孙延庆：TDLAS遥测研究开题报告

TDLAS烟囱遥测的文献综述和研究设想

一、用于大气痕量气体遥测的主要光谱学技术

目前见诸报道的关于遥测的技术主要用于大气中痕量气体的测量。在大气痕量气体的遥测技术中，目前主要有紫外/可见波段的差分光学吸收光谱学（DOAS）、差分吸收激光雷达（DIAL）、红外波段的傅里叶变换光谱（FTIR）和可调谐半导体激光吸收光谱（TDLAS）四种光谱技术[1]。下面分别简单叙述：1.差分光学吸收光谱学（DOAS）

差分光学吸收光谱技术（DOAS）是一种通过测量经过大气分子衰减的吸收光谱，并且在计算机中进行光谱处理的一种分析技术，它对诸如探测器、光谱仪和光源类型等都没有特定要求，对光程也没有限定，因此既可以采用远处放置后向反射镜的开放光路，也可以采用短距离的开放光路。为了提高检测灵敏度，短距离测量时通常采用多次反射池结构。而在开放光程大气测量时，由于不存在池壁吸收或损耗等问题，因此特别适用于对大气化学循环中不稳定、短寿命的中间体如自由基的测量，80年代德国马普化学所大气化学部的Cruzten教授采用机载可调谐红外激光差分吸收光谱系统实时测量臭氧洞形成过程中的大气痕量气体，揭示了活性自由基的催化循环反应在臭氧洞形成过程中的作用，从而获得了1995年度诺贝尔化学奖。

近十多年来，DOAS技术的应用已经得到了极大的发展，包括用太阳光、天空散射光作光源的被动DOAS技术，以及测量痕量气体三维浓度分布场的断层扫描DOAS技术，已被广泛应用于各种测量平台如地基、机载、星载和球载平台进行各种大气痕量气体、污染气体和大气垂直廓线的测量[2]。国内对于差分光谱吸收技术（DOAS）的研究也一直在进行，包括中科院和东南大学[2,3]。

目前，DOAS可以实现工业烟道SO2排放的实时测量，还可以对二氧化氮（NO2)、一氧化氮（NO)、臭氧（O3）、苯（C6H6)、甲苯（C7H8)、甲醛（CH2O)和氨（NH3)等污染气体实施有效的实时监测，DOAS系统还可以同时对烟道的温度、烟气流速、烟尘和含氧量进行监测。差分光学吸收光谱技术（DOAS）的特点包括：

(1)精度高，浓度测量下限低，可实时连续测量。

(2)维护方便，运行成本低，可同时测量不同气体成分。

(3)不需样气，可进行固定和流动测量，由自我标定系统。

(4)监测距离长、适用范围广。

2.差分吸收激光雷达（DIAL）

激光雷达是传统雷达技术与现代激光技术相结合的产物。激光雷达发射激光

短脉冲，测量大气后向散射与脉冲发出后时间的函数关系。该时间与光传输的距离成比例，因此可以推算出在光源和散射体之间的吸收与散射体密度的乘积的距离分布。DIAL技术的显著特点是它的大范围遥测的能力，可对工厂、工业区和城市排放的污染气体进行遥测，机载和星载DIAL系统还可实现覆盖全球的各种监测，如环境空气监测、污染排放物监测、火山喷发等天然排放物监测，以及天然气管道泄漏监测等。安徽光机所的余诗华应用差分吸收激光雷达技术，通过车载测污激光雷达对电厂周边的SO2进行了测量研究[4]，目前中科院安徽光机所已开发研制完成了车载测污激光雷达系统,该系统能对大气中SO2、NO2和O3进行三维空间扫描测量，从而获得大气中SO2、NO2和O3的空间分布信息[5,6]。

DIAL得到的是三维空间分辨的大气痕量气体分布图、工厂、工业区和城市污染气体排放的总流量及其演变情况，这是其它测量技术难以做到的。这种测量对研究气动力学、污染气体运输和转化过程，预报灾害性大气污染具有极其重要的作用。DIAL技术对测定工厂污染物排放总流量也是非常有用的,用激光雷达系统光束对工厂顺风侧烟羽进行垂直扫描就能测出烟囱排放物的浓度，这一方法也可以用于测量排气管和阀门泄漏等其它应用场合。

3.傅里叶变换红外光谱（FTIR）

在中红外波段，由于波长变长，气体分子的吸收消光现象变得很弱，DOAS 技术已经没有优势，因此拟合整个光谱而不是分光选择的光谱可以获得更强的吸收信号。根据太阳光谱测量某一吸收体的总对流层柱体积时，广泛使用这种逐线拟合方法，与可见波段相比，红外测量的另一个优点是：可见波段的吸收受太阳的夫朗禾费线干扰较大，必须测量太阳从高到底的角度的比率；在红外波段，太阳谱线可以从光谱中区别出来，在1个大气压力时谱线压力加宽大约为0.1cm-1,所以，中等光谱分辨率就可满足大部分测量的需要。FTIR工作在红外波段，这一波段是分子的振动和转动光谱区，谱线非常丰富密集，空气中大多数痕量气体和污染气体在该谱区都有特征吸收，FTIR高的光谱分辨率，能够分辨这些特征吸收，因此特别适宜于进行多组份同时测定。中科院利用机载遥感傅立叶变换红外光谱技术（FTIR）能对高空大气中的CO、N2O浓度进行测量，从而对大气污染进行监测[7]。

4.可调谐半导体激光吸收光谱（TDLAS）

可调谐半导体激光非常适于在红外谱区特别是中红外谱区对痕量气体或污染气体进行高分辨光谱测量。TDLAS一般与多次反射吸收池及调制光谱技术结合在一起，结果使某些分子的检测限达到了几个ppm，而对大多数痕量气体和污染气体，检测限一般也可达到ppm级。目前，TDLAS一般采用波长调制技术和二次谐波检测技术进行调制和检测，具有高分辨率、快速响应的特点。安徽光机所的何莹利用TDLAS技术通过对开放环境大气中的CO2进行了实时监测[8]。TDLAS

与FTIR的装置在很多地方都是一样的，区别在于FTIR测得的是整个光程上的平均值，而TDLAS得到的则是浓度[9]。

二、国内外大气污染激光雷达的研究情况

1.Raman散射激光雷达

最早应用于大气污染探测的Raman散射激光雷达技术条件简单，具有同时探测多种污染组分的能力。1976年Inaba[26]等用Raman激光雷达谱仪对工厂烟囱排放所测得的Raman谱如图1（a）所示，可以看到，除了大气的主要成分N2、O2、H2O、CO2等外，尚可明显地看出排放物中所包含的SO2、CO、NO2、CH4、C2H4、H2CO3、H2S等大气污染物。图1（b）所示为他们用制成的车载式Raman散射激光雷达车对发电厂烟囱进行实地探测的工作照片。

图1 （a）工厂排放物的Raman谱（b）污染探测Raman散射激光雷达车

Raman散射激光雷达技术最大的缺点是探测灵敏度低，可探测的浓度范围约在10-3～10-5，只能用于对工厂或汽车等排放源的探测，因此尽管在20世纪70年代用Raman散射激光雷达进行大气污染探测经历了快速的发展，到80年代后研究方向逐渐转向灵敏度更高的差分吸收激光雷达（可探测浓度约10-6～10-8）。

2.差分吸收激光雷达

如图2所示，差分吸收激光雷达的基本原理是利用与待测气体分子光谱吸收峰值波长重合的激光光束在大气中传输时，与该气体分子产生强烈共振吸收而衰减的特性，通过测量其衰减程度而得出大气中该气体的浓度信息。为消除大气中的其他物质及光学仪器对该波长的吸收和仪器参数等因素对测量精度的影响，还