基于等离激元结构的光学谐波产生、荧光发射及光学调制器设计研究

基于等离激元结构的光学谐波产生、荧光发射及光学调制器设计

研究

自然界中的物质大多由原子、分子为单元组成。然而,20世纪以来在电磁领域一些具有特殊性质的材料被逐渐并广泛研究,特别是使用人工微加工技术制造的以微结构为单元构成的物质——超构材料(metamaterial)其能够展现出自然界材料所不具有的物理性质而受到越来越多的关注。其中,由金属材料或者由金属材料参与组成的单元是其中一个热点,这是由于在电磁波的激发下金属结构可以产生一种被称作表面等离激元(surface plasmon,SP)诱导的一系列新机制所导致。SP的激发其往往可以产生电场的近场增强,利用其场增强效应在包含二次谐波、三次谐波等非线性效应、荧光和各种光学调控取得了很多重要发现和成果。

同时,由于表面等离激元共振依赖于人工结构的设计和周围环境,故而具有较大的可调谐性,在生物医学、光学探测、光学调控等方面有着广泛的应用前景。本文围绕微纳介质-金属/核-壳结构、二维金属超表面(metasurface),以及金属纳米线和石墨烯的复合结构,研究了基于这类体系中二次谐波(Second Harmonic Generation,SHG)、三次谐波(Third Harmonic Generation,THG)远场辐射特性、荧光辐射调控,以及光学调制器的设计。具体内容包括:1、研究了基于介质/金属核-壳结构中的远场辐射行为。数值模拟并实验验证了该结构中不同共振模式处表现出的不同的远场THG辐射特性,通过调谐激发波长可以使远场辐射能量在0级条纹和1级条纹之间调谐。

金属壳层形成一个球形的共振腔,在合适的波长下可以激发出高品质因子(窄线宽)、低色散的等离激元腔模,同时金属球壳外表面还支持宽带的球模;在金属壳层的厚度小于趋肤深度情况下窄带腔模和宽带球模发生干涉从而形成窄线宽的Fano共振。当入射的基波(Fundamental Wave,FW)波长在Fano共振附近时,由于THG的强度对FW电场强度和相位分布的高度依赖,因此当FW波长在Fano

共振波长附近改变则会产生强烈的强度调制。我们通过数值模拟计算研究了在线偏振FW泵浦光下,核-壳结构中电四极腔模被激发时THG的远场辐射的行为,研究发现THG在相对泵浦光的波矢-电场(k-E)面内存在非前向辐射;当磁偶极或电八极腔模被激发时,THG的远场辐射表现为在波矢-电场(k-E)面内的前向辐射。在实验研究方面,我们制备了以聚苯乙烯微球组成的单层六角密堆阵列为核层,通

过在外表面沉积金来制备的介质/金属的核-壳结构阵列。

我们采用飞秒脉冲激光泵浦技术,研究了介质/金属的核-壳结构阵列的THG 远场辐射特性。由于腔模的场分布高度局域在介质内核区域,因此单个球腔的共振特性受整个二维阵列的影响较小;而阵列的周期性的存在导致单个球腔的THG 远场辐射特性受到光栅衍射效应的调制。研究表明,随着入射FW的波长在电四极腔模、磁偶极腔模和电八级腔模间变化时,阵列样品产生的THG衍射条纹随着入射波长改变而改变;主要表现为辐射的能量在前向(0级条纹)和侧向(1级条纹)之间调控。实验结果和理论预期吻合。

2、实验研究了等离激元多极子腔模对腔内荧光分子在远场的荧光发射调制特性的影响,实验证明了通过远场角分辨,以及荧光偏振的测量,可以表征出不同的等离激元多极子腔模模式,甚至是部分简并模式也可以借助荧光偏振的测量加以区分。对于聚苯乙烯微球,在激发波长较长时由于尺寸限制不支持依赖全反射的回音壁模式,因此掺入聚苯乙烯微球内的荧光分子其荧光发射特性不会产生改变。然而当介质球的表面包裹金属后,实验上观测到在荧光光谱上与多极子等离激元腔模对应的位置上出现对应的荧光发射峰。这是由于多极子等离激元腔模的存在,使得整个荧光光谱相较于裸的荧光球被多极子腔模调制整形。

同时,实验测量并研究了角分辨荧光光谱。研究发现,不同的多极子腔模不仅对荧光的强度有调制效应,而且对荧光辐射的空间分布也有所影响:部分腔模下荧光辐射会趋于侧向辐射,而有些则是以前向辐射为主。利用这种特性,对于部分波长接近的模式,可通过角分辨谱荧光的空间分布差异来加以分辨。通过对实验结果的分析和对数值计算的对比,我们发现电多极子和磁多极子腔模耦合出的荧光辐射有着不同的偏振特性,磁模式的荧光偏振主要和入射激发光一致,电模式荧光的偏振则与入射激发光正交,这是由于光信号偏振测量代表了不同取向荧光分子和腔模耦合后的辐射特性。

因此,通过荧光偏振的测量,也可以表征出不同模式(简并模式)对荧光的贡献。3.数值模拟研究了具有圆二向色性和四重旋转对称性的卍字型金属-介质-金属(MIM)周期阵列结构对THG的调控,当使用处于圆二向色性波长的FW入射特定旋转取向的卍字型结构时,会产生特定旋向的圆偏振THG。由于结构的圆二向色性,左旋圆偏振FW的THG产生效率不同于右旋圆偏振FW的产生效率;同时由于

结构的旋转对称性,选择定则的作用使得左旋圆偏振FW产生的是右旋的圆偏振的THG,同理右旋圆偏振的FW产生的是左旋THG。当使用线偏振FW入射时,由于结构的圆二向色性和选择定则,则只会产生左旋或者右旋圆偏振THG中的一种。

同时,连续改变结构的旋转角可以连续调节产生的左(右)旋圆偏振THG的相位。使用这种结构构成菲涅尔波带片或者其他相控阵阵列可以用来实现诸如THG 的聚焦、定向辐射、偏振调节等等。另外,还研究了三角形金属纳米颗粒对圆偏振的FW的THG强度情况,对于正三角形结构和共振位置一致但是略偏离正三角形的等腰三角形,二者在线偏振FW入射下THG的产生强度没有较大差异,然而在圆偏振FW下正三角形结构上产生THG的强度远低于结构有略微不对称的情况下产生的THG。4.理论计算并且实验验证了互补型金属纳米开口环阵列结构的SHG产生,通过周期性反转结构单元从而获得了周期性反转的SHG相位阵列,从而实现了SHG的侧向辐射。

在线性光学范畴,由于巴比列原理(Babinet’sprinciple)金属开口环结构中的光学效应可以对应在同尺寸的互补型结构中,只需要将电场磁场对换即可,故而传统开口环中的磁共振相关的现象可以对应在互补型开口环的电共振中。我们在实验上验证了金属膜打孔互补开口环结构在非线性SHG产生上的也具有和开口环结构一致的SHG产生特性。通过周期性反转结构单元从而获得了周期性反转的SHG相位阵列,从而实现了 SHG的侧向辐射,并且通过精细调节单个互补开口环的结构尺寸,可以调控单个结构产生的SHG的振幅和相位,把不同结构尺寸的单元通过相控阵技术按照一定规则排列起来可以实现多种基于相位调控的非线性SHG远场辐射调控,具体上实现了 SHG辐射的定向调控和菲涅尔波带片聚焦。

5.理论模拟设计了一种基于石墨烯包裹的金属纳米线深亚波长尺寸电光调制器,经过优化可以在785 nm工作波长下达到4.45 dB/μm的调制深度。

金属纳米线在其表面可以沿着轴向传播表面等离激元波,我们计算了以金属银纳米线为核心外层覆盖绝缘介质隔离,最外层再覆盖单层石墨烯结构的表面等离激元波导电光调制器。通过外加电压来调控石墨烯的费米能从而调控其表面等离激元波的透射率,这是由于泡利阻塞效应,对于特定频率的光子,费米能高于(或低于)特定能量将不能被石墨烯吸收,电信号调控的石墨烯费米能影响了石墨烯的吸收,从而影响了整个波导的透射率,最终起到了调制的效果。由于表面等离