第五章 化学反应工程
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1957年第一次欧洲反应工程会议上确定了 “化学反应工程”这一学科名称。
化学反应工程的范畴和任务
• 学反应工程学是一门研究化学反应的工程 问题的科学。既以化学反应作为 对象，就 必然要事握这些化学反应的特性；它又以 工程问题为其对象，-那就必须熟悉装置的 特性，并把这两者结合起来形成学科体系。
反应工程与其它学科的关系
rA=kcA２或rA=kcA,0２(1-xA)２
rA
1 V
dnA dt
rA
dcA dt
kcA２＝
dcA dt
双分子二级反应
分离变量：
Kdt= －dcA/cA２
初始条件t=0, cB,0=cA,0,进行积分
k
t
dt
0
cA cA,0
dcA cA2
Kt=1/cA-1/cA,0 Kt=1/cA,0 (１－xA) -1/cA,0 Kt= xA/ cA,0 (１－xA)
ln[(1 xB ) /(1 xA )] kt[(cB ,0 cB ,0 xB ) (cA,0 cA,0 xA )]
ln[(1 xB ) /(1 xA )] kt(cB,0 cA,0 )
此为p10：7-33的推导
可逆反应
若反应同时朝两个方向进行则称为可逆反应 ． 对一级反应Ａ≒Ｐ。其速率方程式为: rA=k1cA-k2cP 当反应达到平衡时,Ａ的生成和消失速率相等． K=k1/k2=cP,e/cA,e Ｋ为反应平衡常数，cP,e，cA,e为平衡时相应物质的浓度
平行反应
• 如果几个反应都是从相同的反应物按各自 的计量关系同时地发生反应则称为平行反 应,可用下式表示:
• 平行反应各组份浓度随时间的变化
链(锁)反应
• 反应一经“激发”以后即能连锁地发生一 系列反应，这类反应称为链锁反应 .
• HBr的合成就是典型的链锁反应 • 分为直链反应和支链反应 • 支链反应速率趋于无穷大，即发生爆炸 .
第二节 化学反应动力学
1 化学计量学 化学计量式
ν11 ν22 νn1n1 νnn
也可以写成
ν11 ν22 νn1n1 νnn 0
n
或
νi i 0
i 1
2 化学反应速率的表示方式
在间歇系统中，反应速率可以表示为单位反应时间内
单位反应混合物体积中反应物A的反应量或产物的生
串联反应
• 如果几个反应是依次发生的，这样的复合 反应称为串联反应
• 如下式所示:
• 串联反应各组份浓度随时间的变化
第三节 本征动力学和宏观动力学
• 本征动力学是指排除了传递因素的化学反应动力 学.
• 宏观动力学则是指实际测得的反应动力学
• 通过实验实际测得的反应动力学方程称为宏观动 力学方程.
题。 • ④实现反应过程的最优化。 • ⑤不断发展反应工程学的理论和方法。
• 一个新技术的开发一般要经过下面三个 步骤：
• ①实验数据
提出数学模型
• ②中型实验
数学模型验证
• ③数学模型的应用
大设备的设计
• 放大的依据：相似论(相似准数Re、Pr、 Nu、Pe、Sc等)
• 综上所述，可见目前化学反应工程处理 问题的方法是实验研究和理论分析并举。 在解决新过程的开发问题时，可先建立 动力学和传递过程模型，然后再综合成 整个过程的初步的数学模型，根据数学 模型所作的估计来制定试验，特别是中 间试验方案，然后用试验结果来修正和 验证模型。
传”)问题。
• ⑥工程控制：
•
一项反应技术的实施有赖于适当的操作控制。为此
需要了解关于反应过程的动态特性和有关的最优化问题，
不过应当注意的是对于反应装置而言是最优化的条件，末
必与整个生产系统最优化所要求的条件相一致。
• 化学反应工程学的任务
• ①改进和强化现有的反应技术和设备， 挖掘潜力
• ②开发新的技术和设备。 • ③指导和解决反应过程开发中的放大问
• 排除了物理过程(传递因素)的影响而得到的化学 反应动力学方程称为本征动力学方程.
反应过程和传递过程
高温条件下钨催化氨的分解
2NH3→N2+3H2 当NH3浓度很小时为一级反应 rs=kscs NH3通过钨丝表面层流内层的扩散速率为: rd=kga(c0-cs) 如果反应过程为定态过程,则 表面反应速率=扩散速率
• ③催化剂：
•
催化剂的问题一般属于化学或工艺的范畴。但也牵涉到许
多工程上的问题。如粒内的传热、微孔中的扩散、催化剂扩大
制备时各阶段操作条件对催化剂活性结构的影响、催化剂的活
化和再生等等。
• ④化学工艺：
•
主要是设备型式、操体方式和流程。
• ⑤传递工程：
•
装置中的动量传递、热量传递和质量传递(简称“三
过程1/ks和扩散过程1/kga共同作用的结果.
反应速率控制步骤
速率最慢的步骤控制整个过程的速率. 分有化学反应控制和扩散控制,如果说若
干步骤的速率接近,则整个过程的速率 由这几个步骤共同控制.
problems
P19 Excices no.2,no.4 and no.6
第四节 典型反应器
实验反应条件并非都能按比例放大。
成量。即：
ri
1 V
dni dt
[kmol/(m3 h)]
当用于液相反应时，反应过程中反应混合物的体积变化可忽略，
因此：
ri
dci dt
[kmol/(m3 h)]
化学反应速率的表示方式
连续系统：反应物和产物在整个反应器内处于连续流动状态，系 统达到定态后，物料在反应器内没有积累，系统中的浓度、 温度等参数在一定位置处是定值，即不随时间而变化，但在 反应器中不同位置这些参数是不同的。因此，对连续系统， 物系中各参数是空间位置的函数。
实验只能测得NH3的主体浓度c0,当NH3浓度很小时: r0=k0c0 r=k0c0=kscs, k0c0=ks c0/ (ks/kga+1) k0=ks / (ks/kga+1) k0=1 / (1/kga+1/ks ) …………….……..p17:7-50式 此式表明实验测得的表面反应速率常数k0是化学反应
由于反应前后体积不变
kcA=－dcA/dt 分离变量：
Kdt= －dcA/cA 初始条件t=0, cA=cA,0,进行积分
k
t
dt
cA
dcA
0
c c A , 0
A
Kt= －(lncA －lncA,0)= lncA,0 － lncA=ln(cA,0 /cA)
如果用转化率表示
Kt=ln(cA,0 /cA)
反应过程和传递过程
kscs =kga(c0-cs) =kgac0-kgacs
(ks+kga) cs =kgac0 cs =kgac0/ (ks+kga)
=c0/ (ks/kga+1)………………..p16:7-46式 当kga≥ks, cs ≈c0,其它情况下,两者的值相距甚
远.
反应过程和传递过程
化工热力学 计量化学 反应动力学
稳定性
工程控制 反应工程
流体力学
放大 设计
传递过程 催化剂 化学工艺
最优化技术
• 与化学反应工程学相关的其它学科有：
• ①化学热力学：
•
主要是确定物系的各种物性常数Baidu Nhomakorabea分析反应的可能性和
可能达到的程度等。
• ②反应动力学：
•
专门阐明化学反应速度与各项物理因素之间的定量关系。
例：实验反应器直径为D，高度为L，若都放 大10倍，则V`=/4(10D)2(10L)=1000V,体积为 原来的1000倍；A`= (10D)(10L)=100A,表面 积只放大100倍。如果是放热反应，即反应放 热增加1000倍，而反应器散热量仅增加100倍。 考虑一下后果。
放大是逐步的。
反应器类型
第五章 化学反应工程
Chemical Reaction Engineering
第一节 化学反应工程概述
自然界物质运动或变化过程分为物理过程与 化学过程两大类，其中物理过程可以不涉 及化学反应，例如分析力学，电动力学， 统计力学等。但化学反应过程却总是与物 理因素，例如浓度，压力，浓度等，有着 紧密的联系。所以化学反应过程是物理与 化学两类因素的综合过程。
一，按化学反应的相态不同，可分为均相反反应器 与非均相反应器。
均相反应特性是，无相界面，反应速率只与浓度或 温度有关。非均相反应特征是，有相界面，反应 速率与相界面大小及相间扩散速率有关。
二，按反应器的结构型式不同，可分为反应釜（包 括多釜串联），管式反应器，鼓泡塔，固定床， 流化床，回转筒式反应器，喷嘴式反应器等 ,如图 5-1所示：
p9:7-25式
Kt=ln[cA,0／cA,0(１－xA)]
=ln[1/ (１－xA)]
p9:7-26式
两种表达式以适应不同要求，为在一定时间
达到规定转化率，用7-26式；如要求达到
规定残余浓度，用7-25式．
二级反应的速率方程式
如果有两反应物，而且初始浓度相等，并在反应过程 消耗的物质的量也相等．
连续系统中反应速率可以表示为单位反应体积中某一反
应物或产物的摩尔流量的变化。即：
ri
dNi dVR
[kmol /(m3 h)]
3 动力学方程
A A BB LL M M
rA kccAa cBb kc' cLl cMm
动力学方程
• 一般情况下，反应速率常数是温度有函数，它们之间的关 系可以用Arrhenius经验方程表示，即：
规模生产区别于实验研究
规模生产是化学反应过程和热量传递、质量传递等物理过 程共同作用的结果。传递的影响：
1、浓度分布CD (Concentration Distribution) 2、温度分布TD (Temperature Distribution) 3、停留时间分布RTD (Residence Time Distribution) 上述CD、TD、RTD的产生，与化学本身的机理无关，而 与传递过程有关，故工业规模的化学反应必须与传递规律 结合起来研究，因而显得复杂而且困难。
rA
dcA dt
dcA,0 (1 xA ) dt
cA,0 dxA dt
rA
cA,0 dxA dt
kcA,0 (1 xA )cB
dxA dt
kcB (1 xA )
分离变量，积分
dxA 1 xA
k cB dt
ln(1 xA) ktcB
同理， ln(1 xB ) ktcA
上面两式相减：
ln[(1 xB ) /(1 xA)] kt(cB cA)
如果用转化率表示
K=cP,e/cA,e=(cA,０－cA,e)/cA,e =[ cA,０－cA,0(1-xA,e)]/ cA,0(1-xA,e) =xA,e / (1-xA,e)
此为p11:7-35式的推导
可逆反应的优化目的是提高转化率和增加反 应速率．
复合反应
• 需要用两个或更多的独立的计量方程来描 述的反应即为复合反应。此时在反应系统 中同时存在几个独立地发生的化学反应， 其数目与独立的计量方程数相同。
k
k0
exp
Ec RgT
• 式中：
•
k0 指前因子，其单位与反应速率常数相同
•
Ec 化学反应的活化能，J/mol
•
Rg 气体常数，8.314J/(mol.K)
一级反应的速率方程式
一级反应的速率方程式:
rA=kcA 或 rA=kcA,0(1-xA)
根据定义式
rA
1 V
dnA dt
kcA=－
1 V
dnA dt
单级反应釜
单级反应釜
多釜串联
多釜串联
管式反应器
管式反应器
鼓泡塔
鼓泡塔
固定床
固定床
流化床
流化床
回转筒式反应器
• 回转筒式反应器
rA=kcA·cＢ=k(cA,0 -cA,0xA )(cＢ,0 -cB,0xB )
=KcA,0 (1 -xA )(cＢ,0 -cA,0xA )
= KcA,0 (1 -xA ) cA,0(cＢ,0 /cA,0-xA ) 今cＢ,0 /cA,0＝Ｍ rA= KcA,0２ (1 -xA )(Ｍ-xA )
由于
对于连续系统，反应物A的转化率可以用下式定义：
已转化的关键组分的物 质的量 x 进入反应系统的关键组 分的物质的量
xA
N A0 N A N A0
化学反应速率的表示方式
N A N A0 (1 xA ) dN A N A0dxA
连续系统中化学反应速率的表示方式
连续系统中单位时间反应物或产物的量或浓度无变化， 不能用间歇系统的公式。
p10 : 7-30式
双分子二级反应
双分子二级反应
Ａ＋Ｂ→Ｒ，且初始浓度不相等，cA,0 ≠ cＢ,0
rA=kcA·CＢ
rA
dcA dt
rA
dcA dt
dcA,0 (1 xA ) dt
cA,0 dxA dt
虽然初始浓度不相等，xA≠xB,，但Ａ，Ｂ的化 学计量数均为１,发生反应的物质的量相等, 也是说转化的量相等, cA,0 xA,0 = cＢ,0xB,0
化学反应工程的范畴和任务
• 学反应工程学是一门研究化学反应的工程 问题的科学。既以化学反应作为 对象，就 必然要事握这些化学反应的特性；它又以 工程问题为其对象，-那就必须熟悉装置的 特性，并把这两者结合起来形成学科体系。
反应工程与其它学科的关系
rA=kcA２或rA=kcA,0２(1-xA)２
rA
1 V
dnA dt
rA
dcA dt
kcA２＝
dcA dt
双分子二级反应
分离变量：
Kdt= －dcA/cA２
初始条件t=0, cB,0=cA,0,进行积分
k
t
dt
0
cA cA,0
dcA cA2
Kt=1/cA-1/cA,0 Kt=1/cA,0 (１－xA) -1/cA,0 Kt= xA/ cA,0 (１－xA)
ln[(1 xB ) /(1 xA )] kt[(cB ,0 cB ,0 xB ) (cA,0 cA,0 xA )]
ln[(1 xB ) /(1 xA )] kt(cB,0 cA,0 )
此为p10：7-33的推导
可逆反应
若反应同时朝两个方向进行则称为可逆反应 ． 对一级反应Ａ≒Ｐ。其速率方程式为: rA=k1cA-k2cP 当反应达到平衡时,Ａ的生成和消失速率相等． K=k1/k2=cP,e/cA,e Ｋ为反应平衡常数，cP,e，cA,e为平衡时相应物质的浓度
平行反应
• 如果几个反应都是从相同的反应物按各自 的计量关系同时地发生反应则称为平行反 应,可用下式表示:
• 平行反应各组份浓度随时间的变化
链(锁)反应
• 反应一经“激发”以后即能连锁地发生一 系列反应，这类反应称为链锁反应 .
• HBr的合成就是典型的链锁反应 • 分为直链反应和支链反应 • 支链反应速率趋于无穷大，即发生爆炸 .
第二节 化学反应动力学
1 化学计量学 化学计量式
ν11 ν22 νn1n1 νnn
也可以写成
ν11 ν22 νn1n1 νnn 0
n
或
νi i 0
i 1
2 化学反应速率的表示方式
在间歇系统中，反应速率可以表示为单位反应时间内
单位反应混合物体积中反应物A的反应量或产物的生
串联反应
• 如果几个反应是依次发生的，这样的复合 反应称为串联反应
• 如下式所示:
• 串联反应各组份浓度随时间的变化
第三节 本征动力学和宏观动力学
• 本征动力学是指排除了传递因素的化学反应动力 学.
• 宏观动力学则是指实际测得的反应动力学
• 通过实验实际测得的反应动力学方程称为宏观动 力学方程.
题。 • ④实现反应过程的最优化。 • ⑤不断发展反应工程学的理论和方法。
• 一个新技术的开发一般要经过下面三个 步骤：
• ①实验数据
提出数学模型
• ②中型实验
数学模型验证
• ③数学模型的应用
大设备的设计
• 放大的依据：相似论(相似准数Re、Pr、 Nu、Pe、Sc等)
• 综上所述，可见目前化学反应工程处理 问题的方法是实验研究和理论分析并举。 在解决新过程的开发问题时，可先建立 动力学和传递过程模型，然后再综合成 整个过程的初步的数学模型，根据数学 模型所作的估计来制定试验，特别是中 间试验方案，然后用试验结果来修正和 验证模型。
传”)问题。
• ⑥工程控制：
•
一项反应技术的实施有赖于适当的操作控制。为此
需要了解关于反应过程的动态特性和有关的最优化问题，
不过应当注意的是对于反应装置而言是最优化的条件，末
必与整个生产系统最优化所要求的条件相一致。
• 化学反应工程学的任务
• ①改进和强化现有的反应技术和设备， 挖掘潜力
• ②开发新的技术和设备。 • ③指导和解决反应过程开发中的放大问
• 排除了物理过程(传递因素)的影响而得到的化学 反应动力学方程称为本征动力学方程.
反应过程和传递过程
高温条件下钨催化氨的分解
2NH3→N2+3H2 当NH3浓度很小时为一级反应 rs=kscs NH3通过钨丝表面层流内层的扩散速率为: rd=kga(c0-cs) 如果反应过程为定态过程,则 表面反应速率=扩散速率
• ③催化剂：
•
催化剂的问题一般属于化学或工艺的范畴。但也牵涉到许
多工程上的问题。如粒内的传热、微孔中的扩散、催化剂扩大
制备时各阶段操作条件对催化剂活性结构的影响、催化剂的活
化和再生等等。
• ④化学工艺：
•
主要是设备型式、操体方式和流程。
• ⑤传递工程：
•
装置中的动量传递、热量传递和质量传递(简称“三
过程1/ks和扩散过程1/kga共同作用的结果.
反应速率控制步骤
速率最慢的步骤控制整个过程的速率. 分有化学反应控制和扩散控制,如果说若
干步骤的速率接近,则整个过程的速率 由这几个步骤共同控制.
problems
P19 Excices no.2,no.4 and no.6
第四节 典型反应器
实验反应条件并非都能按比例放大。
成量。即：
ri
1 V
dni dt
[kmol/(m3 h)]
当用于液相反应时，反应过程中反应混合物的体积变化可忽略，
因此：
ri
dci dt
[kmol/(m3 h)]
化学反应速率的表示方式
连续系统：反应物和产物在整个反应器内处于连续流动状态，系 统达到定态后，物料在反应器内没有积累，系统中的浓度、 温度等参数在一定位置处是定值，即不随时间而变化，但在 反应器中不同位置这些参数是不同的。因此，对连续系统， 物系中各参数是空间位置的函数。
实验只能测得NH3的主体浓度c0,当NH3浓度很小时: r0=k0c0 r=k0c0=kscs, k0c0=ks c0/ (ks/kga+1) k0=ks / (ks/kga+1) k0=1 / (1/kga+1/ks ) …………….……..p17:7-50式 此式表明实验测得的表面反应速率常数k0是化学反应
由于反应前后体积不变
kcA=－dcA/dt 分离变量：
Kdt= －dcA/cA 初始条件t=0, cA=cA,0,进行积分
k
t
dt
cA
dcA
0
c c A , 0
A
Kt= －(lncA －lncA,0)= lncA,0 － lncA=ln(cA,0 /cA)
如果用转化率表示
Kt=ln(cA,0 /cA)
反应过程和传递过程
kscs =kga(c0-cs) =kgac0-kgacs
(ks+kga) cs =kgac0 cs =kgac0/ (ks+kga)
=c0/ (ks/kga+1)………………..p16:7-46式 当kga≥ks, cs ≈c0,其它情况下,两者的值相距甚
远.
反应过程和传递过程
化工热力学 计量化学 反应动力学
稳定性
工程控制 反应工程
流体力学
放大 设计
传递过程 催化剂 化学工艺
最优化技术
• 与化学反应工程学相关的其它学科有：
• ①化学热力学：
•
主要是确定物系的各种物性常数Baidu Nhomakorabea分析反应的可能性和
可能达到的程度等。
• ②反应动力学：
•
专门阐明化学反应速度与各项物理因素之间的定量关系。
例：实验反应器直径为D，高度为L，若都放 大10倍，则V`=/4(10D)2(10L)=1000V,体积为 原来的1000倍；A`= (10D)(10L)=100A,表面 积只放大100倍。如果是放热反应，即反应放 热增加1000倍，而反应器散热量仅增加100倍。 考虑一下后果。
放大是逐步的。
反应器类型
第五章 化学反应工程
Chemical Reaction Engineering
第一节 化学反应工程概述
自然界物质运动或变化过程分为物理过程与 化学过程两大类，其中物理过程可以不涉 及化学反应，例如分析力学，电动力学， 统计力学等。但化学反应过程却总是与物 理因素，例如浓度，压力，浓度等，有着 紧密的联系。所以化学反应过程是物理与 化学两类因素的综合过程。
一，按化学反应的相态不同，可分为均相反反应器 与非均相反应器。
均相反应特性是，无相界面，反应速率只与浓度或 温度有关。非均相反应特征是，有相界面，反应 速率与相界面大小及相间扩散速率有关。
二，按反应器的结构型式不同，可分为反应釜（包 括多釜串联），管式反应器，鼓泡塔，固定床， 流化床，回转筒式反应器，喷嘴式反应器等 ,如图 5-1所示：
p9:7-25式
Kt=ln[cA,0／cA,0(１－xA)]
=ln[1/ (１－xA)]
p9:7-26式
两种表达式以适应不同要求，为在一定时间
达到规定转化率，用7-26式；如要求达到
规定残余浓度，用7-25式．
二级反应的速率方程式
如果有两反应物，而且初始浓度相等，并在反应过程 消耗的物质的量也相等．
连续系统中反应速率可以表示为单位反应体积中某一反
应物或产物的摩尔流量的变化。即：
ri
dNi dVR
[kmol /(m3 h)]
3 动力学方程
A A BB LL M M
rA kccAa cBb kc' cLl cMm
动力学方程
• 一般情况下，反应速率常数是温度有函数，它们之间的关 系可以用Arrhenius经验方程表示，即：
规模生产区别于实验研究
规模生产是化学反应过程和热量传递、质量传递等物理过 程共同作用的结果。传递的影响：
1、浓度分布CD (Concentration Distribution) 2、温度分布TD (Temperature Distribution) 3、停留时间分布RTD (Residence Time Distribution) 上述CD、TD、RTD的产生，与化学本身的机理无关，而 与传递过程有关，故工业规模的化学反应必须与传递规律 结合起来研究，因而显得复杂而且困难。
rA
dcA dt
dcA,0 (1 xA ) dt
cA,0 dxA dt
rA
cA,0 dxA dt
kcA,0 (1 xA )cB
dxA dt
kcB (1 xA )
分离变量，积分
dxA 1 xA
k cB dt
ln(1 xA) ktcB
同理， ln(1 xB ) ktcA
上面两式相减：
ln[(1 xB ) /(1 xA)] kt(cB cA)
如果用转化率表示
K=cP,e/cA,e=(cA,０－cA,e)/cA,e =[ cA,０－cA,0(1-xA,e)]/ cA,0(1-xA,e) =xA,e / (1-xA,e)
此为p11:7-35式的推导
可逆反应的优化目的是提高转化率和增加反 应速率．
复合反应
• 需要用两个或更多的独立的计量方程来描 述的反应即为复合反应。此时在反应系统 中同时存在几个独立地发生的化学反应， 其数目与独立的计量方程数相同。
k
k0
exp
Ec RgT
• 式中：
•
k0 指前因子，其单位与反应速率常数相同
•
Ec 化学反应的活化能，J/mol
•
Rg 气体常数，8.314J/(mol.K)
一级反应的速率方程式
一级反应的速率方程式:
rA=kcA 或 rA=kcA,0(1-xA)
根据定义式
rA
1 V
dnA dt
kcA=－
1 V
dnA dt
单级反应釜
单级反应釜
多釜串联
多釜串联
管式反应器
管式反应器
鼓泡塔
鼓泡塔
固定床
固定床
流化床
流化床
回转筒式反应器
• 回转筒式反应器
rA=kcA·cＢ=k(cA,0 -cA,0xA )(cＢ,0 -cB,0xB )
=KcA,0 (1 -xA )(cＢ,0 -cA,0xA )
= KcA,0 (1 -xA ) cA,0(cＢ,0 /cA,0-xA ) 今cＢ,0 /cA,0＝Ｍ rA= KcA,0２ (1 -xA )(Ｍ-xA )
由于
对于连续系统，反应物A的转化率可以用下式定义：
已转化的关键组分的物 质的量 x 进入反应系统的关键组 分的物质的量
xA
N A0 N A N A0
化学反应速率的表示方式
N A N A0 (1 xA ) dN A N A0dxA
连续系统中化学反应速率的表示方式
连续系统中单位时间反应物或产物的量或浓度无变化， 不能用间歇系统的公式。
p10 : 7-30式
双分子二级反应
双分子二级反应
Ａ＋Ｂ→Ｒ，且初始浓度不相等，cA,0 ≠ cＢ,0
rA=kcA·CＢ
rA
dcA dt
rA
dcA dt
dcA,0 (1 xA ) dt
cA,0 dxA dt
虽然初始浓度不相等，xA≠xB,，但Ａ，Ｂ的化 学计量数均为１,发生反应的物质的量相等, 也是说转化的量相等, cA,0 xA,0 = cＢ,0xB,0