB 同理： υ = c ν Bdt
结论：不同物质表示的反应速率，数值相同， 结论：不同物质表示的反应速率，数值相同， 不必指明哪种物质。 不必指明哪种物质。
10-1-2 GB中的速率表示 中的速率表示
对任意反应 eE + fF → gG + hH
转化速率： 转化速率： ξ = d ξ
对于体积不变的反应体系， 对于体积不变的反应体系，
1 dnB 1 dcB = υ= ν BV dt ν B dt
有时对于气相反应， 有时对于气相反应，
1 dc B 1 dp B = υ= ν B dt ν B RT dt
§10-2 反应速率与浓度的关系
10-2-1 10-2-2 10-2-3 速率方程的建立 简单级数反应特点 反应级数的测定方法
不加特殊说明，动力学中的反应均指恒容反应。 不加特殊说明，动力学中的反应均指恒容反应。
例: N 2 + 3H 2 = 2 NH 3
υN = dt dnH2 υH 2 = − dt dnNH3 υNH3 = dt
2
dnN2
1 mol ⋅ s − 1
3 mol ⋅ s − 1
2 mol ⋅ s − 1
•
反应速率： 反应速率：
dt 1 dn E 1 dn F 1 dnG 1 dn H === = e dt f dt g dt h dt
dn B = ν B dt
1 dξ 1 dcB υ= = = V V dt ν B dt （体积恒定） 体积恒定）
ξ
•
[υ ] = mol ⋅ m
−3
Baidu Nhomakorabea
⋅s
−1
例：
对气相反应 2NO + Br 2 → 2NOBr
eg : A + B → D
例如：H2＋I2 → 例如：
(i)一步机理 一步机理 (ii)二步机理 二步机理
2HI
一步机理
早在1894年博登斯坦研究该反应，发现在556K～781K 年博登斯坦研究该反应，发现在 早在 年博登斯坦研究该反应 ～ 范围内， 范围内，反应的速率方程为
υ（H )
2
=
k（ H ） c （ H ） c （ I )
2 2 2
即对H2及I2均为一级，总级数为二级。于是认为反应的 均为一级，总级数为二级。 即对 真实过程是H 分子与I 分子直接碰撞生成HI分子 分子， 真实过程是 2分子与 2分子直接碰撞生成 分子，即所 一步机理” 谓“一步机理”。 然而，这一机理随着结构化学的发展， 然而，这一机理随着结构化学的发展，首先在理论上遇到 了困难。即从分子轨道对称性守恒原理来分析，认为“ 了困难。即从分子轨道对称性守恒原理来分析，认为“一 步机理”是受对称性禁阻的。 步机理”是受对称性禁阻的。
研究对象
化学动力学的研究目的 化学动力学的研究目的
化学动力学的研究方法 化学动力学的研究方法 应用宏观方法: 浓度、温度、 应用宏观方法: 浓度、温度、时间等宏观量间 的关系 宏观反应动力学
应用微观方法，利用激光、分子束等实验技术， 应用微观方法，利用激光、分子束等实验技术， 从分子水平研究 微观反应动力学 或分子反应动态学
化学动力学简史
1865~1867年，哈柯脱（Harcourt A G V）详 年 哈柯脱（ ） 尽的测定了过氧化氢和碘化氢、 尽的测定了过氧化氢和碘化氢、高锰酸钾和草酸 的反应速率与浓度的关系。 的反应速率与浓度的关系。他的实验结果由数学 家艾松（ 家艾松（Esson W）加以分析，通过求解微分方 ）加以分析， 程得出浓度随时间的变化的关系式； 程得出浓度随时间的变化的关系式； 1889年，阿仑尼乌斯（Arrhenius S）提出阿 年 阿仑尼乌斯（ ）提出阿 仑尼乌斯方程，奠定了近代化学动力学的基础； 仑尼乌斯方程，奠定了近代化学动力学的基础； 1935年，Eyring等提出过渡态理论； 等提出过渡态理论； 年 等提出过渡态理论 1960年，交叉分子束反应，李远哲等人 年 交叉分子束反应，李远哲等人1986年 年 获诺贝尔化学奖。 获诺贝尔化学奖。
化学动力学的研究方法
宏观方法与微观方法并用。 宏观方法与微观方法并用。 宏观方法：例如， 宏观方法：例如，通过实验测定化学反应系统 的浓度、温度、时间等宏观量间的关系， 的浓度、温度、时间等宏观量间的关系，再把 这些宏观量用经验公式关联起来， 这些宏观量用经验公式关联起来，从而构成宏 观反应动力学； 观反应动力学； 微观方法：例如，利用激光、 微观方法：例如，利用激光、分子束等实验技 术考察由某特定能态下的反应物分子通过单次 碰撞转变成另一特定能态下的生成物分子的速 从而可得到微观反应速率系数， 率，从而可得到微观反应速率系数，把反应动 力学的研究推向了分子水平， 力学的研究推向了分子水平，从而构成了微观 反应动力学，也叫分子反应动态学。 反应动力学，也叫分子反应动态学。
结论：三者均可表示反应速率， 结论：三者均可表示反应速率， 不同物质数值不同，必须指明那种物质。 不同物质数值不同，必须指明那种物质。
相等关系： 相等关系：
−
dnN2
1 dt
=−
=
dnH2
3
dt
=
=
dnNH3
2 dt
变形： 变形：
dnN 2 (−1)dt
dnH 2 (−3)dt
dnNH3 (+2)dt
1 dcNO dcBr2 1 dcNOBr υ === 2 dt dt 2 dt
反应速率的表示方法
化学反应: 化学反应 aA + bB → gG + hH
dn A dn B dnG dn H dξ = − =− = = a b g h
反应的快慢： 反应的快慢：所需时间的长短 反应的规模：所占空间的大小 反应的规模：
化学动力学简史
18世纪，对金属在酸中溶解的快慢与酸浓度的 世纪， 世纪 关系，以及过氧化氢分解所需时间进行观测； 关系，以及过氧化氢分解所需时间进行观测； 1850年，法国威廉米（Wilhelmy L F）利用 年 法国威廉米（ ） 旋光仪研究了蔗糖在酸存在下的转化率； 旋光仪研究了蔗糖在酸存在下的转化率； 1862年，法国贝特洛和圣吉尔（de Saint年 法国贝特洛和圣吉尔（ Gilles L P）研究了乙醇和醋酸的酯化反应以及 ） 逆反应； 逆反应； 1836年，挪威化学家瓦格（Waage P）和数 年 挪威化学家瓦格（ ） 学家古德贝格（ 学家古德贝格（Guldberg C M）受到贝特洛 ） 等的工作的启发，提出了质量作用定律 质量作用定律； 等的工作的启发，提出了质量作用定律；
动力学认为： 例如： 1 3 N 2 + H 2 → NH 3 (g) 需一定的T,P和催化剂 2 2 1 点火，加温或催化剂 H 2 + O 2 → H 2 O(l) 2
化学动力学的研究对象
(i)研究各种因素，包括浓度、温度、催 研究各种因素，包括浓度、温度、 研究各种因素 化剂、溶剂、 化剂、溶剂、光照等对化学反应速率影响 的规律； 的规律； (ii)研究一个化学反应过程经历哪些具体 研究一个化学反应过程经历哪些具体 步骤，即所谓反应机理(或叫反应历程 或叫反应历程)。 步骤，即所谓反应机理 或叫反应历程 。
(2) 微观理论 电子转移反应的速率理论 加州理工大学， 加州理工大学，Prof. Marcus，诺贝尔奖获得者 ， 碰撞反应速率理论 过渡态反应速率理论
发展史简介 （a brief history） ）
1) 质量作用定律的确立和 质量作用定律的确立和Arrhenius 公式的提出； 公式的提出； 2）链反应的发现和反应速率理论的提出； ）链反应的发现和反应速率理论的提出； 3）快速反应的研究和分子反应动力学的建立。 ）快速反应的研究和分子反应动力学的建立。
化学动力学的研究方法 化学动力学的研究方法
2. 理论 (1) 宏观理论 世纪后半叶开始， 从19世纪后半叶开始，测量反应物或产物浓度的 世纪后半叶开始 变化规律。 变化规律。 质量作用定律 阿累尼乌斯的活化能理论 (诺贝尔奖） 诺贝尔奖） 诺贝尔奖
化学动力学的研究方法 化学动力学的研究方法
其自发趋势很大，但反应速率很小。 其自发趋势很大，但反应速率很小。
（2）
C ( s ) + O2 ( g )
θ
Pθ , 298 K
C O2 ( g )
−1
∆ r Gm = −396 kJ ⋅ mol
例2： ： 例3： ：
3 2 Fe( s) + O2 ( g ) = Fe2 O3 ( s) 2 θ ∆ r Gm, 298k = −741kJ ⋅ mol −1 ∆ r Gm,1000 k = −636kJ ⋅ mol
∆ r G m / k J ⋅ m o l −1 − 1 6 .6 3 − 2 3 7 .1 9
热力学只能判断这两个反应都能发生，但如何使 它发生，热力学无法回答。
化学动力学的研究对象
化学动力学研究化学反应的速率和反应的机理 以及温度、压力、催化剂、 以及温度、压力、催化剂、溶剂和光照等外界 因素对反应速率的影响， 因素对反应速率的影响，把热力学的反应可能 性变为现实性。 性变为现实性。
第十章 化学动力学基础
序 §10-1 §10-2 §10-3 §10-4 §10-5 反应速率的表示方法 反应速率与浓度的关系 典型复杂反应的动力学特征 温度对反应速率的影响 多相反应动力学简介
例1： ：
（1） ）
1 H 2 ( g ) + O2 ( g ) Pθ , 298 K H 2O (l ) 2 θ −1 ∆ r Gm = −237 .2 kJ ⋅ mol
θ
−1
引言 (introduction)
化学反应的一个重要特征：自发性。 化学反应的一个重要特征：自发性。 自发性≠ 自发性≠速度快 例如： 例如： C (diamond) →C (graphite) 2H2 (g)+O2(g) → 2H2O(l) 3H2 (g)+N2(g) →2NH3 (g) 有必要研究化学反应的速度!!! 有必要研究化学反应的速度 化学动力学
热力学与动力学
热力学---可能性； 热力学 可能性； 可能性 动力学---现实性 现实性。 动力学 现实性。
化学热力学的局限性
化学热力学只能预测反应的可能性， 化学热力学只能预测反应的可能性，但 无法预料反应能否发生？ 无法预料反应能否发生？反应的速率如 反应的机理如何？ 何？反应的机理如何？
1 3 N 2 + H 2 N H 3 (g ) → 2 2 1 H 2 + O 2 H 2 O (l) → 2
化学动力学的研究手段 化学动力学的研究手段
1. 实验 皮秒（ 皮秒（10-12秒）激光技术 飞秒（ 飞秒（10-15秒）激光技术 加州理工(California Institute of Technology), 加州理工 Prof. Alhem Zewail, 诺贝尔奖获得者。 诺贝尔奖获得者。