PRB修复地下水污染的研究综述_王伟宁
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( 3) 生物降解反应格栅, 介质主要有两种, 一 种是含释氧化合物 ( 如 MgO2、CaO2 等固态过氧化 物) 颗粒, 向水中释氧作为电子受体, 使有机污染 物产生好氧降解。另一种是含 NO3 -的颗粒, 向水 中释放 NO3 -作为电子受体, 使有机物在反硝化条 件下产生厌氧降解。She- Jiang Liu et al. [ 14 ]采用 2 段式 PRB 处理 系统 去 除水 中的 甲 基叔 丁 基醚 ( MTBE) , 第一段采用 CaO2、KH2PO4、( NH4) 2SO 4、砂 和一些微生物生长所需的微量元素按一定比例配 制的混合物为介质, 依靠 CaO2 长期不断向水中释
放射性物质以及其他的污染物质。 1. 2 PRB 结构
PRB 有两种基本结构: ( 1) 隔水漏斗导水门 式结构。此种结构适用于埋藏浅的大型的地下水 污染羽状体, 地下水通过比较小的渗透反应门, 优 点是反应介质的装填量减少, 缺点是干扰了天然 地下水的流场; ( 2) 连续墙式的结构。用于地下水 污染的羽状体较小时, 墙体垂直于污染羽状体的 迁移途径, 横切整个羽状体的宽度和深度, 优点是 对天然地下水流场干扰小, 易于设计[ 4]。
地下水是地球上数量丰富、分布广泛的淡水 资源, 对于人类生产、生活均有着重要意义。然 而, 随着生产的发展和生活水平的提高, 产生的固 体、液体及气体废物越来越多, 从不同途径污染着 地下水环境。世界卫生组织的调查表明, 全世界每 年至少有 1 500 万人死于水污染引起的疾病 [1 ], 这 对于经济发展, 尤其是对人体健康造成了很大威 胁。因此, 研究地下水环境的污染状况, 预测其发 展趋势, 制定相应的控制措施处理污染的地下水, 已成为水资源保护工作的重要内容之一。
PRB 主要由透水的反应介质组成, 它通常置 于地下水污染羽状体 的下游, 与地下水流相垂 直。污染物去除机理包括生物和非生物两种, 污 染地下水在自身水力梯度作用下通过 PRB 时, 产 生沉淀、吸附、氧化还原和生物降解反应, 使水中 污染物能够得以去除, 在 PRB 下游流出处理后的 净化水。此法可去除地下水溶解的有机物、金属、
中图分类号: X523
文献标识码: B
文章编号: 1006- 8759( 2009) 03- 0009- 05
STATUS REVIEW OF GROUNDWATER POLLUTION RESTORATION BY PERMEABLE REACTIVE BARRIER
WANG Wei- ning1, XU Guang- quan1, SHI Hong- wei1, HE Xiao- wen2
第 23 卷第 3 期
能源环 境保护
11
Pd) 也被证明可以加快污染物降解速率 。 [10]
3 PRB 分类与应用
鉴于地下水污染的严重性, 国外学者广泛开 展地下水污染控制及 PRB 原位修复技术研究。近 10 多年来地下水污染的原位修复技术有了很大 的进展, 目前, 关于地下水污染控制及 PRB 原位 修复技术可以分为:
2 PRB 反应机理
2. 1 无机离子去除机理
含高价重金属的无机离子, 是地下水中的重
要污染物之一, 其在工业废物、尾矿和核废料污染
的地下水中浓度很高。金属铁与无机离子发生氧
化还原反应, 将重金属以不溶性化合物或单质的 形式从水溶液中析出 [5 ]。金属铁和无机离子之间
的化学反应如下
Fe 0( s) + UO22+ ( aq) Fe2 ++ UO 2( s) Fe0( s) + CrO24- ( aq) + 8H + 3Fe3 ++ Cr3+
摘要: 综述了可渗透反应墙( PRB) 的概念、结构、反应机理, 按照处理不同的污染物和反应
介质对 PRB 进行分类, 并对此应用现状进行了分析, 分析当前 PRB 技术在修复地下水污
染中所遇到的问题, 展望其未来发展方向。
关键词: 可渗透反应墙( PRB) ; 反应机理; PRB 分类; 问题与展望
代表 2 价金属阳离子。微生物的活动可影响氮、 硫、铁、锰等元素的循环。微生物可直接用于硝酸
盐、硫酸盐的去除以及通过形成硫化物来沉淀金 属离子。
2. 4 催化降解反应机理 采用比铁活性大的金属作为墙体材料, 比铁
具有更强的还原性, 容易提供电子, 铝硅酸盐可以 作为缓冲溶液使 pH 值能保持在较低值( 7~ 8) , 使 金属铁更易被氧化 [9]。实验证明, 金属铁中加入铝 硅酸盐时, Cr6+ 的半衰期比铁和石英砂混合物作 为反应材料减少一个数量级, 比单纯铁作反应材料 减小两个数量级。双金属系统( 如 Fe/ Cu, Fe/ Ni, Fe/
( 1) 化学沉淀反应格栅, PRB 的介质为沉淀 剂( 如羟基磷酸盐、CaCO3 等) , 可使水中的微量金 属产生沉淀。重金属 是地下水重要的污染物之 一, 对人体危害较大。在过去十几年中, 地下水中 重金属的去除是研究的热点, 以金属铁为反应介 质的 PRB 已经广泛应用于去除地下水中的重金 属 [11]。在加拿大一个工业地点, 由于存储硫化物 精矿, 导致了地下水广泛的重金属污染。在污染 羽状体流向上安装了 小规模的灰泥硫酸盐还原 PRB, 使用硫酸盐还原细菌, 以促进以可溶性金属 硫化物形式存在的重金属沉淀出来。运行 21 个月 后, Cu, Cd, Co, Ni, Zn 的质量浓度分别从 3 630 g/ L、153 g/ L、53 g/ L、131 g/ L 和 2 410 g/ L 降到 10. 5 g/ L、0. 2 g/ L、1. 1 g/ L、33. 0 g/ L 和 136
20 世纪 90 年代, 污染土壤及地下水的修复 在国际上得到了高度重视, 使这一科学问题成为
收稿日期: 2009- 01- 09 资金项目: 淮南市科技专项经费项目( 编号: 200702036) 第一作者简介: 王伟宁 ( 1984- ) , 男, 山东青岛人, 硕士研究生, 研 究方向为地下水污染与防治。
第 23 卷第 3 期 2009 年 6 月
综 述与 专 论
能源环 境保护
Energy Environmental Protection
Vol. 23, No. 3 Jun . , 2009
PRB 修复地下水污染的研究综述
王伟宁 1, 许光泉 1, 史红伟 1, 何晓文 2
( 1. 安徽理工大学地球与环境学院, 安徽淮南 232001; 2. 淮南联合大学, 安徽淮南 232001)
国际环境科学与工程的热点问题之一。传统的地 下水修复技术是抽出处理 ( Pump and Treat) 技术, 1982 年, 美国环保局首次提出 PRB 的概念, 1989 年, 该方法在加拿大滑铁卢大学得到了深化。PRB 就是 一个填充有活性反应介质材料的被动 反应 区, 当污染的地下水通过时, 其中的污染物质和反 应介质发生物理、化学和生物等反应而被吸附、沉 淀或降解去除。与传统的抽出处理法相比, PRB 无 需外加动力, 运行费用低, 是一项值得研究和推广 的地下水污染修复技术 [2], 目前在欧美已进行了 大量的工程及试验研究, 已开始商业化应用, 并逐 步取代运行成本高昂的抽出处理技术, 成为目前 地下水修复技术最重要的发展方向之一。
Abstract: This paper simply introduces the concept, the structure, the reaction mechanism, the classification according to the different pollutants and reactive mediums, and analyses the recent status of PRB application, then supposes questions that need to be solved urgently in recovery of groundwater pollutions and sees the prospect of the PRB technique. Keywords: PRB; reaction mechanism; classification of PRB; questions and prospect
+ 4H2O ( 1- x) Fe 3++ ( x) Cr3+ + 2H2O
OOH( S) + 3H +
Fe ( 1- x )Cr (x )
3Fe 0( s) +
HSeБайду номын сангаас
O24
(
aq)
+
7H +
3Fe2+ + Se 0( s)
+ 4H2O
室内试验证明, 金属铁与无机离子的化学反
应可以很快完成。目前实验报道的可以被金属铁
放氧气; 第二段以膨化珍珠岩为介质, 由于水中氧 气充足该段维持在好氧状态, 利用好氧微生物对 MTBE 进行降解。连续 800 h 的试验结果表明, 当 出水 pH 值在 8 左右时系统可以达到最佳处理效 果, MTBE 去除率约为 50% , 如果反应停留时间足 够长, MTBE 及反应过程中产生的副产物叔丁醇 ( TBA) 可以被完全去除。Claudio Della Rocca et al. [15] 以棉花纤维和零价铁 ( ZVI) 的混合物为介质, 组成 异养/ 自养反硝化处理( HAD) PRB 系统。实验在 2组 平行的连续推流式反应器中分别装入 150 g、300 g 零价铁, 进水硝酸盐浓度、磷酸盐浓度分别为 100 mg/ L、3 mg/ L 和 220 mg/ L、6 mg/ L, 观察其不同效 果, 进而讨论该系统在 PRB 方面的实用性。实验发 现, 异养/ 自养反硝化处理与仅以棉花纤维为载体 的异养反硝化处理( CSD) 相比有较高的硝酸盐体积 浓度去除率 ( VNR) , 且 VNR 随装置中零价铁含量 的增加而增高; 通过调节水与零价铁的接触时间, 可以把由于零价铁的还原反应产生的铵化物控制
及通过形成硫化物来沉淀金属离子。微生物与硝
酸盐、硫酸盐的化学反应如下: 5CH 2O( s) + 4 NO-3 2N2+ 5HCO-3 + 2H 2O+ H 3 2CH 2O( s) + SO24- + 2H + (aq ) H2S( aq )+ 2CO2( aq )
+ 2H 2O Me2+ + H2S (aq ) MeS( s)+ 2H + 这里 CH 2O 代表有机碳的一种简单形式, Me2 +
1 PRB 概念与结构
1. 1 PRB 概念
10
王伟宁等 PRB 修复地下水污染的研究综述
美国环保署定义: PRB( Permeable reactive bar rier) 是一种为达到一定环境污染治理目标而将特 定反应介质安装在地面以下的污染处理系统, 它 能够阻断污染带、将其中的污染物转化为环境可 接受的形式, 但不破坏地下水流动性[ 3]。
去除的重金属污染物有: 铬、镍、铅、铀、锰、硒、铜、
钴、镉、锌等。金属铁对地下水中一些其他的无机
阴离子, 如硫酸根、硝酸根、磷酸根等也可以通过 生物降解反应有效清除 [6], 如在有机碳存在的条 件下, 厌氧微生物可以将硝酸根还原为氮气。
5CH2O( s) + 4N O-3 2N2+ 5HCO3- + 2H 2O+ H + 研究表明, RRB 能够将污水处理厂排出的含 硝氮 90 mg/ L 的中水迅速降解到饮用水标准 10 mg/ L 以下 [7]。 2. 2 脱卤反应去除卤代有机物机理 在脱卤降解反应中, 金属铁提供电子, 发生氧 化反应, 而有机污染物为电子受体。Fe0和氯代烃 类的化学反应如下: Fe0 修复含有有机污染物的地下水, 主要是 对氯代烃类进行还原脱氯。例如 PCE( C2Cl 4) 的脱 氯 过 程 有 两 条 路 径 : 一 是 C2Cl 4 C2HCl 3 C2H2Cl 2 C2H3Cl C2H4 C2H6; 二是 C2Cl4 C2HCl C2H2 C2H 4 C2H 6。第一条路径为连续的氢解作 用, 其中间产物 C2H2Cl 2 和 C2H 3Cl 的降解速度比 C2HCl 3 慢, 而第二条路径的中间产物 C2HCl 能很 快地还原为 C2H2。因此, 第二条路径的还原速度较 快 [8]。 2. 3 微生物修复机理 微生物的活动可影响氮、硫、铁、锰等元素的 循环。微生物可直接用于硝酸盐、硫酸盐的去除以
g/ L [12]。 ( 2) 吸附反应格栅, 介质为吸附剂, 如沸石、
颗粒活性炭、铁的氢氧化物、黏土矿物等。由于这 种系统实际运行很容易达到饱和状态, 处理效果 难以长期维持, 工程应用中采用的较少。但是这 些具有较强吸附能力的介质可以和其它常用材料 ( 如铁粉) 混合使用来增强处理效果。张桂华 [13 ]的 实验结论表明: 混合材料比单一介质的效果好, 由 于吸附及离子交换作用, 对氨氮以及重金属有很 好的去除作用。
放射性物质以及其他的污染物质。 1. 2 PRB 结构
PRB 有两种基本结构: ( 1) 隔水漏斗导水门 式结构。此种结构适用于埋藏浅的大型的地下水 污染羽状体, 地下水通过比较小的渗透反应门, 优 点是反应介质的装填量减少, 缺点是干扰了天然 地下水的流场; ( 2) 连续墙式的结构。用于地下水 污染的羽状体较小时, 墙体垂直于污染羽状体的 迁移途径, 横切整个羽状体的宽度和深度, 优点是 对天然地下水流场干扰小, 易于设计[ 4]。
地下水是地球上数量丰富、分布广泛的淡水 资源, 对于人类生产、生活均有着重要意义。然 而, 随着生产的发展和生活水平的提高, 产生的固 体、液体及气体废物越来越多, 从不同途径污染着 地下水环境。世界卫生组织的调查表明, 全世界每 年至少有 1 500 万人死于水污染引起的疾病 [1 ], 这 对于经济发展, 尤其是对人体健康造成了很大威 胁。因此, 研究地下水环境的污染状况, 预测其发 展趋势, 制定相应的控制措施处理污染的地下水, 已成为水资源保护工作的重要内容之一。
PRB 主要由透水的反应介质组成, 它通常置 于地下水污染羽状体 的下游, 与地下水流相垂 直。污染物去除机理包括生物和非生物两种, 污 染地下水在自身水力梯度作用下通过 PRB 时, 产 生沉淀、吸附、氧化还原和生物降解反应, 使水中 污染物能够得以去除, 在 PRB 下游流出处理后的 净化水。此法可去除地下水溶解的有机物、金属、
中图分类号: X523
文献标识码: B
文章编号: 1006- 8759( 2009) 03- 0009- 05
STATUS REVIEW OF GROUNDWATER POLLUTION RESTORATION BY PERMEABLE REACTIVE BARRIER
WANG Wei- ning1, XU Guang- quan1, SHI Hong- wei1, HE Xiao- wen2
第 23 卷第 3 期
能源环 境保护
11
Pd) 也被证明可以加快污染物降解速率 。 [10]
3 PRB 分类与应用
鉴于地下水污染的严重性, 国外学者广泛开 展地下水污染控制及 PRB 原位修复技术研究。近 10 多年来地下水污染的原位修复技术有了很大 的进展, 目前, 关于地下水污染控制及 PRB 原位 修复技术可以分为:
2 PRB 反应机理
2. 1 无机离子去除机理
含高价重金属的无机离子, 是地下水中的重
要污染物之一, 其在工业废物、尾矿和核废料污染
的地下水中浓度很高。金属铁与无机离子发生氧
化还原反应, 将重金属以不溶性化合物或单质的 形式从水溶液中析出 [5 ]。金属铁和无机离子之间
的化学反应如下
Fe 0( s) + UO22+ ( aq) Fe2 ++ UO 2( s) Fe0( s) + CrO24- ( aq) + 8H + 3Fe3 ++ Cr3+
摘要: 综述了可渗透反应墙( PRB) 的概念、结构、反应机理, 按照处理不同的污染物和反应
介质对 PRB 进行分类, 并对此应用现状进行了分析, 分析当前 PRB 技术在修复地下水污
染中所遇到的问题, 展望其未来发展方向。
关键词: 可渗透反应墙( PRB) ; 反应机理; PRB 分类; 问题与展望
代表 2 价金属阳离子。微生物的活动可影响氮、 硫、铁、锰等元素的循环。微生物可直接用于硝酸
盐、硫酸盐的去除以及通过形成硫化物来沉淀金 属离子。
2. 4 催化降解反应机理 采用比铁活性大的金属作为墙体材料, 比铁
具有更强的还原性, 容易提供电子, 铝硅酸盐可以 作为缓冲溶液使 pH 值能保持在较低值( 7~ 8) , 使 金属铁更易被氧化 [9]。实验证明, 金属铁中加入铝 硅酸盐时, Cr6+ 的半衰期比铁和石英砂混合物作 为反应材料减少一个数量级, 比单纯铁作反应材料 减小两个数量级。双金属系统( 如 Fe/ Cu, Fe/ Ni, Fe/
( 1) 化学沉淀反应格栅, PRB 的介质为沉淀 剂( 如羟基磷酸盐、CaCO3 等) , 可使水中的微量金 属产生沉淀。重金属 是地下水重要的污染物之 一, 对人体危害较大。在过去十几年中, 地下水中 重金属的去除是研究的热点, 以金属铁为反应介 质的 PRB 已经广泛应用于去除地下水中的重金 属 [11]。在加拿大一个工业地点, 由于存储硫化物 精矿, 导致了地下水广泛的重金属污染。在污染 羽状体流向上安装了 小规模的灰泥硫酸盐还原 PRB, 使用硫酸盐还原细菌, 以促进以可溶性金属 硫化物形式存在的重金属沉淀出来。运行 21 个月 后, Cu, Cd, Co, Ni, Zn 的质量浓度分别从 3 630 g/ L、153 g/ L、53 g/ L、131 g/ L 和 2 410 g/ L 降到 10. 5 g/ L、0. 2 g/ L、1. 1 g/ L、33. 0 g/ L 和 136
20 世纪 90 年代, 污染土壤及地下水的修复 在国际上得到了高度重视, 使这一科学问题成为
收稿日期: 2009- 01- 09 资金项目: 淮南市科技专项经费项目( 编号: 200702036) 第一作者简介: 王伟宁 ( 1984- ) , 男, 山东青岛人, 硕士研究生, 研 究方向为地下水污染与防治。
第 23 卷第 3 期 2009 年 6 月
综 述与 专 论
能源环 境保护
Energy Environmental Protection
Vol. 23, No. 3 Jun . , 2009
PRB 修复地下水污染的研究综述
王伟宁 1, 许光泉 1, 史红伟 1, 何晓文 2
( 1. 安徽理工大学地球与环境学院, 安徽淮南 232001; 2. 淮南联合大学, 安徽淮南 232001)
国际环境科学与工程的热点问题之一。传统的地 下水修复技术是抽出处理 ( Pump and Treat) 技术, 1982 年, 美国环保局首次提出 PRB 的概念, 1989 年, 该方法在加拿大滑铁卢大学得到了深化。PRB 就是 一个填充有活性反应介质材料的被动 反应 区, 当污染的地下水通过时, 其中的污染物质和反 应介质发生物理、化学和生物等反应而被吸附、沉 淀或降解去除。与传统的抽出处理法相比, PRB 无 需外加动力, 运行费用低, 是一项值得研究和推广 的地下水污染修复技术 [2], 目前在欧美已进行了 大量的工程及试验研究, 已开始商业化应用, 并逐 步取代运行成本高昂的抽出处理技术, 成为目前 地下水修复技术最重要的发展方向之一。
Abstract: This paper simply introduces the concept, the structure, the reaction mechanism, the classification according to the different pollutants and reactive mediums, and analyses the recent status of PRB application, then supposes questions that need to be solved urgently in recovery of groundwater pollutions and sees the prospect of the PRB technique. Keywords: PRB; reaction mechanism; classification of PRB; questions and prospect
+ 4H2O ( 1- x) Fe 3++ ( x) Cr3+ + 2H2O
OOH( S) + 3H +
Fe ( 1- x )Cr (x )
3Fe 0( s) +
HSeБайду номын сангаас
O24
(
aq)
+
7H +
3Fe2+ + Se 0( s)
+ 4H2O
室内试验证明, 金属铁与无机离子的化学反
应可以很快完成。目前实验报道的可以被金属铁
放氧气; 第二段以膨化珍珠岩为介质, 由于水中氧 气充足该段维持在好氧状态, 利用好氧微生物对 MTBE 进行降解。连续 800 h 的试验结果表明, 当 出水 pH 值在 8 左右时系统可以达到最佳处理效 果, MTBE 去除率约为 50% , 如果反应停留时间足 够长, MTBE 及反应过程中产生的副产物叔丁醇 ( TBA) 可以被完全去除。Claudio Della Rocca et al. [15] 以棉花纤维和零价铁 ( ZVI) 的混合物为介质, 组成 异养/ 自养反硝化处理( HAD) PRB 系统。实验在 2组 平行的连续推流式反应器中分别装入 150 g、300 g 零价铁, 进水硝酸盐浓度、磷酸盐浓度分别为 100 mg/ L、3 mg/ L 和 220 mg/ L、6 mg/ L, 观察其不同效 果, 进而讨论该系统在 PRB 方面的实用性。实验发 现, 异养/ 自养反硝化处理与仅以棉花纤维为载体 的异养反硝化处理( CSD) 相比有较高的硝酸盐体积 浓度去除率 ( VNR) , 且 VNR 随装置中零价铁含量 的增加而增高; 通过调节水与零价铁的接触时间, 可以把由于零价铁的还原反应产生的铵化物控制
及通过形成硫化物来沉淀金属离子。微生物与硝
酸盐、硫酸盐的化学反应如下: 5CH 2O( s) + 4 NO-3 2N2+ 5HCO-3 + 2H 2O+ H 3 2CH 2O( s) + SO24- + 2H + (aq ) H2S( aq )+ 2CO2( aq )
+ 2H 2O Me2+ + H2S (aq ) MeS( s)+ 2H + 这里 CH 2O 代表有机碳的一种简单形式, Me2 +
1 PRB 概念与结构
1. 1 PRB 概念
10
王伟宁等 PRB 修复地下水污染的研究综述
美国环保署定义: PRB( Permeable reactive bar rier) 是一种为达到一定环境污染治理目标而将特 定反应介质安装在地面以下的污染处理系统, 它 能够阻断污染带、将其中的污染物转化为环境可 接受的形式, 但不破坏地下水流动性[ 3]。
去除的重金属污染物有: 铬、镍、铅、铀、锰、硒、铜、
钴、镉、锌等。金属铁对地下水中一些其他的无机
阴离子, 如硫酸根、硝酸根、磷酸根等也可以通过 生物降解反应有效清除 [6], 如在有机碳存在的条 件下, 厌氧微生物可以将硝酸根还原为氮气。
5CH2O( s) + 4N O-3 2N2+ 5HCO3- + 2H 2O+ H + 研究表明, RRB 能够将污水处理厂排出的含 硝氮 90 mg/ L 的中水迅速降解到饮用水标准 10 mg/ L 以下 [7]。 2. 2 脱卤反应去除卤代有机物机理 在脱卤降解反应中, 金属铁提供电子, 发生氧 化反应, 而有机污染物为电子受体。Fe0和氯代烃 类的化学反应如下: Fe0 修复含有有机污染物的地下水, 主要是 对氯代烃类进行还原脱氯。例如 PCE( C2Cl 4) 的脱 氯 过 程 有 两 条 路 径 : 一 是 C2Cl 4 C2HCl 3 C2H2Cl 2 C2H3Cl C2H4 C2H6; 二是 C2Cl4 C2HCl C2H2 C2H 4 C2H 6。第一条路径为连续的氢解作 用, 其中间产物 C2H2Cl 2 和 C2H 3Cl 的降解速度比 C2HCl 3 慢, 而第二条路径的中间产物 C2HCl 能很 快地还原为 C2H2。因此, 第二条路径的还原速度较 快 [8]。 2. 3 微生物修复机理 微生物的活动可影响氮、硫、铁、锰等元素的 循环。微生物可直接用于硝酸盐、硫酸盐的去除以
g/ L [12]。 ( 2) 吸附反应格栅, 介质为吸附剂, 如沸石、
颗粒活性炭、铁的氢氧化物、黏土矿物等。由于这 种系统实际运行很容易达到饱和状态, 处理效果 难以长期维持, 工程应用中采用的较少。但是这 些具有较强吸附能力的介质可以和其它常用材料 ( 如铁粉) 混合使用来增强处理效果。张桂华 [13 ]的 实验结论表明: 混合材料比单一介质的效果好, 由 于吸附及离子交换作用, 对氨氮以及重金属有很 好的去除作用。