大气压大尺度等离子体射流解读

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大气压射流等离子体对癌细胞的作用及机制研究

大气压射流等离子体对癌细胞的作用及机制研究华中科技大学硕士学位论文大气压射流等离子体对癌细胞的作用及机制研究姓名:邹菲申请学位级别:硕士专业:脉冲功率与等离子体指导教师:卢新培2011-01-05华中科技大学硕士学位论文摘要最近,等离子体在生物医学上的应用已成为国内外研究的热点,许多新型的等离子体装置正用于从结构及功能上对细胞及人体组织器官进行改性,如在医疗器械消毒中使用等离子体杀灭各种细菌(大肠杆菌、金黄色葡萄球菌等)、在细胞工程中使用等离子体处理细胞培养板以控制细胞的繁殖、在临床上使用等离子体促进伤口血液的愈合。

这些研究的多是着重于研究新型的等离子体装置,处理对象多是细菌、化学材料等,迄今研究大气压等离子体对癌细胞的作用较少。

本文从生物化学角度,对大气压射流等离子体杀死癌细胞的机理进行初步研究,希望能初步发现等离子体中对癌细胞起主要作用的粒子成分,并同时对等离子体导致的细胞内理化参数的变化情况进行检测。

本文首先研究等离子体射流装置的放电特性,并对等离子体进行光谱诊断。

然后选取肝癌细胞(HepG2)、黑素瘤细胞(B16)、前列腺癌细胞(PC3)为生物模型,研究大气压射流等离子体对它们作用后发生的生物化学效应,检测等离子体对癌细胞的死亡诱导效应,进而获得对癌细胞处理的最佳等离子处理条件,即使用最少量的等离子体杀死较多的癌细胞。

最后再选取肝癌细胞(HepG2)为研究对象,深入研究大气压射流等离子体处理后该癌细胞所发生的多种生物化学变化情况,从线粒体琥珀酸脱氢酶系的活性、细胞内 NOS和 ROS水平、DNA结构及基因变化情况等方面分析大气压射流等离子体处理后的癌细胞死亡的原因。

得出等离子体对癌细胞的作用机制,即等离子体中的活性粒子能诱使癌细胞内部的 NOS和 ROS水平增高,癌细胞内部的自由基动态平衡遭到破坏,最终导致癌细胞大量死亡,等离子体在癌症治疗中能发挥巨大的作用。

研究还发现等离子体能使 DNA构象能转变:从超螺旋构象转变为线性和开环构象,这将有利于提高转基因育种时的成功率,等离子体在转基因技术中的应用前景广阔。

大气压脉冲放电等离子体射流特性及机理研究

专题: 等离子体物理及其材料处理大气压脉冲放电等离子体射流特性及机理研究*张亚容1) 韩乾翰1) 郭颖1)2) 张菁1)2) 石建军1)2)†1) (东华大学理学院, 纺织行业先进等离子体物理与技术重点实验室, 上海　201620)2) (东华大学, 磁约束核聚变教育部研究中心, 上海　201620)(2020 年12 月31日收到; 2021 年3 月1日收到修改稿)通过实验和数值模拟研究了大气压脉冲放电等离子体射流, 其中在脉冲电压上升沿阶段的放电中形成等离子体子弹并向接地电极输运, 其传播速度在104 m·s–1量级. 数值模拟研究还发现等离子体子弹邻近区域内增强的电场强度可达到106 V·m–1, 说明等离子体子弹的形成主要由放电空间局域增强的电场导致, 在接地电极附近会得到进一步增强. 放电空间的电子密度时空演变过程揭示了等离子体子弹经过的区域会保持较高的电子密度, 说明等离子体子弹的拖尾现象; 而等离子体子弹头部增强的电子产生率与局域增强的电场强度对应, 这说明了等离子体子弹产生的动力学过程. 该大气压脉冲放电等离子体射流中等离子体子弹的特性和机理研究为发展大气压等离子体射流提供了理论和技术基础.关键词：等离子体射流, 数值模拟, 脉冲放电PACS：52.20.–j, 52.25.Jm　DOI: 10.7498/aps.70.202022461 引　言近年来, 由于大气压放电产生的等离子体射流可以在大气环境中获得低温等离子体[1−4], 拓展了其在生物医学、材料处理中的应用前景, 因而受到广泛的关注[5−11]. 大气压等离子体射流一般由千赫兹正弦高压激发产生, 通过纳秒级时间分辨放电图像的诊断, 发现其是由高速运行的等离子体高能粒子团(也称为等离子体子弹)组成, 并且在一个激发功率周期内产生一次或者二次放电[12,13]; 而由微秒级高压脉冲激发的等离子体射流主要在高压脉冲的上升沿阶段产生, 等离子体射流特性可以通过高压脉冲参数进行调控, 包括射流的长度和强度等[14,15], 这为等离子体射流的应用提供了更好的技术途径. 实验研究中利用增强型电荷耦合器件(ICCD)相机拍摄等离子体子弹的产生和传播过程, 研究等离子体射流产生及其动力学[16−18], 但对等离子体子弹的形成和传播机理还没有统一的认识; 另一方面, 通过数值模拟研究了等离子体子弹中流光传输的动力学特性, 通过分析不同粒子在等离子体子弹头部的分布情况, 发现光致电离虽然是决定流光传播速度的重要因素, 但并不是流光传播的必要条件[16]. 本文通过建立大气压氦气等离子体射流的二维自洽流体模型, 与对应实验诊断结果对比研究高压脉冲等离子体射流中等离子体子弹的输运特性, 通过等离子体子弹附近的电场分布、电子密度和电子电离率等放电参数, 研究等离子体子弹的形成和输运机理.2 等离子体射流放电数值模拟模型在COMSOL Multiphysics中建立与实验装置对应的大气压氦气中高压脉冲放电等离子体射流的介质阻挡放电的二维自洽流体数值模型, 其中* 国家自然科学基金(批准号: 11875104, 11475043)资助的课题.† 通信作者. E-mail: JShi@© 2021 中国物理学会 Chinese Physical Society 忽略了空气等杂质气体对放电的影响. 表1列出了在大气压氦气条件下数值模型中包含的反应方程式及其反应速率[19], 其中T e 为电子温度.He +2He ∗2电子(e)、氦离子(He +)、电离态氦分子( )、激发态氦原子(He *)和激发态氦分子( )的数密度可通过下面的粒子连续性方程求得:式中n 和G 分别为粒子数密度与粒子通量, S 为粒子的产生项与损耗之和[20], 下标x , y 分别代表二维自洽流体数值模型中轴向与径向的分量. 粒子的通量可由漂移扩散近似方程计算得出:其中E 为电场强度, D 和µ分别为扩散系数和迁移率, 中性粒子只考虑扩散通量. 电场强度E 可通过式中, 下标i , e 分别代表第i 种离子和电子, e 0为真空介电常数, e 为电子电荷量. 电子与离子的边其中g 为二次电子发射系数.图1(a)给出了数值模型的放电结构示意图,也是对应的实验装置示意图. 如图1(a)所示, 等离子体射流在介质管中产生并传播, 介质管的内径为1 mm, 厚度和相对介电常数分别为0.5 mm 和10. 缠绕在介质管上的两个金属环电极的间距为13 mm, 接高压脉冲的电极和接地电极的宽度分别为1和0.5 mm.P o s i t i o n /m mInterelectrode distance/mm306912181500.51.0(a)He10(c)10(b)图 1 (a)放电结构示意图; 典型等离子体子弹的(b)实验拍摄照片和(c)数值模拟结果Fig. 1. (a) Schematic setup of discharge; typical appear-ance of plasma bullet (b) taken in experiments and (c) nu-merically simulated.图1(b)所示的是实验中利用ICCD (Andor iStar)拍摄的石英管中产生的典型的等离子体子弹照片, 拍摄的曝光时间为20 ns, 从3个时刻的照片可以看出, 等离子体从靠近高压脉冲电极产生, 之后向接地电极传播, 等离子体子弹的形貌表现为头部较强, 后面有拖尾. 图1(c)给出了与图1(b)对应的数值模拟的放电中He +离子的密度,可以对应于等离子体的发光强度, 这是由于放电中电子从基态到激发态的碰撞激发率可以近似为直接碰撞电离率(He + e → He + + 2e)[21]. 图1(c)也显示出与对应实验测量一致的等离子体子弹的形成以及输运过程.表 1 反应方程和速率Table 1. Elementary reaction and rates.反应反应速率He + e → He * + e 2.308×10−10T 0.31e exp (−2.297×105T e)/(cm 3·s –1)He + e → He + + 2e 2.584×10−12T 0.68e exp (−2.854092×105T e)/(cm 3·s –1)He * + e → He + + 2e4.661×10−10T 0.6e exp (−5.546×104T e)/(cm 3·s –1)He+2 + e → He *+ He5.386×10−7T e −0.5 /(cm 3·s –1)He +2He + + 2He → + He 1.1 × 10–31/(cm 6·s –1)He ∗2He * + 2He → + He 1.3 × 10–33/(cm 6·s –1)He * + e → He + e1.099×10−11T 0.31e /(cm 3·s –1)He ∗2He +2+ e → + 2e1.268×10−12T 0.71e exp (−3.945×104T e)/(cm 3·s –1)He * + He * → He + + He + e2.7×10−10 /(cm 3·s –1)3 结果与讨论放电在电极间空间分布的时间演化过程可以体现放电中等离子体子弹的形成和传播过程, 利用ICCD 拍摄的放电图像, 图2给出了每个时刻放电图像最大强度值在轴向进行归一化后, 其随时间的演化图, 放电结构如图1(a)所示, 施加的脉冲电压的幅值为4000 V, 上升沿与下降沿时间均为0.1 µs, 脉冲电压维持幅值时间为1.0 µs, 脉冲电压从0.1 µs 时刻开始上升, 在0.2 µs 时刻达到幅值,此时高压脉冲电极附近区域产生放电, 随着时间延迟, 放电逐步离开高压脉冲电极并形成等离子体子弹向接地电极传播, 在其中的每一时刻, 放电发光最强区域集中在等离子体子弹的头部, 如图1(b)所示. 在0.6 µs 时刻等离子体子弹到达接地电极,并在1.2 µs 时刻之前, 放电维持在接地电极附近,其空间结构基本保持不变. 当脉冲电压到达下降沿阶段, 也即1.2 µs 时刻, 放电发光强度快速在接地电极附近减弱, 并在0.2 µs 时间间隔内由放电空间收缩至高压脉冲电极附近, 这是由于脉冲电压下降沿处的放电是空间中的活性粒子在脉冲电压下降时空间重新分布导致的[22,23], 因此在脉冲电压下降沿处的放电没有形成等离子体子弹.T i m e /m sInterelectrode distance/mm1.51.20.90.60.303691218150.21.00.40.60.8图 2 实验测量脉冲放电等离子体射流时空演变图Fig. 2. Temporal-spatial evolution profile of pulsed dis-charge plasma plume experimentally measured by optical emission.图3为数值模拟脉冲放电等离子体射流中氦离子(He +)密度在高压脉冲放电阶段的时空演化,其中高压脉冲电极上施加的电压幅值为2500 V,低于实验中的脉冲电压幅值, 这是由于数值模拟中没有考虑空气等杂质气体的影响. 脉冲电压的脉宽、上升沿和下降沿时间都与图2中的实验参数一致. 数值模拟结果中的He +密度与实验测量的放电图像强度进行对比, 可以发现在两个电极间脉冲放电的数值模拟结果与图2中的实验测量放电空间结构的时间演化过程基本一致, 放电在0.2 µs 时刻在高压脉冲电极附近产生以后以等离子体子弹的形式向接地电极传播, 不过等离子体子弹在0.4 µs 时刻就已经到达接地电极, 比图2中到达接地电极的时刻(0.6 µs)低, 说明数值模拟的等离子体子弹的传播速度更高, 这与数值模型中考虑的电离反应过程有关, 将根据等离子体子弹速率结果进一步讨论. 与实验结果一致, 在脉冲电压下降沿(1.2 µs 时刻)产生的第二次放电, 也没有形成等离子体子弹.因此脉冲放电形成的等离子体射流特性主要由处于脉冲电压上升沿阶段的放电产生的等离子体子弹决定.T i m e /msInterelectrode distance/mm1.51.20.90.60.303691218150.21.00.40.60.8图 3 数值模拟脉冲放电等离子体射流中He +密度的时空演变图Fig. 3. Temporal-spatial evolution profile of simulated He +density in pulsed discharge plasma plume.图4为实验测量和数值模拟的等离子体子弹在介质管中不同位置的传播速率, 可以看出, 数值模拟得到的等离子体子弹的传播速率要高于实验测量结果, 与图2和图3的结果一致, 这与数值模型中包含的反应方程相关, 特别是与电离相关的反应, 模型中由于没有考虑杂质气体, 因此参与的电离相关的反应过程较实验中要少; 另外, 数值模拟中也没有考虑介质管外电势对等离子体子弹形成和传播的影响. 实验测量的等离子体子弹的速率保持在3.0 × 104 m·s –1左右, 与其他报道的实验测量结果基本一致, 在接地电极附近, 等离子体子弹的速率有一个先增加然后降低的过程, 这是由于接地电极附近电势变化较大, 而接地电极上维持电势为零, 因此等离子体子弹在接地电极附近的特性也与接地电极的尺寸相关[22,23]. 数值模拟结果得到的等离子体子弹的速率在高压脉冲电极附近为4.0 ×104 m·s –1, 与实验测量结果接近, 随着等离子体子弹向接地电极传播, 速率逐步增加到11 × 104 m·s –1,到达接地电极以后下降到7 × 104 m·s –1. 虽然数值模拟等离子体子弹的速率高于实验测量结果, 但其中放电过程和机理基本一致, 因此数值模拟结果中的电场强度、电子密度和电子产生率的时空分布将有助于研究等离子体子弹的形成和传播机理.图5(a)为对应于图1(c)中3个位置上(7.2,11和14.5 mm)等离子体子弹的轴向电场强度的空间分布, 分别代表等离子体子弹在产生、传播和到达接地电极附近时的情况, 每个等离子体子弹位置处对应为电场强度达到峰值, 说明等离子体子弹主要是由局部增强的电场导致的, 3个位置上电场强度峰值分别为1.1 × 106, 1.0 × 106和2.0 ×106 V·m –1, 说明等离子体子弹产生以后局部增强的电场强度在传播阶段没有进一步增强, 只有当等离子体子弹接近接地电极时得到增强, 因此等离子体子弹的速率也更高, 如图4所示. 图5(b)给出了在等离子体子弹从产生到传播到接地电极过程中对应的电场强度的时空演化过程, 对应0.2—0.4 µs 时间段, 与图3中等离子体子弹随时间变化的空间分布一致, 进一步说明了等离子体子弹的产生和传播主要是由局部增强的电场强度导致的. 在等离子体子弹产生阶段, 高压脉冲电极附近区域内的电场强度逐步在等离子体子弹产生位置上增强, 形成等离子体子弹以后局域增强的电场随时间向接地电极方向传播. 为了进一步显示等离子体子弹附近的电场强度分布, 图5(c)给出了等离子体子弹周边区域内电场强度的矢量图, 其中箭头的长度和方向分别代表电场强度的大小和方向. 如图5(c)所示,等离子体子弹头部的电场强度最大并且指向接地电极, 而在等离子体子弹尾部和前端未到达区域电场强度都较弱, 这也与图5(a)和图5(b)的结果一致. 因此等离子体子弹的产生和传播可以归因于在放电区域中局域增强的电场强度.图6(a)给出了脉冲放电过程中电子密度的时空分布, 对应于图3中的等离子体子弹产生的时刻和位置, 电子密度也开始增加, 并且其最大值随着等离子体子弹的传播也向接地电极扩展, 但是在后方区域也保持着较高的电子密度, 这解释了等离子体子弹形成拖尾的原因, 如图1(a)和图1(c)所示.当等离子体子弹到达接地电极以后, 由于形成的等离子体子弹强度的增强, 导致电子密度主要集中于接地电极附近. 在脉冲电压保持阶段, 电子密度维持在放电空间, 直至脉冲电压下降沿时刻电子密度重新分布到高压脉冲电极附近, 因此脉冲电压下降12108642789101112Interelectrode distance/mm131415V e l o c i t y /(104 m S s -1)0Experiment Simulation图 4 实验测量和数值模拟等离子体子弹在介质管中的传播速率Fig. 4. Measured and simulated velocities of plasma bullet in dielectric tube.T i m e /m sE l e c t r i c f i e l d /(106 V S m -1)P o s i t i o n /m mInterelectrode distance/mm0.40(b)0.350.300.250.202468101214162.52.0(a)1.51.00.50180.21.00.40.60.810(c)图 5 (a)等离子体子弹在不同位置处的轴向电场强度分布; (b) 等离子体子弹阶段电场强度的时空分布; (c) 等离子体子弹周边典型的电场强度分布Fig. 5. (a) Spatial profiles of the electric field of plasma bul-lets at different positions; (b) spatiotemporal evolution of the electric field with the existing of plasma bullet; (c) typ-ical electric field distribution in the domain near the plasma bullet.T i m e /m sT i m e /m sInterelectrode distance/mm0.400.350.300.250.201.51.20.90.600.32468101214160180.21.00.40.60.8(a)(b)图 6 (a) 电子密度和 (b) 0.2—0.4 µs 阶段电子产生率的时空分布Fig. 6. Spatiotemporal profile of (a) electron density and (b) electron generation rate in 0.2–0.4 µs.He ∗2He +2沿阶段放电不会引起等离子体子弹. 为了进一步表征等离子体子弹的形成机理, 图6(b)给出了在等离子体子弹产生和传播阶段放电空间中的电子产生率, 为放电中e + He → 2e + He +, e + He * →2e + He +, e + → 2e + 三个反应的速率之和. 由图5(b)中的电场强度的时间演变过程可以发现, 等离子体子弹中的电子产生率集中于其前端, 由于等离子体子弹头部的电场最强, 导致的电离过程也最强, 并且随着局域增强的电场向接地电极迁移, 引导等离子体子弹的传播, 这说明了等离子体子弹产生和传播的主要机理.4 结　论利用二维流体数值模拟研究了大气压脉冲放电产生等离子体射流的动力学过程, 数值模拟获得的等离子体子弹产生及其传播特性基本与对应的实验测量一致, 特别在接地电极附近等离子体子弹的增强效应. 通过研究等离子体子弹邻近区域内电场强度的空间分布发现, 等离子体子弹是由局域增强的电场强度导致的, 并且等离子体子弹头部区域的强度更高, 这驱动了等离子体子弹向接地电极移动. 放电空间中等离子体子弹经过区域内的电子密度分布说明了等离子体子弹的拖尾现象, 进一步通过等离子体子弹头部区域内增强的电子产生率揭示了其产生机理.参考文献W alsh J L, Iza F, Janson N B, Law V J, Kong M G 2010 J.[1]Phys. D: Appl. Phys. 43 075201M ericam-Bourdet N, Laroussi M, Begum A, Karakas E 2009J. Phys. D: Appl. Phys. 42 055207[2]Z hu P, Meng Z Z, Hu H X, Ouyang J T 2017 Phys. Plasmas 24 103512[3]A lgwari Q T, O’Connell D 2011 Appl. Phys. Lett. 99 121501[4]O ’Neill F T, Twomey B, Law V J, Milosavljevic V, Kong M G, Anghel S D, Dowling D P 2012 IEEE Trans. Plasma Sci.40 2994[5]L iu W, Li Z, Ma C, Zhao L 2017 J. Phys. D: Appl. Phys. 50415201[6]L u X, Naidis G V, Laroussi M, Reuter S, Graves D B,Ostrikov K 2016 Phys. Rep. 630 1[7]D eng X L, Nikiforov A Y, Vanraes P, Leys C 2013 J. Appl.Phys. 113 023305[8]S haw D, West A, Bredin J, Wagenaars E 2016 Plasma Sources Sci. Technol. 25 65018[9]N ikiforov A Y 2009 IEEE Trans. Plasma Sci. 37 872[10]S un J K, Chung T H 2016 Sci. Rep. 6 20332[11]W ang R X, Zhang C, Shen Y, Zhu W D, Yan P, Shao T,Babaeva N Y, Naidis G V 2015 J. Appl. Phys. 118 123303[12]S hi J J, Zhong F C, Zhang J 2008 Phys. Plasmas 15 013504[13]R ong M Z, Xia W J, Wang X H, Liu Z J, Liu D X, Liang Z H, Zhang X N, Kong M G 2017 Appl. Phys. Lett. 111 074104[14]L iu Z J, Zhou C X, Liu D X, Xu D H, Xia W J, Cui Q J,Wang B C, Kong M G 2018 Phys. Plasmas 25 013528[15]B reden D, Miki K, Raja L L 2011 Appl. Phys. Lett. 99 111501[16]H ofmans M, Viegas P, Rooij O V, Klarenaar B, Guaitella O,Bourdon A, Sobota A 2020 Appl. Phys. Express 13 086001[17]S un Z T, Yan W, Ji L F, Bi Z H, Song Y, Liu D P 2018Plasma Sci. Technol. 20 085401[18]S ong S T, Guo Y, Choe W, Zhang J, Zhang J, Shi J J 2012Phys. Plasmas 19 123508[19]H agelaar G J M, Pitchford L C 2005 Plasma Sources Sci.Technol. 14 722[20]S akiyama Y, Graves D B, Stoffels E 2008 J. Phys. D: Appl.Phys. 41 095204[21]K arakas E, Akman M A, Laroussi M 2012 Plasma Sources Sci. Technol. 21 034016[22]X ian Y B, Xu H T, Lu X P, Pei X K, Gong W W, Lu Y, Liu D W, Yang Y 2015 Phys. Plasmas 22 063507[23]SPECIAL TOPIC—Several problems in plasma physics and material treatment Discharge characteristics and mechanism of plasma plume generated by atmospheric pulsed discharge*Zhang Ya -Rong 1) Han Qian -Han 1) Guo Ying 1)2)Zhang Jing 1)2) Shi Jian -Jun 1)2)†1) (Textiles Key Laboratory for Advanced Plasma Technology and Application, College of Science,Donghua University, Shanghai 201620, China)2) (Magnetic Confinement Fusion Research Center of Ministry of Education, Donghua University, Shanghai 201620, China)( Received 31 December 2020; revised manuscript received 1 March 2021 )AbstractAtmospheric pressure plasma plume generated by pulsed discharge is studied by experimental diagnostics and numerical simulations. It is found that the plasma plume is generated in the rising phase of pulse voltage, in which a plasma bullet propagates toward the ground electrode at a speed on the order of 104 m/s. It is also found that the electric field in the vicinity of the plasma bullet reaches 106 V/m, indicating that the formation of plasma bullet can be attributed to the localized enhanced electric field, which will be enhanced near to the grounded electrode. The spatiotemporal evolution of electron density in the discharge reveals that the residual electron density remains after the plasma bullet has passed through, which explains the tailing phenomenon of plasma bullet. The enhanced electron generation rate at the head of plasma bullet corresponds to the localized enhanced electric field, which explains the generation mechanism of plasma bullet. This study of the characteristics and mechanism of plasma bullet provides a theoretical basis for developing the atmospheric plasma plume generated by pulsed discharge.Keywords: plasma plume, numerical simulation, pulsed dischargePACS: 52.20.–j, 52.25.Jm DOI: 10.7498/aps.70.20202246* Project supported by the National Natural Science Foundation of China (Grant Nos. 11875104, 11475043).† Corresponding author. E-mail: JShi@。

大气压脉冲微波锌等离子体射流的参数诊断

大气压脉冲微波锌等离子体射流的参数诊断等离子体被称为物质的第四态，具有许多与固态、液态、气态不同的性质，这些性质往往可以巨大的应用前景，在低温等离子体领域，有材料表面处理改性、医学等，本文使用大气压微波发卡谐振放电产生锌等离子于氩等离子混合射流，微波角频率为2.45 GHz。

在输入功率大于145W时出现了锌等离子体与氩等离子体双射流，在输入功率为160W时出现了锌等离子体与氩等离子体完全混合射流。

另外，我们使用发射光谱仪avantes 2048L对等离子体参数进行诊断，发现随着输入功率的增加，电子温度和电子密度逐渐增加，光谱强度却相应减小。

一、引言对于大气压下的等离子体射流的参数测定，之前已经有不少人展开过研究，一般而言对于惰性气体如氩气的等离子体，我们产生的方式主要有以下几种，如微波放电[1]，介质阻挡放电（DBD）[2]，直流放电[3]，射频放电[4]，脉冲放电[5]。

对于金属等离子体，大部分人采用的是激光诱导的方法[6][8-9]，本文在大气压情况下使用脉冲微波方法产生了锌等离子体等离子体，生成锌等离子体的微波输入功率至少为145W，锌等离子体电子密度至少在1015cm-3，并且我们对输入功率150W、155W和160W三种功率下的电子温度和电子密度进行测定。

本文的剩下部分安排如下：实验装置与操作在第二部分，结果和讨论在第三部分，结论在第四部分。

二、实验装置与操作A.实验装置介绍本文使用的实验装置主要可以分为四个部分。

第一部分为微波源和脉冲调制器。

微波源用于产生脉冲微波信号，其输出功率范围为0-160W。

脉冲调制器可以输出5v的脉冲方波，可以用于调节微波信号，另外它可以作为同步触发信号用于触发ICCD（像增强电荷耦合传感器）。

微波信号频率范围为10Hz-200kHz，可调占空比为0.01-0.99。

第二部分为载气系统，它用于提供惰性气体氩气。

氩气的纯度为99.999%，流量由气体阀门控制，可控范围是0-10slm。

一种大气压放电氦等离子体射流的实验研究_江南

是一个共面的沿面放电结构，但是电极间距比传统的沿面放电大得多 . 我们首先对放电的基本情况进行了一些测试 . 图 2 是对应于小、中、大三个不同电压条件下放电所拍摄的典型的数码照片 . 为了更好地观察放电辉光的情况，我们采用了 2 cm 宽的电极，电极间距高压电极置于气流的下游，电极边缘距仍为 3 cm ，石英管出口 1 cm ，He 气流量 150 L / h 从图的右边流入左边流出，各照片对应的外加电压在图注中给出 .
的电极参数一致：电极宽度 5 cm ，电极间距 3
3. 实验结果与讨论
3. 1. 共轴型 DBD 放电的特点 DBD 主要分为两种类型，即空间放电型和沿面放电型 . 这两种类型的放电都已获得了广泛的研 20 ］ . 将图 1 所究，其中典型的例子可以参考文献［示的共轴 DBD 结构沿圆周展开成平面，则可以看作
第 59 卷第 5 期 2010 年 5 月 10003290 /2010 /59 （ 05 ） /332407
物
理
学
报
ACTA PHYSICA SINICA
Vol. 59 ， No. 5 ， May ， 2010 2010 Chin. Phys. Soc.
一种大气压放电氦等离子体射流的实验研究
［ 15 ］ 4），而 Kedzierski 等沿轴向拍摄的射流的照片有
一与石英管内壁对应的环形亮圈 . 另一方面，由介质表面电荷组成的等离子体的阻抗比气体等离子因此其流注的传输速度比空气中流注体的阻抗大，的速度小 . 由图 3 （ a ）中的数据可以估算石英管中的

应用物理专业实验：专业实验4 大气压射流放电特性与功率测量

实验4 大气压射流等离子体的放电功率测量由于与低气压辉光放电的形态和过程机理不同，大气压放电很难产生类似于辉光状态的稳定、均匀、温和的等离子体。

常见的大气压气体放电形式有：电晕放电、电弧、介质阻挡(丝状)放电( DB D)和辉光放电。

对于等离子体表面处理在工业上的应用，电弧和电晕都不适用。

电弧的高温将损坏被处理的材料；而电晕通常发生在极不均匀电场中强电场区域的小范围空间内，且放电较弱，产生等离子体及活性粒子的效率太低。

电弧放电的稳定性不高，电晕放电的空间均匀性很差，而火花放电的时间均匀性又很差。

虽然由电弧放电产生的等离子炬和电晕放电，已经被广泛应用于材料的处理和去污方面。

电弧放电多用于用高温等离子炬集中进行大面积的材料处理方面，包括表面喷涂、焊接和表面刻蚀等，而电晕放电应用于污染物的去除过程，但是无论是在均匀性还是稳定性方面都远不如辉光放电。

根据放电电场的不同，大气压放电可分为：交流大气压等离子体和直流大气压等离子体。

对于交流大气压等离子体，由其电源的交流电频率不同，可分为低频和高频大气压等离子体；据其电极的形式不同可分为复合针状电极、平行板电极、毛细管电极以及介质阻挡型的电极，不同的发生装置会产生不同性质和类型的大气压等离子体。

如果能够实现大气压下的辉光放电等离子体，无论在传统的材料制造、加工和改性等应用领域，还是在新兴的环境工程、生物工程、基因工程和等离子体化工等领域都将呈现独特的工艺优势和良好的应用前景，因为它既具有传统高气压放电体系载能粒子密度高、系统结构设计空间大、经济和工艺处理速度快的优点，又具有低气压辉光放电等离子体的介质温度低和空间均匀的优点。

发展新型的较经济的并且易于规模化放大的大气压辉光等离子体发生技术仍是目前低温大气压等离子体研究的目标。

大气压冷等离子体射流是近年来兴起的一种大气压类辉光等离子体发生技术，虽然大气压冷等离子体射流不是辉光等离子体，但是其低温特点和良好的可控制性使其在应用领域表现出明显的优势。

用于材料表面处理的大气压等离子体射流技术研究进展

用于材料表面处理的大气压等离子体射流技术研究进展刘轩东,任蔷,何红庄,孙昊(西安交通大学电气工程学院,西安710049)摘要:大气压等离子体射流阵列可以在开放的空间中灵活㊁高效地产生低温等离子体,被认为是实现等离子体射流技术大面积应用最有效的手段之一㊂研究表明,大气压等离子体射流阵列在材料表面改性和薄膜沉积等方面具有广阔的应用前景㊂但由于阵列各个单元之间复杂的相互作用,导致等离子体阵列存在着各基本单元放电不一致和下游作用面不均匀等问题,会严重影响材料表面处理的效率㊂本文综述了近年来大气压等离子体射流阵列的研究进展及其应用,主要包括大气压等离子体射流阵列的电极结构及放电特性,并详细介绍了在改善大气压等离子体射流阵列放电一致性和下游作用面均匀性方面的最新研究成果㊂关键词:等离子体射流;大气压;阵列;材料表面处理;电极结构中图分类号:T N 136 文献标志码:A D O I :10.12061/j.i s s n .20956223.2020.040401P r o g r e s s i n A t m o s p h e r i c -P r e s s u r e P l a s m a J e t A r r a yT e c h n o l o g y fo r M a t e r i a l S u r f a c e T r e a t m e n t L I U X u a n -d o n g R E N Q i a n g H E H o n g -z h u a n gS U N H a o S c h o o l o f E l e c t r i c a l E n g i n e e r i n g X i a n J i a o t o n g U n i v e r s i t yX i a n 710049 C h i n a收稿日期:20200615;修回日期:20200908基金项目:强脉冲辐射环境模拟与效应国家重点实验室专项经费资助项目(S K L I P R 1907)作者简介:刘轩东(1981- ),男,四川巴中人,副教授,博士,主要从事高功率脉冲源㊁气体放电及等离子体技术研究㊂E -m a i l :l i u x u a n d @x jt u .e d u .c n A b s t r a c t I t i s c o n s i d e r e d t h a t a t m o s p h e r i c p r e s s u r e p l a s m a j e t a r r a y c a n g e n e r a t e l o w t e m pe r a t u r e p l a s m af l e x i b l y a n d e f f i c i e n t l y i n o p e n s p a c e I t i s o n e o f t h e m o s t e f f e c t i v e m e t h o d s f o r a c h i e v i ng l a r ge s c a l e a p p l i c a t i o n s of p l a s m a j e t t e c h n o l og y Th e r e s u l t s s h o w t h a t t h e a t m o s ph e r i c p r e s s u r e p l a s m a j e t a r r a y h a s a w i d e a p p l i c a t i o n s p r o s p e c t i n s u r f a c e m o d i f i c a t i o n a n d t h i n f i l m d e po s i t i o n H o w e v e r d u e t o t h e c o m p l e x i n t e r a c t i o n s b e t w e e n t h e e l e m e n t s o f t h e a r r a y t h e p l a s m a a r r a y h a s t h e pr o b l e m s o f i n c o n s i s t e n t d i s c h a r g e o f t h e j e t s a n d u n e v e n n e s s o f t h e d o w n s t r e a m s u r f a c e w h i c h g r e a t l ya f f e c t t h e e f f i c i e n c y o f m a t e r i a l s u r f a c e t r e a t m e n t I n t h i s p a p e r t h e r e s e a r c h p r o g r e s s a n d a p pl i c a t i o n s t a t u s o f a t m o s p h e r i c p r e s s u r e p l a s m a j e t a r r a y a r e r e v i e w e d i n c l u d i n g e l e c t r o d e s t r u c t u r e a n d d i s c h a r g e c h a r a c t e r i s t i c s T h e l a t e s t r e s e a r c h r e s u l t s o n i m p r o v i n g t h e d i s c h a r g e i n c o n s i s t e n c y of a t m o s p h e r i c p r e s s u r e p l a s m a j e t a r r a y a n d u n i f o r m i t y of d o w n s t r e a m s u r f a c e a r e i n t r o d u c e d K e yw o r d s p l a s m a j e t a t m o s p h e r i c p r e s s u r e a r r a y m a t e r i a l s u r f a c e t r e a t m e n t e l e c t r o d e s t r u c t u r e 1-104040第11卷第4期2020年12月现代应用物理MO D E R N A P P L I E D P H Y S I C SV o l .11,N o .4D e c .2020大气压等离子射流技术是近20年来的一个研究热点,其原理是使介质阻挡放电产生的等离子体在电场和外加气场的共同作用下从产生区域喷出,在外界大气压下朝着指定的方向行进,从而形成等离子体射流[1]㊂该技术具有温度低㊁化学活性高㊁可控性好㊁表面处理操作简单㊁成本低廉㊁无废弃物及无污染等显著优点,特别是用于一些温度敏感材料(如生物材料)及形状复杂工件的表面处理时,已显示出独特的应用优势㊂随着对大气压等离子体射流技术的深入研究,该技术在材料表面处理及聚合物薄膜沉积等方面正发挥着越来越重要的作用,应用范围越来越广[28]㊂然而,目前大气压等离子体射流源的直接作用面积通常小于1c m 2,还不能满足大面积材料表面处理的需求[7]㊂为提高射流技术处理材料表面的效率,研究人员提出了等离子体射流阵列的设想,即由若干间距极近的射流单元组成射流阵列,以增加等离子体射流的作用面积㊂近几年来,等离子体射流阵列研究主要集中在扩大等离子体射流阵列的作用面积和增强下游作用面的均匀性等方面㊂本文介绍了大气压等离子体射流阵列的典型结构㊁羽流特性和电气特性,讨论了等离子体射流阵列在材料表面处理方面的应用现状和发展趋势,分析了未来需要关注和解决的焦点问题㊂1大气压等离子体射流阵列的结构大气压等离子体射流阵列是将多个基本射流单元按照1维或2维结构进行排列[2],阵列基本单元的结构与单个射流装置的结构类似㊂单电极结构主要包括针电极和环电极,针电极结构又分为实心针电极结构和空心针电极结构,后者也称为毛细管结构[5]㊂图1为针电极射流单元的2种典型结构示意图㊂图1针电极射流单元的2种典型结构示意图F i g .1D i a g r a m o f t w o t y pi c a l s t r u c t u r e s o f t h e n e e d l e e l e c t r o d e p l a s m a je t 双电极结构主要有针环电极㊁环环电极㊁针板电极㊁环板电极和微腔结构电极等[4]㊂已有大量研究资料表明,与单电极结构相比,双电极结构放电更加稳定,且高压电极为针电极时放电最为稳定[5]㊂大气压等离子体射流阵列按照排列方式可分为1维阵列和2维阵列㊂1维阵列的结构一般是采取多个基本射流单元沿一个方向水平排列㊂C a o 等用铜箔作为高压电极包裹介电管,在激励电源频率为30k H z 和气体流量为4L ㊃m i n -1下产生了稳定的大气压1维射流阵列[9]㊂随后,C h e n 等设计了4管1维阵列,每个基本单元采用铜丝作为高压电级,氯化钾溶液作为地电极直接与介电层接触,产生了更加均匀的等离子体射流[10]㊂K i m 等采用针板电极结构,用频率为50k H z 的双极性脉冲电源激励阵列放电,产生了16管1维射流阵列[11],如图2所示㊂针对针电极产生羽流的特点,K i m 将每个射流单元的管口设计为锥形,以减少外界因素对射流的干扰㊂图216管1维射流阵列结构[11]F i g .2A 16-c h a n n e l 1D a r r a ys t r u c t u r e [11]L i 等用直流电源作为阵列的激励电源[12],使用3根直径为1mm 的钨棒作为高压电极,将其放在距离水面一定距离的线上,用自来水作为液体地电极,在下游区域产生了十分均匀的等离子体㊂方志等采用5个基本单元并联的1维阵列结构,在交流激励电源频率分别为22k H z 和20k H z 时通入纯氩气或一定比例的氩气与六甲基二硅醚(HM D S O )的混合气体,均产生了放电稳定的射流阵列[13]㊂通常,1维阵列用作等离子幕 ,对下游样品的处理需要通过阵列或样品扫描才能实现㊂为进一步增加阵列的作用面积,研究人员设计了2维阵列,并根据实际需要提供不同的2维排列方案㊂牛俊博最早尝试研究2维大气压等离子体射流阵列[7],在20世纪90年代末实现了60H z 下的3ˑ3大气压等离子体阵列㊂但该阵列具有较高的气体温度,并不适合于低温等离子体应用㊂随后,在2002年,H u b i c k a 等使用千赫级的高频交流电源实现了3ˑ3大气压热等离子体射流阵列[14]㊂C a o 等设计了7管蜂窝状等离子体阵列[15],该阵列的基本单元采用环板电极,2-104040第11卷现代应用物理以纯氦为气体介质在10k H z 交流激励电压下产生了相对稳定的射流阵列㊂此后,研究人员主要通过增加等离子体基本单元的数量来增大等离子体阵列的作用面积,有的阵列多达45个单元㊂H u 等分别使用不同形式的高压脉冲电源激励3管2维阵列放电[16],并测试了该阵列的电气特性㊂方志等使用高频交流激励电源先后在氩气和氦气中实现了7管蜂窝状射流阵列[17],该阵列的基本单元均采用环板结构,通过改变气体流速和射流单元之间的间距,成功实现了阵列的一致性㊂为优化2维阵列的放电特性,很多学者提出了改善阵列结构的设计方案㊂K i m 等提出通过增加外管的数量将更多的带电粒子引入中心等离子体羽流的设计方案[18],其设计的2种类蜂巢状阵列结构如图3所示㊂图3左侧结构由7个内径为1m m ㊁外径为2m m 的石英管围绕一个内径为2m m ㊁外径为3m m 的石英管组成2维蜂窝状阵列;图3右侧结构中,用空心光纤制作的14个内径为200μm ㊁外径为700μm 的射流单元围绕一个内径为1m m ㊁外径为2m m 的中心射流单元㊂所有射流单元均采用环板电极结构㊂研究表明,随着外管数量的增加,等离子发射强度增大㊂与单管等离子体射流装置相比,阵列受频率的影响更大㊂但是,该方案只在射流单元间距极小时有效㊂图32种类蜂巢式2维射流阵列结构[18]F i g .3T w o k i n d s o f h o n e y c o m b 2D j e t a r r a y st r u c t u r e [18]W u 等用10.5k H z 的交流激励电源实现了单孔直径为3.4μm 的蜂窝状大气压等离子体微孔阵列[19],如图4所示㊂图4微孔阵列结构[19]F i g .4M i c r o p l a s m a a r r a ys t r u c t u r e [19]此阵列采用氩气作为工作气体,在峰值电压为30k V 时,羽流的长度可达2c m ㊂通过氩谱线的斯塔克效应估计,该微孔阵列的电子密度高达8.0ˑ1016c m -3,比普通等离子体阵列的电子密度至少高1个量级㊂但此阵列相应的激励电压较高,在气体温度较低时会出现阵列严重不平衡现象㊂O c o n n o r㊁聂秋月等先后提出了融合型等离子体阵列结构㊂O c o n n o r 等提出的新型等离子体射流阵列[20],如图5所示㊂O c o n n o r 等在4个内径为2mm ㊁外径为4mm 的聚四氟乙烯(P T F E )管上安装单环高压电极,并将其排列成方形㊂各个管中心轴线间的距离为1c m ,将它们安装在一个内径为2c m ㊁外径为3c m ㊁长为13c m 的聚碳酸酯管的首端㊂将氦气作为工作气体,分别通过4个P T E E 管的首端通入,并利用聚碳酸酯管促进等离子体的融合㊂在每个高压电极上串联了限流电阻,以加强阵列放电的一致性㊂此阵列在直径为2c m 的空间内成功生成了均匀的低温等离子体羽流㊂但该阵列不能用来处理金属材料,在金属材料表面羽流会由面变为点㊂图5含有4个基本单元的融合阵列结构[20]F i g .5F u s e d a r r a y st r u c t u r e w i t h f o u r b a s i c u n i t s [20]L i 等采用空心针电极作为各放电基本单元的高压电极[21],并使5根高压电极紧密排列为蜂窝状,使用一个内径为7.5mm ㊁外径为10.2mm 的石英管将5根高压电极包裹起来,并在距离石英管口5mm 的地方放置接地铜环形成改进的针环阵列结构㊂采用氦气作为工作气体,并采取内㊁外路气流分别控制的方法,使得各放电单元的气体流场彼此弥合,在下游形成了强度适中的均匀等离子体作用面,其结构示意图如图6所示㊂3-104040刘轩东等:用于材料表面处理的大气压等离子体射流技术研究进展第4期(a )G e n e r a t o r (b )E l e c t r o s t a t i c p o t e n t i a l (c )M e t a l l i c s u r f a c e (d )D i e l e c t r i c (e )3D s u r f a c es t r u c t u r e d i s t r i b u t i o n(gr o u n d e d )s u r f a c e(m e t a l)图6中心为蜂窝状电极的融合阵列结构[21]F i g .6F u s e d a r r a y s t r u c t u r e w i t h a h o n e yc o m b e l e c t r ode a t t h e c e n t e r [21] 图6阵列的优点是放电强度大,在处理导电材料时性能较佳,处理效果更加均匀,而且更适合处理表面形状变化大的不规则物体㊂融合阵列的基本原理是在2维阵列的外围增加气体屏蔽装置减少外界环境对射流的影响,通过精确控制气体流量促进等离子体羽流的融合㊂此类阵列有望解决等离子体阵列在处理材料表面时出现的一系列问题,是目前研究的热点㊂2大气压等离子体射流阵列的基本特性射流阵列中的每个射流单元都会受到其他单元的电场和气流场的相互作用,这严重影响射流阵列的单元一致性和下游均匀性[2223]㊂C a o 等认为阵列中各个单元间的相互作用可导致等离子体羽流之间的发散或会聚㊂图7为2维大气压等离子体射流阵列的发光图像[15]㊂图72维大气压等离子体射流阵列的发光图像[15]F i g .7O p t i c a l i m a g e o f a 2D a t m o s ph e r i c p r e s s u r e p l a s m a j e t a r r a y[15]研究各个单元之间的相互作用,并在此基础上通过改变外界条件或阵列结构,增强阵列各个单元之间放电的一致性和等离子体下游工作区的均匀性,是目前大气压等离子体射流阵列研究中关注的重点㊂G h a s e m i 等通过快速拍摄技术观察频率为19k H z 的交流电源激励下的4管1维阵列[24],发现每个射流单元电流脉冲峰值出现的时间并不相同,且每个单元射流发展的速度会循环变化㊂G h a s e m i 等认为这是射流尖端在形成和起始阶段的库仑力相互作用的结果㊂B a b a e v a 等分别针对脉冲电源激励下的单㊁双及3管大气压等离子体1维阵列的放电特性开展了2维数值模拟[25],用公式推算了不同管间距下流场㊁电子碰撞电离项及电子密度等关键参数的演变及分布情况,认为射流单元之间存在着静电㊁流体动力和光电离的相互作用㊂当空气扩散到羽流中时,流体动力学中的相互作用可以促进各个单元的通道合并㊂随着射流单元之间的间距缩小,气流场开始合并,单元间距足够小的射流阵列,可以合并成单个等离子体羽流㊂阵列基本单元之间的相互作用受气体流速的影响较大,通过改变激励电源参数,如采用正极性放电,可以改变放电过程,为实现下游等离子体融合提供可能途径㊂K i m 等制作的1维射流阵列在脉冲电源驱动下出现了边缘管的羽流发散现象,这是由于不同单元产生的等离子体子弹间存在着静电排斥作用,图8给出了15管1维射流阵列的发光图像[11]㊂K i m 等通过I C C D 相机观察发现,由于不同单元的间距较大,等离子体子弹通过各自的气体通道传播而不会合并;在外加电压峰值大于5.5k V 时,射流的发展由子弹模式变为连续模式㊂此外,K i m 等还研究了脉冲电源激励下的阵列电特性随一系列因素的变化,所得结果均与高频交流电源激励下的结果类似㊂图815管1维射流阵列的发光图像[11]F i g .8O p t i c a l i m a g e o f a 15-c h a n n e l 1D j e t a r r a y[11]为提高阵列各个单元的放电一致性和下游作用面的均匀性,国内外学者主要从增加限流器件㊁改善阵列的外部条件(激励电源参数㊁气体流量等)和优化阵列结构3方面开展了研究㊂4-104040第11卷现代应用物理由于缺乏限流装置,最早的大气压等离子体射流阵列存在着各个单元放电不一致的问题㊂大量研究表明,限流装置可以确保所有射流单元在处理3维物体时同时运作,对稳定1000k P a 以内的等离子体射流阵列至关重要㊂G h a s e m i 等通过在电路中串联限流电阻器大大提高了阵列的一致性[24],但串联电阻器会降低效率,G h a s e m i 等又提出了使用电容器替代电阻器的方案㊂图9是激励电源频率为19k H z 下的4管1维阵列在分别添加不同量值的电阻器和电容器时的电流峰值㊂由图9可见,与添加电阻器相比,添加电容器时整个回路拥有更高的放电电流峰值,且在实验中未观察到电容器会对阵列一致性产生影响㊂图9不同量值限流电阻和电容下的放电电流峰值[24]F i g .9M e a n p e a k c u r r e n t u n d e r v a r i o u s l i m i t i n gr e s i s t a n c e s a n d c a pa c i t a n c e s [24]G h a s e m i 等认为气体流速是影响阵列一致性的关键因素之一㊂图10为不同气体流速下的1维阵列发光图像[24]㊂由图10可见,在气体流速较低时,羽流之间存在着强烈的发散现象㊂(a )7L ㊃m i n -1 (b )5L ㊃m i n -1 (c )3L ㊃m i n-1图10不同气体流速下的1维阵列发光图像[24]F i g .10O p t i c a l i m a g e s o f a 1D a r r a y un d e r v a r i o u s ga s f l o w r a t e s [24]此外,激励电源的各项参数对大气压等离子体射流阵列的放电特性也有至关重要的影响㊂C a o 等认为,2维阵列各个单元的放电一致性对激励电源的频率十分敏感[15]㊂图11为不同频率下的7管2维等离子体阵列发光图像㊂由图11可见,当交流激励电流频率为5~10k H z 时,各个单元的发射强度比较一致,但在10k H z 以上,各个单元的发射强度一致性变差㊂激励频率分别为5,8,10,20,30k H z 时,不同单元的光发射强度极差分别为12.7%,12.0%,13.6%,31.3%,37.7%㊂C a o 等分析认为,不同的激励频率下,阵列的杂散电容不同,且外部电路中的等效阻抗也不同㊂在相对较低的激励频率下,表面电荷将有更多的时间在阵列的几何结构上重新分布,有助于提高射流阵列的一致性㊂2维阵列的最佳激励频率约为10k H z ㊂此外,C a o 等实现了反应化学空间影响范围高达48.6mm 2的等离子体射流阵列[15]㊂图11不同频率下的7管2维等离子体阵列发光图像[15]F i g .11O p t i c a l i m a g e s o f a 7-c h a n n e l 2D p l a s m a je t a r r a y a t v a r i o u s e x c i t a t i o nf r e qu e n c i e s [15]H u 等分别用射频脉冲及直流正脉冲功率源激励2维射流阵列放电,获得了平行羽流束和发散羽流束[16]㊂该研究结果证实了激励电源类型对等离子射流阵列放电特性具有较大影响㊂W a n g 等使用5管1维阵列验证了等离子体阵列的放电特性可以通过控制激励电源参数和气体流速进行调节[26]㊂研究表明,阵列的活性粒子浓度㊁放电电流密度及气体流速之间满足准线性规则,通过同时优化气体流速和电源参数,可以在相关区域获得具有适当气体温度和更好一致性的等离子体羽流㊂张波等使用纳秒脉冲源激励3管1维等离子体射流阵列放电,并研究了电压幅值㊁上升时间和重复频率对阵列一致性的影响[27]㊂结果表明,阵列中等离子体羽流的长度随激励电压的增加呈现先增加后饱和的趋势;上升时间是影响电子能量㊁离子能量和化学活性的重要参数,减小上升时间可以提升放电电流㊁放电能量和传输电荷;脉冲重复频率是影响射流阵列一致性的主要因素,增大重复频率可以提高羽流的长度和发光强度,但高重复频率脉冲激励下的射流阵列会出现中间管被抑制的现象,对于1维阵列,最佳重复频率为5k H z㊂最近,Q a i s r a n i 等搭建了基本单元为针电极结构的3管1维阵列[28],并使用直流脉冲电源供电,通过S c h l i e r e n 摄影技术研究了电源频率㊁电压和气5-104040刘轩东等:用于材料表面处理的大气压等离子体射流技术研究进展第4期体流速等参数对等离子体射流阵列气流场的影响㊂结果表明,电源频率和气体流速对阵列的气流场均有显著影响,这2个因素是引起气流从层流到湍流早期过渡的主要原因,其中,频率的影响更加明显㊂等离子体羽流尖端产生的波状羽流及发散现象会造成阵列不稳定㊂Z h o u 等对比了高频交流电源和纳秒脉冲电压激励下的3管1维等离子体阵列的放电特性[29]㊂结果表明,纳秒脉冲电源激励下的阵列更不易发散,羽流长度更长且效率更高,更适合进行材料的表面处理㊂在工作气体中混入其他气体是增加阵列各单元一致性的常用手段之一㊂Z h a n g 等通过精确调控氧气掺杂含量进一步提高了阵列的一致性[30]㊂方志等向3管1维阵列中通入氩气和六甲基二硅醚(HM D S O )的混合气体,研究了混合气体对阵列一致性的影响[13]㊂结果表明,HM D S O 气体的加入可有效抑制1维阵列相邻通道之间的排斥作用㊂众多研究表明,单纯改变外界因素无法彻底解决阵列一致性和均匀性问题,因此,学者们提出了改善传统阵列结构的新方法㊂为减少等离子体阵列各基本单元之间的相互影响,使各单元可以在很大程度上任意排列,提高阵列的应用价值,L i 等设计了一种新型阵列结构,如图12所示[31]㊂该结构包含1个高压管电极和1个由聚丙烯制成的瓶子㊂将高压电极嵌入瓶子中,并将高纯氦气送入瓶中㊂在瓶子下方开有直径为1m m 的孔,孔的个数和位置可以根据实际应用情况改变㊂在交流激励电源频率为20k H z ㊁电压峰值为8.5k V 时,各个孔中出现了强度一致的等离子体羽流㊂但该结构中2个孔之间的距离不能小于2.5m m ,否则临近羽流将彼此影响㊂图12一种新型的大气压等离子体阵列结构[31]F i g .12A n o v e l a t m o s ph e r i c p r e s s u r e p l a s m a j e t a r r a ys t r u c t u r e [31]W a n g 等认为,等离子体射流阵列各个单元之间放电不一致的根本原因是阵列电场分布不均匀[3233]㊂W a n g 等对基本单元为针环结构的3管1维阵列的研究表明,中间射流单元的电场强度显著低于侧边射流单元的电场强度,通过调整中间针电极和侧边针电极的相对位置,分别在工作气体为氦气和氩气时实现了阵列的放电一致性㊂但是,大气压等离子体射流阵列即使在各放电单元一致性良好㊁且阵列覆盖面积较大的理想工作条件下处理材料表面时,各个单元的羽流依然呈斑点状作用在材料上,难以均匀覆盖整个待处理表面区域㊂针对该问题,L i 等用直流电源作为列阵的激励电源,使用自来水作液体地电极,将3根直径为1mm 的钨棒作为高压电极放在距离水面一定距离的线上[12]㊂研究发现,在高压电极与水电极的间距足够大时,各电极之间的放电通道将从相互排斥转变为融合放电,解决了阵列放电的离散问题,图13为该装置在不同放电间隙下的放电图像㊂(a )6mm (b )11mm (c )17mm (d )20mm图13不同放电间隙下的放电图像[12]F i g .13D i s c h a r g e i m a g e s u n d e r d i f f e r e n t g a p wi d t h s [12]本文2节中介绍的2种新型融合阵列结构是为解决射流阵列喷射出的等离子体无法在下游工作区融合的问题而研制的[2021]㊂O C o n n o r 等提出的阵列原理是先利用外围气体屏蔽装置减少外界对羽流发展的影响,再进一步利用外围套管内表面上电荷的沉积和去除,使内表面变为电子源,促进射流向屏蔽管轴线方向传播[20]㊂针对外加气体屏蔽装置这种技术手段,L i 等对比了5管蜂窝状阵列在有无气体屏蔽装置下的放电情况[21]㊂实验证明,在大气压等离子体阵列外围添加合适体积的气体屏蔽装置,可以有效促进等离子体羽流融合,防止湍流发生㊂3大气压等离子体射流阵列的应用大气压等离子体射流阵列主要用于材料表面处理和薄膜沉积2个方面㊂目前,材料表面处理方面的应用研究主要集中在改善绝缘材料表面的憎水性㊂K i m 等利用2维蜂窝状等离子体射流阵列对表面附有Z n O 纳米层的聚对苯二甲酸乙二醇酯(P E T )材料表面进行改6-104040第11卷现代应用物理性,可使该材料的水接触角在30s内从111.23ʎ持续降低至8.70ʎ[34]㊂C h e n等用基本单元为针环结构的4管1维射流阵列作用于蚕丝蛋白薄膜(S F F),可使该薄膜表面的水接触角从71ʎ下降到16ʎ[10]㊂F a n g等使用基本单元为针环电极结构的5管1维阵列处理商用环氧树脂材料[35],在工作气体氩气中混入四甲基硅烷(TM S),研究了T M S体积分数对材料水接触角的影响㊂结果表明,处理后的环氧树脂材料的水接触角随着T M S体积分数的增加而增大,在T M S体积分数为0.04%㊁处理时间为300s时,可达到最佳处理效果,环氧树脂材料的水接触角从46ʎ增加至95ʎ㊂随后,L i u等利用7管蜂窝状阵列处理聚甲基丙烯酸甲酯(P MMA),工作气体仍采用氩气和T M S的混合气体[36]㊂结果表明,在T M S体积分数为0.04%时可达到最佳处理效果,处理时间为240s时,P MMA的水接触角从65ʎ增加到最大值115ʎ㊂通过分析材料能谱,L i u等认为,P MMA材料表面憎水性的改善归因于生成的S i-O-S i薄膜㊂C u i等设计了3管1维阵列,并利用氩气和T M S的混合气体改善玻璃的憎水性[37]㊂结果表明,T M S体积分数为0.04%时可达到最佳处理效果,在处理时间为240s时,玻璃的水接触角增加到最大值110.3ʎ㊂Z h a n g等使用基本单元为针环电极结构的3管1维阵列,以高纯氦气作为工作气体,对不同污染程度的高温硫化硅橡胶(H T V)样品进行了表面处理[38]㊂结果表明,样品的表面憎水性均得到改善㊂但随着样片受污程度的增加,若要达到相同的处理效果,则需要更长的处理时间㊂分析认为,低温等离子体对H T V样品的改性是通过羽流中的活性粒子与H T V材料表面的低分子量硅烷链(L MW)分子碰撞,使分子能量增加,分子更容易穿透污染层,留在受污染材料的表面,且活性粒子在切断长硅胶链时会产生更多的L MW,使L MW 更容易迁移到材料表面㊂等离子体阵列处理加速了L MW在材料表面上的积累,从而使被污染的H T V 的憎水性得到改善㊂薄膜沉积方面的应用研究是近年来的热点,目前的研究成果主要集中于单个等离子体装置的应用[3941],阵列应用的相关文献较少㊂马翊洋等采用氩气和正硅酸乙酯(T E O S)的混合气体作为工作气体,使用4管1维阵列以0.5mm㊃s-1的速度Z字形反复扫描处理环氧树脂表面进行薄膜沉积[42]㊂结果表明,对于40mmˑ40mm的样品,单次扫描沉积时间为10m i n;阵列扫描处理能对材料表面的电荷陷阱起到适当浅化的作用,同时可减少孔洞与凸起,从而抑制材料表面电场的畸变,提高材料的闪络电压㊂4讨论大气压等离子体射流阵列的各个单元间存在着电场和气场的相互作用,其放电特性受激励电源类型与参数㊁气体流速及阵列结构等因素影响㊂即使在各放电单元一致性较为良好的理想工作条件下处理材料表面时,等离子体羽流之间仍然相互排斥,呈斑点状作用在材料表面上㊂因此,提高大气压等离子体射流阵列的一致性与均匀性,产生面积较大且等离子体分布较为均匀的工作面,对推动大气压等离子体射流阵列在相关领域的实际应用具有重要意义㊂目前,大气压等离子体射流阵列放电特性上的主要问题为:1)为了扩大射流阵列的作用面积,传统的1维和2维阵列结构中每个基本单元之间均存在较大的间隙,且各个射流单元之间存在管壁,阻碍羽流之间的融合;2)各个射流单元之间存在着静电排斥㊁光电离及气场作用等多种复杂的相互作用,使得各个羽流很难融合;3)强耦合模式下的2维阵列的作用面积不大[43]㊂针对这些问题,可以通过优化等离子体射流阵列结构,并进行有针对性的参数调控,得到最优参数匹配,从而实现对阵列一致性和下游作用面均匀性的改善,具体措施为:1)通过在电路中添加合适量值的限流电阻器或电容器;2)通过调控气流场,改变等离子体阵列的羽流形态;3)通过混入其他气体抑制羽流之间的相互排斥;4)通过调控激励电源类型及其各项电气参数,从而改变阵列的放电状态,实现有针对性的最优参数匹配;5)通过优化射流阵列结构,如改善电极结构或加入气体屏蔽装置等,可以改善射流阵列的电场分布及射流的发展过程,从根本上实现单元放电的一致性及阵列的均匀性㊂目前,针对单个大气压等离子体射流装置的应用研究已经非常广泛,但对阵列的应用研究还不够7-104040刘轩东等:用于材料表面处理的大气压等离子体射流技术研究进展第4期。

大气压冷等离子体射流简介

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致谢
谢谢
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2.雪崩头（前端）的扩散半径不能大于r0； 3.在初始等离子体球和后来形成的等离子体球重合时雪崩头必须达到足够的放大率，即是r2>2r0。
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大气压等离子体射流原理
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简介
大气压下放电的喷射状等离子体
性质：气体温度低
工作气压高不空间限制
分类：按电极位形
按供电电源频率
1ห้องสมุดไป่ตู้
大气压冷等离子体射流参数
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大气压冷等离子体射流参数
3
大气压冷等离子体射流参数
能量馈入效率：工业应用需要考虑的重要参数影响因素：电源供电频率
电源电流位形
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大气压等离子体射流原理
大气压等离子体放电困难：
细合胞成分离、分析。
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不同形式的大气压冷等离子体射流
微波驱动大气压冷等离子体射流：
A.I.Al-Shamma’a、S.R.Wylie、J.Lucas和C.F.Pau微波装置：
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大气压冷等离子体射流应用
工业应用：
①材料表面改性、修饰处理：如食品包装。 ②物体表面有机污染物处理：如光学仪器表面污垢、文物表面锈迹的去除。 ③半导体行业：半导体材料的刻蚀、镀膜、非晶碳的沉积等。
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不同形式的大气压冷等离子体射流

大气压冷等离子体射流试验研究

附件2论文中英文摘要格式作者姓名：聂秋月论文题目：大气压冷等离子体射流实验研究作者简介：聂秋月，女，1982年9月出生，2005年9月师从于大连理工大学王德真教授，于2010年6月获博士学位。

中文摘要大气压冷等离子体射流是近年来兴起的一种新的大气压低温等离子体放电技术，是目前国际上等离子体科学与技术领域的研究热点之一。

其等离子体空间富集的离子、电子、激发态原子、分子及自由基等都是活泼的反应性物种，这些活性粒子数量大、种类多、活性强，易于和所接触的材料表面发生反应, 因此在材料表面处理方面有许多重要应用。

和传统方法相比, 大气压冷等离子体射流表面处理具有操作简单快捷、成本低廉、无废弃物、无污染等显著优点，无论在传统的材料制造、加工和改性等应用领域，还是在新兴的生物医学工程、环境工程、等离子体化工等领域都表现出了良好的应用前景，特别是在温度敏感材料（如生物材料）、复杂形状工件等的表面处理方面，更是显示出了独特的技术优势。

发展等离子体源、诊断等离子体参数、研究等离子体产生与发展的基本物理过程一直都是等离子体科学与技术研究中的重要方向。

本文以大气压冷等离子体射流为重点，开展了以下工作：1.发展了一种毫米量级毛细管针-环电极大气压冷等离子体射流装置，通过考察其电学、光学特性，研究了放电发展过程及等离子体性质。

结果表明：由于在电极设计上采用了曲率较大的毛细管针电极，因此在功率电极附近易于产生较强电场，可明显降低等离子体射流产生及维持电压；此外，由于环电极的引入，放电区间将同时存在两种不同的放电模式（即毛细管针电极尖端附近发生的放电以及毛细管针电极和接地环电极之间发生的介质阻挡放电），与此同时，在下游端环电极的作用下，放电区将形成一个纵向电场，更利于将放电区产生的等离子体引出,形成等离子体射流。

与传统的毛细管针电极射流装置及单环电极射流装置相比，该混合型结构可有效降低射流源工作电压，增强放电强度，提高活性粒子数量。

大气压放电等离子体射流研究进展_林德锋

研发设计esearch and DesignR 2013年第34期（总第277期）NO.34.2013( CumulativetyNO.277 )自美国弗吉尼亚老道明大学的Laroussi M博士在1996首次报道大气压放电射流型等离子体（Atmospheric Plasma Jet，APPJ）用于致病菌的杀灭以来，针对APPJ装置的结构设计、放电特性及应用研究，受到了材料、医学、环境、化工等领域诸多学者的广泛关注。

与传统的气体放电等离子体相比较，APPJ的最大优势在于通过强气流将等离子体“吹”出放电腔，直接喷射到大气环境中，使得等离子体与高压电极分离，对操作者的安全性有极大提高。

此外，从传统方式下的气体放电产生等离子体来看，其放电间隙仅限于毫米到几厘米量级，导致狭小空间内的带电粒子的活性与寿命受到影响，这就使得处理样品的尺寸受到极大限制，即使样品能够进入到放电间隙，也会对放电的稳定性带来影响，而APPJ的出现恰好克服了这些缺点。

APPJ的发展与近几年来迅速崛起的等离子体材料学、等离子体医学密切相关。

目前，APPJ不仅在金属、金属氧化物、有机高分子聚合物、热敏感材料的表面亲水性及其化学活性的改性方面已有许多研究成果，同时，这些装置在等离子体医学中已成功用于细菌、真菌、体外凝血、癌细胞治理、牙齿美白等。

在国际上，一些学者甚至将其用于慢性感染伤口的愈合、皮肤螨虫的治疗，且以优于传统方法的临床效果为佐证。

国内对APPJ的研究相对较晚，且大多使用惰性气体（如氦气）放电，除进行材料表面改性、致病菌杀灭以外，在口腔医学、伤口治疗等领域的涉足相对较少。

主要有华中科技大学、中国科学技术大学、中科院物理所、清华大学等高校与研究所。

另外，APPJ自身所含有的高速运动自由基与处理对象间的碰撞反应是物理化学、空气动力学及微生物学等学科的高度交叉，目前的许多研究仍处于实验室阶段，与工业应用仍有相当的差距。

本文概述了APPJ装置的结构特点及放电特性，阐述了它们的基本原理，结合APPJ在材料表面改性与等离子体医学中的广泛应用，对APPJ进一步发展所面临的挑战及未来应用前景进行了展望。

大气压射流等离子体放电特性及其灭菌效果

第22卷第12期2010年12月强激光与粒子束H I G H PO W E R L A S E R A N D P A R T I C I。

E B E A M SV01．22，N o．12D ec．，2010文章编号：1001—4322(2010)12-2984—05大气压射流等离子体放电特性及其灭菌效果。

刘文正，严伟，郝宇狮(北京交通大学电气工程学院，北京100044)摘要：介绍了一种同轴电极的射流等离子体发生装置，可以直接在大气中将生成的氦气辉光放电射流等离子体喷出进行杀菌消毒。

无需反应容器和真空系统，并从电压、频率、流速等方面讨论了该同轴等离子体发生器的放电特性。

在稳定的放电条件下，利用实验装置进行了大气压下的等离子体灭菌实验，验证了本装置在等离子体灭菌应用上的可行性和易操作性。

灭菌结果表明：在最初的2m i n内，细菌减小趋势明显，3r ai n后细菌几乎全部消亡。

关键词：大气压辉光放电；同轴介质阻挡放电；射流等离子体；等离子体灭菌中图分类号：0461．2；T M89文献标志码：A do i：10．3788／H PI。

PB20102212．2984长期以来人们一直努力实现大气压下稳定的辉光放电(A PG D)。

由于大气压下空气的击穿场强比较高，容易引起丝状放电，所以通常采用介质阻挡电极(D B D)和使用稀有气体的方法来实现A PG D Ll。

引。

大气压下等离子体的产生不需要昂贵的真空设备，工业应用前景广阔。

近年来，国内外研究者都非常关注在大气压下产生等离子体的特性及应用[3。

4]。

等离子体具有灭菌的功效，作为一种安全、环保的灭菌手段，低温等离子体灭菌正逐渐吸引人们的注意。

目前国内外在大气压辉光放电等离子体消毒灭菌方面的研究方式，主要是采用平行板电极介质阻挡的放电形式，将处理物品放入一个反应容器中，进行抽真空再充人工作气体(如氦气)[5]。

加工过程需要反复取放处理物品，不利于进行高效大规模工业应用。

一种大气压放电氦等离子体射流的实验研究_江南

一种大气压放电氦等离子体射流的实验研究_江南在大气物理学中，等离子体是指由正负电荷粒子组成的气体，具有自由电子和离子的高度电离状态。

等离子体在自然界和科学实验中具有重要的应用，射流等离子体是其中一种重要的实验研究对象。

本文将介绍一种基于大气压的氦等离子体射流的实验研究方法。

氦等离子体射流是一种在大气压下产生的等离子体束流。

与传统的低温等离子体相比，氦等离子体射流具有高密度、低温等特点，被广泛应用于等离子体加速器、等离子体推进器等领域。

为了研究氦等离子体射流的性质和应用方法，可以通过以下步骤进行实验研究。

首先，实验需要准备一个射流设备。

该设备由氦气供应系统、高频电源、射流排管、探测器等组成。

氦气供应系统用于提供高纯度的氦气，高频电源用于产生高频电场以激发等离子体，射流排管用于将等离子体射流引导到所需位置，探测器用于测量等离子体射流的性质和参数。

接下来，通过氦气供应系统将氦气注入射流排管，并通过高频电源产生高频电场。

高频电场作用下，氦气中的电子受到加速并与其他氦原子碰撞，从而激发了电荷交换过程。

这个过程会产生大量的离子和自由电子，形成等离子体。

随后，通过探测器对等离子体射流进行测量。

可以使用电离室、质谱仪和光谱仪等仪器对射流的电离状态、成分和温度等进行测量。

这些数据可以帮助研究人员了解射流的性质并优化实验过程。

在实验研究中，还可以通过改变射流排管的形状和尺寸、调整高频电场的频率和幅值等方式对射流进行控制。

这些控制参数的变化会影响射流的密度、速度和动力学特性等。

此外，为了更精确地研究氦等离子体射流的特性，还可以使用数值模拟方法对射流进行模拟和分析。

数值模拟可以提供射流的详细动力学信息，帮助研究人员理解射流的行为规律和优化实验参数。

在实验研究中，需要注意安全问题。

射流设备中产生的等离子体具有较高的电离性和活性，可能对人体和实验设备造成损害。

因此，在进行实验前，需要对实验过程进行充分的风险评估，并采取必要的防护措施，如穿戴防护服、使用防护设备等。

典型大气压冷等离子体射流的剂量评估

收稿日期:２０２３Ｇ０１Ｇ２８.基金项目:清华大学精准医学项目(１０００１０２０１１９,２０２２T S ０１５);国家自然科学基金资助项目(１１４７５１０３,２１６２７８１２).作者简介:李㊀静(１９９５),女,博士.㊀∗通信作者:张㊀宇(１９７３ ),男,研究员,博士.E Ｇm a i l :y u z h a n g ２０１４＠t s i n g h u a ．e d u ．c n ;李和平(１９７３ ),男,长聘副教授,博士.E Ｇm a i l :l i h e p i n g ＠t s i n gh u a ．e d u ．c n .李㊀静,赵潞翔,罗岚月,等．典型大气压冷等离子体射流的剂量评估[J ]．南昌大学学报(理科版),２０２３,４７(２):１２６Ｇ１３３．L I J ,Z HA O LX ,L U O LY ,e t a l ．D o s a g e e s t i m a t i o n o f t y p i c a l c o l d a t m o s p h e r i c p l a s m a j e t s [J ]．J o u r n a l o fN a n c h a n g U n i v e r s i t y (N a t u r a l S c i e n c e ),２０２３,４７(２):１２６Ｇ１３３．典型大气压冷等离子体射流的剂量评估李㊀静１a ,２,赵潞翔１b ,罗岚月１a ,张子明１a ,何㊀涛１c ,袁㊀月１d ,张㊀宇１c ,∗,李和平１a ,∗(１．清华大学a ．工程物理系;b ．机械工程系;c ．医学院;d ．药学院,北京㊀１０００８４;２．中国空气动力研究与发展中心空气动力学国家重点实验室,四川绵阳㊀６２１０００)㊀㊀摘要:在大气压冷等离子体(C o l da t m o s p h e r i c p l a s m a ,C A P )的生物医学应用中,不同强度的C A P 处理生物材料会带来具有显著差异的作用效果.因此,引入等离子体剂量来定量化描述等离子体对材料的作用量,从而获得理想的C A P 处理效果,对于推动C A P 的生物医学应用具有十分迫切的需求.药学中常采用半数致死剂量(L D ５０) 描述药物毒性,而我们前期的研究工作表明该方法也适用于等离子体剂量的评估,且具有通用性强㊁操作便捷等特点.本论文基于L D ５０－等离子体剂量评估方法获得了大气压射频辉光放电等离子体射流处理人体胚胎肾２９３细胞的L D ５０数值,并与另一种典型C A P 源,即大气压介质阻挡放电等离子体射流的剂量值进行了对比和分析.本论文工作进一步验证了L D ５０－等离子体剂量评估方法的可靠性和便捷性,也为两种典型C A P 源在生物医学等领域的实际应用提供了一定的理论指导和剂量参考.关键词:大气压冷等离子体;等离子体生物医学;等离子体剂量;体外细胞培养中图分类号:O ５３９㊀㊀㊀㊀文献标志码:A㊀㊀㊀㊀㊀㊀文章编号:１００６Ｇ０４６４(２０２３)０２Ｇ０１２６Ｇ０７D o s a g e e s t i m a t i o no f t y p i c a l c o l d a t m o s p h e r i c p l a s m a je t s L I J i n g １a ,２,Z H A O L u x i a n g １b ,L U O L a n y u e １a ,Z H A N GZ i m i n g １a ,H ET a o １c,Y U A N Y u e １d ,Z H A N G Y u １c ,∗,L IH e p i n g１a ,∗(１a ．D e p a r t m e n t o fE n g i n e e r i n g P h y s i c s ;１b ．D e p a r t m e n t o fM e c h a n i c a l E n g i n e e r i n g;１c ．S c h o o l o fM e d i c i n e ;１d ．S c h o o l o fP h a r m a c e u t i c a l S c i e n c e ,T s i n g h u aU n i v e r s i t y ,B e i j i n g １０００８４,C h i n a ;２．S t a t eK e y L a b o r a t o r y of A e r o d y n a m i c s ,C h i n aA e r o d y n a m i c sR e s e a r c ha n dD e v e l o p m e n tC e n t e r ,M i a n y a ng Si c h u a n６２１０００,C h i n a )A b s t r a c t :I nb i o m e d i c a l a p p l i c a t i o n s o f c o l da t m o s ph e r i c p l a s m a (C A P ),t r e a t m e n t so fb i o m a t e r i a l sw i t hd i f f e r e n tC A Pi n Ｇt e n s i t i e sw i l l l e a d t o s i g n i f i c a n t l y d i f f e r e n t t r e a t m e n t r e s u l t s ．T h e r e f o r e ,i t i s u r g e n t t o i n t r o d u c e t h e c o n c e p t o f p l a s m a d o s a g e f o r q u a n t i t a t i v e l y d e s c r i b i n g t h e a c t i o na m o u n t s o fC A P s o n t h e t r e a t e dm a t e r i a l s ,a n d t h u s ,f o r o b t a i n i n g d e s i r e d p l a s m a t r e a t Ｇm e n t r e s u l t s ．I n p h a r m a c y ,t h e c o n c e p t o fm e d i a n l e t h a l d o s e (L D ５０)w a s f r e q u e n t l y u s e d t od e s c r i b e t h ed r u g t o x i c i t y ;a n do u r p r e v i o u s s t u d y h a s p r o v e d t h a t t h i sm e t h o dw a s a l s o s u i t a b l e f o r t h e e s t i m a t i o n o f t h e p l a s m a d o s a gew i t h t h e f e a t u r e s o f v e r s a Ｇt i l i t y a n de a s y m a n i p u l a t i o n ．I n t h i s s t u d y ,b a s e do n t h e f o r e g o i n g L D ５０Ｇp l a s m a Ｇd o s a g e e s t i m a t i o nm e t h o d ,t h eL D ５０v a l u e o f t h e r a d i o Ｇf r e q u e n c y a t m o s p h e r i c Ｇp r e s s u r e g l o wd i s c h a r g e (R F ＧA P G D )p l a s m a j e t f o r t h e t r e a t m e n t o f t h eH u m a nE m b r y o n i cK i d Ｇn e y ２９３c e l l sw a s o b t a i n e d a n d c o m p a r e dw i t h t h a t o f a n o t h e r t y p i c a l C A P s o u r c e ,i ．e ．,t h e a t m o s p h e r i c Ｇpr e s s u r e d i e l e c t r i c Ｇb a r r i Ｇe r Ｇd i s c h a r g e (A P ＧD B D )p l a s m a j e t ．T h i sw o r kn o t o n l y f u r t h e r v a l i d a t e d t h e r e l i a b i l i t y a n d v e r s a t i l i t y o f t h eL D ５０Ｇp l a s m a Ｇd o s a g e e s t i m a t i o nm e t h o d ,b u t a l s o p r o v i d e da t h e o r e t i c a l g u i d a n c e a n dd o s a g e r e f e r e n c e i nC A Pa p p l i c a t i o n s s u c ha s p l a s m ab i o m e d i Ｇc i n e ,e t c ．K e y Wo r d s :C o l da t m o s p h e r i c p l a s m a ;p l a s m ab i o m e d i c i n e ;p l a s m ad o s a g e ;i nv i t r o c e l l c u l t u r e ;㊀㊀大气压冷等离子体(C o l da t m o s p h e r i c p l a s m a ,C A P )具有显著的非平衡特性,被广泛应用于多个领第４７卷第２期２０２３年４月㊀㊀㊀㊀㊀㊀南昌大学学报(理科版)J o u r n a l o fN a n c h a n g U n i v e r s i t y(N a t u r a l S c i e n c e )V o l ．４７N o ．２A pr ．２０２３㊀Copyright ©博看网. All Rights Reserved.域,目前已经形成了等离子生物医学[１]㊁等离子体农业[２]等多个交叉应用领域.在上述等离子体的实际应用中,研究发现不同强度的C A P处理会导致具有显著差异的实际作用效果.因此,迫切需要引入等离子体剂量这一概念来对C A P作用强度进行定量化描述,从而有助于对实际应用中等离子体处理效果的调控和优化,获得符合预期的等离子体材料处理效果.已有研究表明,等离子体物理学和生物医学领域的诸多参数均会对等离子体的作用效果产生显著影响,进而影响对等离子体剂量的评估.其中的物理参数包括等离子体发生器的几何结构设计㊁驱动电源的波形和频率㊁工作气体化学成分㊁气体温度㊁作用距离等[３－１１],而从非物理角度出发,被处理生物活体材料的种类㊁活性与数量㊁培养基参数[５,６]等同样是重要的影响因素.尽管等离子体剂量学的研究随着等离子体医学研究的深入而不断深入,但现有研究中仍然主要以物理参数来评估等离子体剂量的大小,其中最常用的是处理时间和放电功率等.例如,２００５年,K i e f t 等的研究结果表明,等离子体短时间作用于哺乳动物细胞并不会对其造成损伤,而延长等离子体处理时间则会导致细胞凋亡[３];D o b r y n i n等亦采用不同类型的C A P源得到了类似的实验结果[４],即当采用低档功率C A P处理细胞时,细胞几乎不被损伤,而采用中档或者高档功率C A P进行处理后,细胞出现凋亡现象.尽管采用放电功率或处理时间作为等离子体剂量的标度从物理上看来非常直观,但由于实际应用中C A P源的种类丰富,其放电特性与参数范围各不相同.对某一种C A P源的剂量评估方法往往很难适用于其他C A P源,从而使得依赖于作用时间和功率等参数的等离子体剂量评估方法缺乏足够的通用性.近几年来,各国研究者对等离子体剂量学的研究不断深入.比如,C h e n g等提出以等离子体的等效总氧化势(E q u i v a l e n t t o t a l o x i d a t i o n p oＧt e n t i a l,E T O P)作为等离子体剂量的定义方法,并通过实验方法建立了等离子体杀菌效果和E T O P数值的对应关系[５],为等离子体剂量的定义提供了新的思路.此外,由于等离子体与待处理材料间可能存在的物理－化学－生物相互作用十分复杂,为了准确描述等离子体剂量从而调控具体作用效果,有研究者采用机器学习等方法对C A P材料处理效果进行实时控制和优化[８－１１].最近,L i等则结合药学中半数致死剂量(M e d i a n l e t h a l d o s e,L D５０) 的概念和体外细胞培养实验,提出了一种通用㊁便捷且可操作性强的C A P剂量评估方法,即L D５０－等离子体剂量评估方法[１２].综合考虑上述各种表征等离子体剂量的方法,可以看到,等离子体放电功率和处理时间这两个参数无法从本质上反应等离子体剂量,仅能作为适用于特定C A P源的经验参考;基于E T O P的剂量学定义需要对活性粒子种类㊁浓度㊁氧化电位及其他可能产生等离子体生物学效应的因素进行精确的计算或实验测量[１３];而L D５０－等离子体剂量评估方法无需考虑复杂的等离子体活性成分及其与被处理材料间的相互作用,不受限于等离子体参数,而是直接利用体外细胞实验结果对等离子体剂量进行表征,但有关作用于生物体的不同C A P源的有效功率的确定,以及等离子体对不同细胞系的作用剂量等问题,亦需开展深入的研究.总之,一个合理的等离子体剂量定义方法,应该满足通用性强㊁重复性好㊁操作简单㊁成本低等基本要求,从而建立起不同类型C A P源作用效果与其工作参数之间的定量关系,为调控和优化C A P的实际作用效果提供指导.特别地,此处的通用性指的是剂量学的定义方法应该不依赖于具体的C A P源结构设计和工作参数,以及对等离子体－生物体复杂相互作用过程的解析.本论文基于L D５０－等离子体剂量评估方法,采用一种以高纯氦为工作气体的典型C A P源,即大气压射频辉光放电(R a d i oＧf r e q u e n c y a t m o s p h e r i cＧp r e s s u r e g l o wd i s c h a r g e,R FＧA P G D)等离子体射流来处理人体胚胎肾２９３(H u m a ne m b r y o r i ck i d n o y ２９３,H E K２９３)细胞,获得对应的L D５０数值,并与文献[１２]中采用大气压介质阻挡放电(A t m o s p h e r i cＧp r e s s u r e d i e l e c t r i cＧb a r r i e r d i s c h a r g e,A PＧD B D)等离子体射流的实验结果进行了对比和分析.本论文工作进一步验证了L D５０－等离子体剂量评估方法的可靠性和便捷性,也为两种典型C A P源在生物医学等领域的实际应用提供了一定的理论指导和剂量参考.１㊀材料与方法１．１㊀L D５０－等离子体剂量评估方法在药学中,测量L D５０值是评估药物毒性的典型方法之一,其数值代表了某种药物可以杀死半数实验对象(如体外细胞㊁实验动物等)时对应的剂量数值.对于药物来说,药物的剂量一般取其质量或者体积.L D５０数值的测量可为药物毒性的定量测试和评估提供重要的依据[１４],该数值越大,说明该药７２１第２期㊀㊀㊀㊀㊀李㊀静等:典型大气压冷等离子体射流的剂量评估Copyright©博看网. All Rights Reserved.物的毒性越低,即这种药物的安全性越高.L i 等受到这一概念的启发[１２],提出了通过测量C A P 射流处理体外培养细胞的L D ５０数值来定量化评估等离子体剂量的方法,并取有效注入能量与被处理细胞个数的比值(W e f f/N )作为剂量单位(m J c e l l －１),形成了一种操作简单但通用性较强的等离子体剂量评估方法.L i 等[１２]采用如图１(a )所示的同轴型氦气A P ＧD B D 等离子体发生器对体外培养的H E K ２９３细胞进行不同时长的处理,并将细胞存活率(ξ)拟合成了关于等离子体剂量对数值的 S 型曲线(图２),进而得到了细胞存活率为５０％时对应的等离子体剂量为３４．６７m J c e l l －１.该数值为A P ＧD B D 在生物医学应用中放电功率㊁处理时间等的选择提供了一定的参考.20mm石英管等离子体射流亚克力管铜电极（地电极）钨丝（功率极）（a ）等离子体射流5mm铜电极锥形亚克力管发生器端帽放电间隙(b)图１㊀(a )A P ＧD B D [１２]和(b )R F ＧA P G D 发生器示意图F i g．１㊀S c h e m a t i c s o f t h eA P ＧD B D [１２]a n dR F ＧA P G D pl a s m a g e n e r a t o r s 10050ξ/%实验拟合曲线LD 50=34.67mJ ·cell -1(1.54,50)1.51.00.50.02.0l o g(W /N )/(m J c e l l －１)㊀㊀图２㊀H E K ２９３细胞存活率与A P ＧD B D 等离子体射流l o g(W /N )数值的 S 型拟合曲线[１２]㊀㊀F i g ．２㊀S Ｇs h a p e d f i t t i n g c u r v e o f t h eH E K ２９３c e l l v i a b i l i t y ve r Ｇs u s l o g a r i t h m i c v a l u e of (W /N )f o r t h eA P ＧD B D p l a s m a je t [１２]１．２㊀细胞培养为了使得实验结果具有可对比性,本研究采用的体外培养细胞与L i 等相同[１２],均为来自北京协和医学院细胞中心的H E K ２９３细胞.经过细胞复苏操作后,在补充１０％胎牛血清和１％盘尼西林的D ME M (D u l b e c c o s M o d i f i e dE a gl e M e d i u m )培养基(赛默飞世尔科技有限公司)中进行培养.培养基置于３７°C 和提供５％C O ２的细胞培养箱(赛默飞世尔科技有限公司)中;每隔几个小时在生物倒置荧光显微镜(舜宇集团有限公司,型号:X D )下观察;当观察到细胞达到对数生长期后,将细胞种植到９６孔板中,每个细胞培养孔中固定种植５０００个细胞;放入细胞培养箱培养２４h 后再进行C A P 射流处理.１．３㊀实验装置R F ＧA P G D 等离子体具有放电均匀㊁柔和㊁稳定性好等特点,是在实际应用中被广泛采用的C A P 源之一.本论文采用频率f ＝１３．５６MH z 射频电源驱动裸露电极型发生器产生R F ＧA P G D 等离子体射流,发生器示意图如图１(b )所示.等离子体发生器具有同轴结构,内外电极材料均为紫铜,内电极直径为１２．０mm ,放电间隙为１．６mm .内电极与射频电源相连,为功率电极;外电极为地电极,在实验中保持接地状态.发生器端帽的作用是调整等离子体流动方向,从而形成类似火焰形状的等离子体射流,便于开展材料处理.为了获得等离子体射流的特性,采用数字示波器(T e k t r o n i x ,型号:D P O ４０３４)㊁电压探头(T e k t r o n i x ,型号:P ６０１５A )和电流探头(T e k Ｇt r o n i x ,型号:T C P ００３０A )采集了放电过程中的电压－电流波形,采用Z Ｇs c a n (A d v a n c e dE n e r g y I n d u s Ｇt r i e s ,型号:３１５５１３５Ｇ００３)测量放电功率,并采用光纤光谱仪(A v a n t e s 多通道光纤光谱仪,型号:A v a S pe c Ｇ３６４８)对等离子体的发射光谱特性进行测量.为了避免电路中的分布电感和分布电容对测量结果的影响,电压探头和电流探头的夹持位置要尽可能靠近等离子体发生器的放电区.本研究采用的等离子体工作气体为高纯氦(含０．５ˑ１０－６的氮气杂质),气体流量固定为Q ＝２０s l pm .氦气在内外电极间的环形间隙中沿着发生器的轴向流动,并在外加射频电场的作用下放电形成均匀㊁稳定的等离子体,随后喷出发生器端帽出口形成等离子体射流,如图１(b )所示.R F ＧA P G D 等离子体发生器端帽出口处直径为１０mm ,由此喷出的等离子体自由射流直径亦在１０mm 量级,大于９６孔板中的细胞培养孔直径,从而对自由射流细胞处理的效率产生影响.为了解决这一问题,在发生器出口处外接了长度为５mm 且末端内径与细胞培养孔直径相同(６mm )的锥形亚克力管,如图１(b )８２１南昌大学学报(理科版)２０２３年㊀Copyright ©博看网. All Rights Reserved.所示.该亚克力管的另一作用是固定实验中等离子体的处理距离为５mm.这一处理距离与L i等[１２]的工作有所不同,将会在后文中给出详细讨论.此处需要说明的是,选择Q＝２０s l p m这一流量是为了保证发生器出口处气体流速与L i等采用A PＧD B D时的气体流速基本一致[１２].由于R FＧA P G D的放电电流一般在安培量级,放电过程中的热效应明显,等离子体气体温度会显著高于室温.然而细胞等活体生物材料对外界温度是非常敏感的,当外界温度超过４２ħ时,细胞会发生凋亡[１５].由于L i等采用的A PＧD B D发生器产生的等离子体射流温度在２０ħ~２４ħ范围内[１２],为了使得实验结果具有可对比性,本研究采用经过液氮冷却的高纯氦气作为工作气体[１６],保证得到的等离子体射流温度在２０ħ~２４ħ范围内,避免对细胞产生热损伤.在放电功率P i n＝３０W,工作气体流量Q＝２０s l p m的条件下,将进入发生器的工作气体冷却至T H e,i n＝７ħ~１１ħ范围内时,在距离发生器出口为５mm的射流区采用低温温度计(衡水明辉自动化仪器有限公司,型号:D TＧ１８０A)测量得到的射流平均气体温度在T g＝２０ħ~２４ħ范围内.此处需要强调的是,本文实验中采用液氮冷却进入发生器的工作气体并不会对射流区的活性粒子的种类和浓度产生明显的影响.这是由于射流区活性粒子主要由电子碰撞的化学反应控制,而仅有部分与重粒子碰撞相关的化学反应速率依赖于气体温度(单位取K)[１７],而液氮将气体温度为室温(本文实验中为２９８K)的高纯氦冷却至T H e,i n,平均温差为１６K,相对于室温变化约为５％,对于相关的化学反应速率影响较小.因此,在本文实验中,可近似认为液氮对发生器入口处工作气体的冷却不会对射流区活性粒子的种类和浓度产生显著影响.R FＧA P G D等离子体射流细胞处理的完整过程在生物安全柜[海尔,型号:H R３０ＧI I A２(K Y)]中完成,其中放置有C A P源支架和三维平移台(米思自动化仪器有限公司,型号:L WX６０Ｇ１２００和L W E４０９０),分别用于放置图１(b)所示的R FＧA P G D等离子体射流发生器和种植体外培养细胞的９６孔板.１．４㊀细胞致死率测量利用R FＧA P G D等离子体射流对９６孔板中的体外培养细胞进行不同时间的处理,以对比不同剂量等离子体处理对细胞存活率的影响.C A P射流处理完成后,装有H E K２９３细胞的９６孔板被置于细胞培养箱中培养２４h,再利用MT T试剂盒(北京雷根生物技术有限公司)和酶标仪获得每个细胞培养孔中的吸光度,进而计算得到每个孔中的细胞存活率(ξ),即ξ＝A tA c o n t r o lˑ１００％(１)其中,A为吸光度数值,A c o n t r o l为对照组对应的吸光度数值,下标t为处理时间,单位为分钟(m i n).对照组细胞不进行R FＧA P G D等离子体射流处理,其他培养条件与实验组细胞完全一致.１．５㊀统计学分析方法细胞存活率实验数据以均数ʃ标准差表示,并采用统计软件P r i s m进行单因素方差分析(A N OＧV A),其中,∗∗∗∗p＜０．０００１代表统计学上有着显著差异.２㊀实验结果与分析２．１㊀R FＧA P G D等离子体特性本研究中利用R FＧA P G D等离子体射流对H E K２９３细胞进行处理时,对应的放电特性如图３所示.可以看到,实验测量得到的放电电压(U)和电流(I d)波形具有类似正弦波的形状,仅在正负峰值附近存在微小的变形,这说明本研究采用的R FＧA P G D为均匀㊁稳定的辉光放电.实验测量得到的放电电压和电流均方根值分别为U r m s＝２１１．１V和I r m s＝１．３６A.400200-200-400U/V1501005002002.41.60.8-0.8-1.6-2.4Id/At/n s㊀㊀图３㊀R FＧA P G D等离子体放电电压和电流波形图(f＝１３．５６MH z,P i n＝３０W,Q＝２０s l p m,T H e,i n＝７ħ~１１ħ)㊀㊀F i g．３㊀W a v e f o r m s o f t h e d i s c h a r g e v o l t a g e a n d c u r r e n t o f t h eR FＧA P G D p l a s m a(f＝１３．５６MH z,P i n＝３０W,Q＝２０s l p m,T H e,i n＝７ħ~１１ħ)利用光纤光谱仪获得的等离子体射流发射光谱特性如图４所示,采集时光纤探头置于图１(b)中锥形亚克力管的末端侧面处.可以看到,R FＧA P G D 等离子体射流包含种类丰富的活性粒子,除了与工９２１第２期㊀㊀㊀㊀㊀李㊀静等:典型大气压冷等离子体射流的剂量评估Copyright©博看网. All Rights Reserved.作气体(高纯氦)相关的粒子外,还包含了与空气中的氮㊁氧相关的粒子,如O ㊁OH ㊁N ２等,这与L i 等报道的A P ＧD B D 等离子体射流的发射光谱类似[１２].在等离子体生物医学等领域,普遍认为活性氧氮粒子(R e a c t i v eo x y g e nn i t r o g e ns pe c i e s ,R O N S )在对生物材料的处理过程中起着重要的作用[１８－２０].此处需要强调的是,由于发射光谱所给出的是不同波长谱线的相对强度,因此无法通过对比R F ＧA P G D 和A P ＧD B D 等离子体射流的光谱相对强度来直接判断两种等离子体射流中活性粒子浓度的相对大小,这也是后续研究中需要进一步深入开展的工作.２．２㊀实验参数的初步选择体外细胞实验从最初的细胞复苏阶段到实验完成,往往需要一周以上时间.为了提高实验效率,在较短时间内获得准确可靠的结果,本研究首先开展实验参数的初步选择实验,以获得有关等离子体射流作用距离和作用时间的参数窗口,从而为提高细胞实验的效率和可靠性提供基础.1086420800700600500400300900O(427.6)N +2(391.4)O(844.6)He(667.8,706.5,728.1,750.0)O(777.2)N 2(337.1,357.7)OH(308-312)相对强度λ/n m㊀㊀图４㊀R F ＧA P G D 等离子体射流发射光谱(f ＝１３．５６MH z ,P i n ＝３０W ,Q ＝２０s l p m ,T H e ,i n ＝７ħ~１１ħ)㊀㊀F i g ．４㊀O p t i c a l e m i s s i o n s pe c t r u mof t h eR F ＧA P G D p l a s Ｇm a je t (f ＝１３．５６MH z ,P i n ＝３０W ,Q ＝２０s l p m ,T H e ,i n ＝７ħ~１１ħ)首先,考虑到在L i 等的工作中,A P ＧD B D 等离子体发生器出口处外接的亚克力管长度为２c m [１２],即等离子体处理距离固定为２c m ,而本研究采用的处于α放电模式的R F ＧA P G D 等离子体射流长度一般在毫米量级,若仍采用２c m 的处理距离可能导致实验效果并不显著.因此,本小节首先针对等离子体处理距离和放电功率的选择开展了实验研究.结果表明,在处理距离２c m ㊁处理时间１~１０m i n 条件下,即使当射频放电的功率达到５０W 时,实验组细胞与对照组细胞(无等离子体处理)的存活率均无显著统计学差异.考虑到实际应用中,R F ＧA P G D等离子体的处理距离一般在毫米量级[２１],我们将等离子体处理距离缩小为５mm .在此处理距离下,当放电功率在３０~５０W 范围内变化时,相应的实验结果表明,在相同的处理时间下,实验组细胞与对照组细胞的存活率具有显著的统计学差异,且随着处理时间增长,细胞存活率下降.因此,在后续实验中,综合考虑等离子体发生器的放电特性,特别是等离子体射流长度以及液氮冷却状态的调控,将R F ＧA P G D 的放电功率和等离子体射流的处理距离分别固定为３０W 和５mm .其次,我们将处理时间在较大的范围内变化以初步确定细胞５０％存活率对应的处理时间范围,从而为后续实验中处理时间的选择提供依据.实验结果表明,当等离子体处理时间为０(对照组)㊁１㊁３㊁５㊁７㊁１０m i n 时,对应的细胞存活率依次为１００％㊁９３．２１％㊁８５．１２％㊁５４．５３％㊁４６．６１％和３７．４０％.由此可以得到初步的结论:体外细胞存活率５０％对应的处理时间范围在５~７m i n 之间.因此,在后续的实验中,采用的等离子体处理时间为t ＝１㊁４㊁５㊁６㊁７㊁８㊁９㊁１０㊁１２㊁１６㊁２０m i n,每个处理时间的实验至少重复３次以获得具有统计学意义的结果.其中,处理时间为５㊁６和７m i n 的实验组需要重点关注,重复次数均为５次以上,从而排除偶然因素对实验结果的影响.此外需要说明的是,本论文所采用的R F ＧA P G D 等离子体发生器具有良好的放电稳定性,在放电持续至少２０m i n 的过程中,放电模式㊁放电电压和电流以及等离子体发射光谱均无明显变化,这在很大程度上保证了等离子体生物学效应的可重复性.２．３㊀R F ＧA P G D 等离子体有效功率的计算在本文研究中,将有效功率定义为射频放电功率中,被流经发生器的气体吸收㊁进而转化为等离子体所消耗的功率.对于A P ＧD B D 等离子体,L i 等以其放电功率作为有效功率(P e f f ),并与处理时间(t )相乘得到有效注入能量(W e f f )[１２].这是由于A P ＧD B D 等离子体热效应不明显,几乎所有外电路注入的功率都用于等离子体的产生.而对于R F ＧA P G D 等离子体来说,需要额外冷却工作气体才能获得气体温度在２０ħ~２４ħ范围内的射流.因此,有效功率的计算必须考虑传热导致的能量损失.一般来说,R F ＧA P G D 等离子体体系的能量损失主要包括电极壁面处的对流(P c o n v )和导热(P c o n d )热损失以及气体宏观流动(P f l o w )热损失[１７].因此,有效功率的计算方法为:P e f f ＝P i n －P f l o w －P c o n v －P c o n d(２)０３１南昌大学学报(理科版)２０２３年㊀Copyright ©博看网. All Rights Reserved.其中,P f l o w㊁P c o n v和P c o n d的推导过程和计算方法见文献[１７].表１㊀T g㊁T w和T H e,i n测量结果T a b．１㊀T h em e a s u r e d v a l u e s o f T g,T w a n d T H e,i n序号T g/ħT H e,i n/ħT w/ħ１２０．０７．０１６．０２２１．５８．５１６．５３２０．０７．０１５．５计算R FＧA P G D等离子体体系的热量损失还需要确定等离子体气体温度(T g)㊁电极壁面温度(T w)和工作气体的进气温度(T H e,i n)等参数,在本文实验中采用低温温度计对以上几个参数进行了３次测量,结果如表１所示.由此可以估算得到P f l o w㊁P c o n v和P c o n d的数值分别为４．０３㊁１４．８５和１０．１３W,即有效功率P e f f的数值为０．９９W.该数值相对于放电功率３０W来说要小得多.H e等的研究指出,对于射频电源驱动的辉光放电等离子体来说,注入等离子体体系的有效功率为输入功率的５％左右[２２],这在一定程度上佐证了本文估算所得到的R FＧA P G D的有效功率数值是可靠的.另外,从上述数据也可以看到,相对于大气压介质阻挡放电, R FＧA P G D中用于产生等离子体的有效功率占放电功率的比例非常低,即能量利用效率很低.在今后的研究中,还需要深入研究R FＧA P G D体系的能量输运机制,进一步提高放电过程中的能量利用效率.２．４㊀R FＧA P G D等离子体剂量评估不同处理剂量条件下,利用R FＧA P G D等离子体射流处理体外培养的H E K２９３细胞的存活率结果如图５所示.对照组细胞不经过等离子体处理,其对应的等离子体剂量为０,对应于等离子体处理时间为１㊁４㊁５㊁６㊁７㊁８㊁９㊁１０㊁１２㊁１６㊁２０m i n的等离子体剂量分别为１１．９４㊁４７．７６㊁５９．７０㊁７１．６４㊁８３．５８㊁９５．５２㊁１０７．４６㊁１１９．４０㊁１４３．２８㊁１９１．０４㊁２３８．８０m J c e l l－１.其中,每组数据均与对照组进行对比,∗∗∗∗p＜０．０００１代表两组数据在统计学上有着显著差异.为了获得R FＧA P G D等离子体射流处理H E K２９３细胞的L D５０数值,在得到图５所示的实验数据后,可以用统计学软件拟合得到细胞存活率(ξ)随l o g(W e f f/N)数值变化的曲线,如图６所示.该拟合曲线亦呈 S 型,与图２所示的采用A PＧD B D 等离子体射流条件下的拟合曲线形状类似.图６的实验结果表明,当R FＧA P G D等离子体射流的作用剂量较小时,其对细胞的损伤作用同样不明显,细胞存活率曲线近似为一条平行于横轴的直线;而随着等离子体剂量的增加,当超过某一数值后,细胞的存活率开始快速下降,这说明R FＧA P G D等离子体射流对细胞的杀灭作用开始占主导,大量细胞被杀死;而当细胞存活率低于１０％后,其下降趋势又变得平缓,形成了 S 形的结构.图６中拟合曲线上对应于存活率ξ＝５０％的等离子体作用剂量为L D５０＝７５．８６m J c e l l－１,即横坐标l o g(W e f f/N)＝１．８８的点.对照组191.42.06143.28119.417.4695.5283.5871.6459.747.7611.94238.83.2811.1038.1536.9344.9946.6152.8953.0772.8293.40100.00****15010050ξ/%************************************(W e f f/N)/(m J c e l l－１)㊀㊀图５㊀H E K２９３细胞在不同R FＧA P G D等离子体剂量(W e f f/N)下的存活率㊀㊀F i g．５㊀C e l lv i a b i l i t i e sw i t hd i f f e r e n tv a l u e so ft h eR FＧA P G D p l a s m ad o s a g e(W e f f/N )10050ξ/%实验拟合曲线LD50=75.86mJ·cell-1(1.88,50)2.01.00.50.0 2.51.5l o g(W e f f/N)/(m J c e l l－１)㊀㊀图６㊀H E K２９３细胞存活率与R FＧA P G D等离子体射流l o g(W e f f/N)数值的S型拟合曲线㊀㊀F i g．６㊀SＧs h a p e d f i t t i n g c u r v e o f t h eH E K２９３c e l l v i a b i l i t y v e r s u s l o g a r i t h m i c v a l u e o f(W e f f/N)f o r t h eR FＧA P G D p l a s m a j e t２．５㊀分析与讨论图６拟合得到的L D５０数值可为R FＧA P G D等离子体射流的实际应用提供剂量参考.例如,在f ＝１３．５６MH z㊁P i n＝３０W㊁Q＝２０s l p m㊁T H e,i n＝７ħ~１１ħ条件下,L D５０数值对应的处理时间为３８１s,说明在以等离子体促进作用为目标的R FＧA P G D等离子体应用中处理时间应低于这一数值,而对于以灭活作用为目标的应用中处理时间则需高１３１第２期㊀㊀㊀㊀㊀李㊀静等:典型大气压冷等离子体射流的剂量评估Copyright©博看网. All Rights Reserved.于这一数值.而对于不同放电参数下的R FＧA P G D 等离子体射流,则需先估算有效放电功率,再结合７５．８６m J c e l l－１这一L D５０数值,计算对应的处理时间,从而作为实际应用中处理时间的重要参考.另一方面,与图２所示的A PＧD B D等离子体射流的L D５０数值(３４．６７m J c e l l－１)相比,对于同一种H E K２９３细胞,R FＧA P G D等离子体射流的L D５０数值更高,但两者仍在同一数量级范围内.在后续的研究工作中,我们将继续采用L D５０－等离子体剂量评估方法开展系统的C A P源剂量研究,如利用这两种典型的C A P射流源处理其他类型的体外培养细胞,并获得对应的L D５０数值,探索不同种类细胞对C A P射流处理的耐受性;又如采用其他更多类型的C A P源处理H E K２９３体外培养细胞,在深入理解等离子体－细胞相互作用机制的基础上,明确不同种类等离子体源对同一种细胞作用剂量间的关系,建立详实可靠的等离子体剂量数据库,为推动等离子体生物医学应用的快速发展提供理论指导.此外,我们还将围绕作用距离对C A P剂量的影响开展更加细致的数值模拟和实验研究工作,以形成适用于不同结构等离子体发生器的作用距离选取原则,进一步完善L D５０－等离子体剂量评估方法.３㊀结论㊀㊀本论文基于L i等提出的L D５０－等离子体剂量评估方法[１２],开展了R FＧA P G D等离子体射流处理H E K２９３细胞的剂量学研究,主要得到如下结论:１)在本论文工作条件下得到的R FＧA P G D等离子体射流处理H E K２９３细胞的L D５０＝７５．８６m J c e l l－１.虽然该数值较文献[１２]中采用A PＧD B D等离子体射流处理H E K２９３细胞得到的L D５０值(３４．６７m J c e l l－１)偏大,但二者仍在同一数量级范围内.２)本论文研究工作进一步证明了L D５０－等离子体剂量评估方法的可靠性㊁便捷性和通用性.而另一方面,在未来的工作中,还应基于L D５０－等离子体剂量评估方法,开展多种C A P源处理多种类型体外培养细胞的L D５０实验研究,从而形成详实可靠的等离子体剂量学数据库,为推动C A P生物医学应用的发展提供理论指导.声明:李静,赵潞翔两位作者对本论文贡献一致.参考文献:[１]㊀P L A T T F A U TI,B E S S E R M,S E V E R I N G A L,e t a l．P l a s m a m e d i c i n ea n d w o u n d m a n a g e m e n t:E v a l u a t i o no f t h e a n t i b a c t e r i a l e f f i c a c y o f am e d i c a l l y c e r t i f i e d c o l da t m o s p h e r i c a r g o n p l a s m a j e t[J]．I n t e r n a t i o n a l J o u r n a lo fA n t i m i c r o b i a lA g e n t s,２０２１,５７:１０６３１９．[２]R A N I E R IP,S P O N S E L N,K I Z E RJ,e t a l．P l a s m aa gＧr i c u l t u r e:R e v i e wf r o mt h e p e r s p e c t i v e o f t h e p l a n t a n di t se c o s y s t e m[J]．P l a s m a P r o c e s s e s a n d P o l y m e r s,２０２１,１８:e２０００１６２．[３]K I E F TIE,D A R I O SD,R O K S AJ M,e ta l．P l a s m a t r e a t m e n t o fm a mm a l i a nv a s c u l a rc e l l s:a q u a n t i t a t i v ed e s c r i p t i o n[J]．I E E E T r a n s a c t i o n so nP l a s m aS c i e n c e,２００５,３３(２):７７１Ｇ７７５．[４]D O B R Y N I N D,F R I D MA N G,F R I E D MA N G,e ta l．P h y s i c a l a n db i o l o g i c a l m e c h a n i s m so fd i r e c t p l a s m ai n t e r a c t i o nw i t h l i v i n g t i s s u e[J]．N e wJ o u r n a l o fP h y sＧi c s,２００９,１１:１１５０２０．[５]C H E N G H,X UJ,L IX,e t a l．O nt h ed o s eo f p l a s m a m e d i c i n e:E q u i v a l e n t t o t a l o x i d a t i o n p o t e n t i a l(E T O P)[J]．P h y s i c s o fP l a s m a s,２０２０,２７:０６３５１４．[６]B A I K K Y,K I M Y H,R Y U Y H,e ta l．F e e d i n gＧg a se f f e c t s o f p l a s m a j e t s o n E s c h e r i c h i a c o l i i n p h y s i o l o gＧi c a ls o l u t i o n s[J]．P l a s m a P r o c e s s e s a n d P o l y m e r s,２０１３,１０(３):２３５Ｇ２４２．[７]G I D O N D,G R A V E SDB,M E S B A H A．E f f e c t i v ed o s ed e l i v e r y i na t m o s p h e r i c p r e s s u r e p l a s m a j e t s f o r p l a sＧm am e d i c i n e:a m o d e l p r e d i c t i v ec o n t r o l a p p r o a c h[J]．P l a s m a S o u r c e s S c i e n c e a n d T e c h n o l o g y,２０１７,２６:０８５００５．[８]B O N Z A N I N IA D,P A U L S O NJA,G R A V E SDB,e ta l．T o w a r d s a f e d o s e d e l i v e r y i n p l a s m am e d i c i n eu s i n gp r o j e c t e d n e u r a l n e t w o r kＧb a s e d f a s t a p p r o x i m a t eNM P C[J]．I F A CＧP a p e r s O nL i n e,２０２０,５３(２):５２７９Ｇ５２８５,h t t p://c r e a t i v e c o mm o n s．o r g/l i c e n s e s/b yＧn cＧn d/４．０．[９]G I D O N D,A B B A SHS,B O N Z A N I N IAD,e t a l．D a t aＧd r i ve nL P V m o d e l p r e d i c t i v ec o n t r o l of ac o l da t m o sＧp h e r i c p l a s m a j e t f o rb i o m a t e r i a l s p r o c e s s i n g[J]．C o nＧt r o l E n g i n e e r i n g P r a c t i c e,２０２１,１０９:１０４７２５．[１０]G I D O N D,G R A V E S D B,M E S B A H A．S p a t i a l t h e rＧm a l d o s ed e l i v e r y i na t m o s p h e r i c p r e s s u r e p l a s m a j e t s[J]．P l a s m aS o u r c e sS c i e n c e a n dT e c h n o l o g y,２０１９,２８:０２５００６．[１１]G I D O ND,G R A V E SDB,M E S B A H A．P r e d i c t i v e c o nＧt r o l o f２Ds p a t i a l t h e r m a l d o s e d e l i v e r y i na t m o s p h e r i cp r e s s u r e p l a s m a j e t s[J]．P l a s m aS o u r c e sS c i e n c ea n dT e c h n o l o g y,２０１９,２８:０８５００１．[１２]L I J,Z HA OLX,H ET,e t a l．An o v e lm e t h o d f o r e s t iＧm a t i n g t h e d o s e o f c o l d a t m o s p h e r i c p l a s m a s i n p l a s m a２３１南昌大学学报(理科版)２０２３年㊀Copyright©博看网. 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大气压等离子体射流灭菌的研究进展

ＸＩＥＪｉｎｇ，ＨＡ（）Ｘｉａｏ～ｌｏｎｇ，ＧＵＹｕ — ｃｈｅｎ，ＺＨＵＢａｉ — ｌｏｌｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｎｄＣｉｖｉｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＪｉａｎｇｎａｎＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｗｕｘｉ２１４１２２，Ｃｈｉｎａ）
大气压等离子体是通过电晕放电、辉光放电、介质阻挡放电等产生，其气体温度接近或略高于室温，
在不影响热敏物质的基础上可以高效杀菌］。大气
的氦气大气压等离子体射流装置产生１１ｃｍ长的等离子体射流，其射流温度为常温，人手可直接触摸。但由于该类装置在大气压下放电，气体的击穿电压
离子体射流灭菌的作用机理、影响因素及其在生物医学和环境卫生等方面的应用现状，并展望了该技术未来的发安
全关键词：大气压等离子体射流；等离子体；灭菌技术
与中图分类号：Ｘ５０５；Ｑ６８
文献标识码：Ａ文章编号：ｌ６７１ — １５５６（２０ｌ３）０６－００４９ — ０５
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃｐｒｅｓｓｕｒｅｐｌａｓｍａｊｅｔ；ｐｌａｓｍａ；ｓｔｅｒｉｌｉｚａｔｉｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ

一种大气压放电氦等离子体射流的实验研究_江南

一种大气压放电氦等离子体射流的实验研究_江南近年来，大气压放电在等离子体物理、光谱学、离子化学及生物医学等领域得到了广泛的应用和研究。

其中，大气压放电氦等离子体射流是一种非常有活力的研究方向。

大气压放电氦等离子体射流是通过施加高压电场使氦气发生放电，并产生等离子体射流。

该等离子体射流具有高速度、高温度、高浓度等优点，适用于多种化学、物理和生物学实验。

大气压放电氦等离子体射流实验涉及多个步骤。

首先，需要准备放电装置，包括气体供给系统、电源系统和等离子体射流探测系统等。

这些装置需要精确地控制氦气的流量、气体的纯度和电压的大小，以确保实验的稳定性和可靠性。

然后，将氦气注入放电室，调节气压和气体流量，使氦气达到放电状态。

接下来，施加高压电场，产生等离子体射流。

通过调节电压大小和电场强度，可以控制等离子体射流的速度和温度。

最后，使用等离子体射流探测系统，对射流进行观察和分析。

大气压放电氦等离子体射流实验的研究内容很丰富。

在物理学方面，可以研究等离子体射流的基本性质、运动特性和相互作用。

通过利用高速相机、谱仪和光电离探测器等先进仪器，可以观察到等离子体射流的形态、能量分布和光谱特性。

同时，可以研究等离子体射流与外部物质的相互作用，如与固体物质的碰撞、表面反应等。

这些研究对于深入理解等离子体物理和离子化学过程具有重要意义。

在化学和材料科学方面，大气压放电氦等离子体射流可以用于高温等离子体反应的研究。

等离子体射流具有高温度和高能量的特点，可以使其在气相和固相反应中发挥重要作用。

通过改变等离子体射流的参数，如温度、浓度和速度，可以调控和优化等离子体反应的过程和产物。

此外，等离子体射流还可以用于材料表面的处理和改性，如表面清洁、涂层制备和纳米材料合成等。

生物医学方面，大气压放电氦等离子体射流的应用潜力也非常巨大。

等离子体射流具有杀菌、促进伤口愈合和癌细胞治疗的效果。

通过调节等离子体射流的参数，可以选择性地杀死细菌、病毒和癌细胞，而对健康细胞的伤害较小。

大气压低温等离子体射流及其生物医学应用

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各种电源驱动下产生的大气压低温等离子体射流及其特性
直流电源驱动下的大气压低温等离子体射流在直流电源驱动下 ! 通常会产生高强度的电弧放电或电
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引言
近几十年来 ! 随着科学技术水平的不断提高 ! 等离子体
电极块 !操作存在安全隐患 ! 且放电间隙小 ! 不利于生物医学应用 # 由于大气压低温等离子体的气体温度接近或略高于室温 !不会对人体造成明显的热伤害 ! 对医疗器械也不会造成热变形 ! 对周围环境无污染 ! 且能有效地灭活各种细菌 & 真菌以及病毒等致病微生物 ! 弥补了高压蒸汽灭菌 & 化学以及核辐射等方法的不足 ! 因此在世界范围内掀起了对大气压低温等离子体研究的热潮 # 但是 ! 传统意义上的低温等离子体一般在低气压下 $5="4;55>.% 产生 ! 在生成低温等离子体的过程
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成了大气压辉光放电的实验 ! 但其电极为裸露的黄铜和钨
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收稿日期 " :5"5@56#": 基金项目 " 国家自然科学基金项目 #"5$?;56$ $ 作者简介 " 熊紫兰 ! 博士研究生 ! 研究方向为等离子体科学与技术 ! 电子信箱 "AB’CDEB&.CFGG=8’+ %卢新培 & 通信作者 $! 教授 ! 研究方向为等离子体科学与技术 ! 电子信箱 "&/ABC,*BFH/0)=*I/=8C

Ar／H2O大气压等离子体射流放电特性

因而，近年来其放电特性和机理研究受到了广泛的关注［１。工作媒质对射流的放电特性和应用有较大影响，
Байду номын сангаас
研究表明，在杀菌消毒、生物医学和材料表面改性等实际应用中。含氧基团（如Ｏ、ＯＨ）是起主要作用的活性基团。这可以通过在氩、氦等惰性气体中添加含氧粒子（如（）、Ｈ（）等）来实现。目前，研究含氧活性对等离子
第２５卷第１Ｏ期
２０１３年１０月
强激光与粒子束
ＨＩＧＨＰＯＷＥＲＬＡＳＥＲＡＮＤＰＡＲＴＩＣＩＥＢＥＡＭＳ
Ｖｏ１．２５，ＮＯ．１０
Ｏｃｔ．，２０１３
文章编号：１００１ — ４３２２（２０１３）１０ — ２５９２ — ０７
摘要：为了研究水蒸气体积分数对大气压等离子体射流放电机理及放电效率的影响，进而产生高活性低温等离子体并优化其效率。通过对大气压氩水等离子体射流的电压电流波形和Ｌｉｓｓａｊｏｕｓ图形等电气特性的测量及发射光谱和发光图像等光学特性诊断，研究了不同水蒸气体积分数时，等离子体射流的放电特性。通过计算放电功率、传输电荷量、电子激发温度、分子振动温度和分子转动温度等主要放电参量，研究了它们随水蒸气体积分数的变化趋势，并结合放电机理对所得实验结果进行分析。结果表明，Ａｒ／ＨＯ等离子体射流除了产生Ｎ。和Ａｒ。还有ＯＨ和（），气体温度在５２５～７２０Ｋ之间变化，为典型的低温等离子体；随着水蒸气体积分数的增加，等离子体习习喷出管口的长度减小，放电功率减小，发光强度减弱，转动温度和振动温度增加；相同功率下，水蒸气体积分数为０．５时，产生的ＯＨ达到最大。关键词：大气上｜等离子体射流；放电特性；放电参量；水蒸气体积分数

发射光谱研究大气压等离子体射流的气体温度

发射光谱研究大气压等离子体射流的气体温度李雪辰;袁宁;贾鹏英;牛东莹【摘要】采用介质阻挡放电等离子体喷枪装置,在大气压下流动氩气中产生了射流等离子体.利用光电倍增管,对射流等离子体进行了时空分辨测量,分析了等离子体喷枪内介质阻挡放电和外部等离子体制的放电特性.利用高分辨率光谱仪采集等离子体羽处的发射光谱,通过对发射光谱中OH(A2∑+→X2Ⅱ,307.7～308.9 nm)及N+2的第一负系(B2Σ+u→X2Ⅱ+g,390～391.6 nm)谱线拟合得到了射流等离子体的转动温度,拟合得到的转动温度分别为443和450K.在5%的误差范围内,这2种方法得到的结果是一致的.由于在大气压下,转动温度近似等于产生气体放电的气体温度,所以可以确定大气压射流等离子体气体温度.利用该方法研究了不同电压下的气体温度,发现气体温度随着外加电压增加而增大.【期刊名称】《光谱学与光谱分析》【年(卷),期】2010(030)011【总页数】3页(P2894-2896)【关键词】射流等离子体;转动温度;光学发射谱【作者】李雪辰;袁宁;贾鹏英;牛东莹【作者单位】河北大学物理科学与技术学院,河北,保定,071002;河北大学物理科学与技术学院,河北,保定,071002;河北大学物理科学与技术学院,河北,保定,071002;河北大学物理科学与技术学院,河北,保定,071002【正文语种】中文【中图分类】O539在工业生产中若使用低气压产生低温等离子体，则放电过程必须始终维持在低气压状态，不易于流水线连续生产的实现。

因此高气压（一个大气压及以上）下产生的低温等离子体更适合工业应用。

另外，在高气压下许多三体碰撞过程（如紫外产生）才具有较高的转换效率。

从这两方面来看，工业应用都需要高气压等离子体。

因此，高气压特别是大气压产生的低温等离子体在等离子体平板显示、薄膜制备、等离子体材料处理、汽车尾气处理、自来水杀菌等领域有许多重要的应用，从而越来越显示出诱人的经济和环保效益［1－5］。