第十一章 时间分辨光谱

i, k << p ,i > k 自熄火激光 N2激光器
I, k >> p
多尖峰脉冲激光
灯泵红宝石激光器
粒子数反转快速建立，受激辐射破 坏粒子数反转
和泵浦光步调一致，稳定光脉冲
基态i 粒子数保持，激发态k粒子容易清除， 在光泵光减少之前，激光已经停止
二、调Q
目的： 消除尖峰效应，产生强的
T 腔倒空： 2L / c
目的： 获得更窄更强的激光脉冲
锁模：
2L / mc (m为模数)
原理： 在一般的脉冲或调Q激光器中，各振荡纵模独立输出能量，模之间
的位相关系不固定，输出为功率相加(mP)。锁模是使各振荡模满足频域相 干叠加条件：（1）模间隔一定；（2）相对位相固定。这样多纵模在腔内 时间相干、振幅叠加，使得总功率出现时间上相对集中短脉冲(ps)。
原理（起伏模型）： 自发辐射（光强无规起伏）非线性饱和效应吸收材料对弱的 吸收大对强的吸收小 产生周期脉冲 (<ps)
脉宽 线宽
吸收材料
用锁模激光做同步泵浦
L1
用脉冲激光器L1去泵浦另一激光器L2，
L2
激光器L1的脉冲重复间隔 激光器L2的脉冲重复间隔
T 2d 2 / c
d1 d 2
, Βιβλιοθήκη Baidu 光谱分辨：
高分辨
t 时间分辨：
空间分辨 r
取自《数学手册》p.188
Fourier变换
G ( )

g (t )e

it
dt
it
1 g (t ) 2
G( )e
d
T a 1 T 2
半周期
半高宽
高斯线型
2 ln 2 4 ln 2 T =8ln 2 T 0.883* 2
基态分子 激发态分子 激发态原子 基态原子
泵浦 1 探测 2
R>RC, 对应原子－原子 的跃迁
从激发态分子漏到 基态原子的位置
R<RC, 对应分子－分子跃迁
分子能谱衰减分子经 过Rc时，漏到原子态
2，实时观察分子震荡行为
分子在势阱中震荡为10-13～10-15s,通 常的探测只能探测平均行为
2，利用电光效应调Q
n变化（光率体发生畸变）。
2 n n0 E0 E0
二次(平方)电光效应[Kerr效应] 一次(线性)电光效应[Pockel 效应]
偏振旋转角 P1, P2偏振方向交叉：
a，实验装置图 b，短脉冲图
三、腔倒空
目的： 从CW激光器中产生脉冲序列
原理： 连续运转 (CW) 时Q值高，激光输出小，腔内功率高；突然降低Q 值，腔内储存的能量很快释放，形成脉冲。
窄脉冲激光。
高损耗、低Q值
原理： 抽运过程中Q值低，当反 转粒子数达到最大值时突然提高 Q值，此时增益比降低了的阈值
低损耗、高Q值
高许多，振荡场迅速建立，产生
雪崩过程，受激辐射很快耗尽反
转粒子数。
Q
0 P total Ploss
1，快速转动腔镜，实现Q开关
电光效应：电场使晶体的介电张量发生变化，导致折射率
Einstein常数
1，相移方法测量寿命
样品
幅度调制频率 （Pockel cell）
激光
荧光 激光 和荧光相对相移
测量平均 有效寿命
相移
调制频率
2，单脉冲激发
时延门控 BOXCAR
通过控制不同脉冲延迟，测量在寿 命时间内的荧光衰减或者吸收
时延符合单光子计数测量寿 命内原子数目衰减
时间幅度转换 荧光 光脉冲 探测光弱单光子 激光脉冲和荧光之间：进行时间幅度转换 （光脉冲start; 荧光stop） 通道上的计数正比与荧光光子数 Channel U(t)时间 Pulse rate 光子计数粒子数
第9.3节 用激光测量寿命 测量寿命的用途：
1，通过探测自发辐射寿命和自发辐射光强，探测激发态总的跃迁几率和某具体两能 级间的跃迁几率 2，通过光经过吸收后的衰减，获得粒子数数目 3，获得碰撞几率 碰撞截面
k态n态
B粒子密度 约和质量
平均速度
有效寿命
辐射寿命 气压 k态碰撞截面
探测寿命
光的能量密度
用pump-probe技术探测，利用同一激光，采用 probe光移频，得到感兴趣能级信息。
改变光程差延迟时间
移频
1，探测碰撞驰豫过程
利用激发跃迁探 测S1
单重态S1和三重态 T1碰撞转移
利用激发跃迁探 测T1
将S0态泵浦到 S1态
利用自发辐射和受激 辐射研究S1
碰撞驰豫过程
2，飞秒跃迁动力学行为
c


3 0.8
10 Hz, T 8 3 fs
14
1

5 1014 Hz,
T 2 fs
1、碰撞脉冲锁模（colliding-pulse mode locking, CPM）
在环形腔中，放大A1和吸收A2点间 距为总长的1/4。两相反方向传播的
光脉冲在吸收A2处叠加。形成相涨
折射率
电场诱导非线性极化
1，光强处诱导折射率大，光更加汇聚
Kerr lens focusing 2，脉冲入射光时间脉冲上中间部分的
光较强，Kerr汇聚效果更加明显，对应
与空间分别的中间部分。 3，利用光阑将空间周围低光强部分虑 掉，相当于将时间脉冲上脉冲头和脉冲 尾虑掉脉宽压窄
3、光学脉冲压窄 （线性、非线性色散）
时间幅度转换（TAC）:
开始 结束
光脉冲
Stop 和start控制也可以调换
（光脉冲stop; 荧光start）
荧光
Na2分子寿命测量
第9.4节 Pump-probe技术
对于<10-10s的物理过程，一般的探测器难以响应 需要pump-probe技术
延迟时间可调
不同延迟时间，探测不同 时间的N1粒子数分布
一、脉冲激光的时间线型
脉冲激发Pp(t)导致脉冲粒子数反转N(t)，从而产生脉冲激光输出PL(t)，但是激光PL(t) 又降低粒子数反转N(t)
Pp(t) N(t) 受激发射激光 PL(t) N(t)
i, k << p 宽脉冲激光 染料激光器
泵浦光上升时间
同步泵浦
由于饱和效应，输出脉冲 比泵浦脉冲短：可以获得 <1ps的光脉冲 脉宽
氩离子激光
器泵浦
燃料激光
器输出
T d d1 d2
d 0 d 1um
T 0.5 ps T 1 ps
不同方式产生短脉冲激光
五、飞秒激光的产生
@ =800nm, @ =600nm,
相干，形成驻波。 1，吸收介质薄，光通过时间短～
400fs (d<100um)
2，在驻波中，光强吸收少，光弱吸 收大脉冲压窄。
两脉冲部分重叠，光强 和吸收调制大
t 0
两脉冲完全重叠，光强 和吸收调制小
2、Kerr透镜锁模Kerr lens mode locking, KLM (<100fs)
超短脉冲反展20年
七、高功率超短激光脉冲的产生 1，利用染料对脉冲光放大
YAG泵浦
G1, G2, G3, G4:放大染料池，（同时增大脉宽） SA1, SA2, SA3;饱和吸收材料防止反射光反馈和压制自发辐射放大 grating pair: 脉宽压窄
2，啁啾脉冲放大（1012W～1015W）
Oscillator:100 fs stretcher;两非平行grating pair对脉宽放大104倍，脉宽为1ns amplifier: 多次经过增益介质，功率放大1010倍 Compressor: 利用grating pair对脉宽压窄104倍，脉宽回复为100fs
第9.2节 超短激光脉冲的测量
例如
Y 方向偏转速度：1cm/100ps 相机空间分辨率：0.1mm
时间分辨率：1ps
用条纹相机记录的间隔为4ps 的两fs脉冲
二、光学相关仪
探测器线性响应
探测时间常数（响应时间）T
T
两束光相干 脉宽
每个模式具有不同的周期
Fourier 变换
时间常数为T T 的线性探测器信号与脉宽 无关，也就不能给出脉冲 I (t ) 的信息。
Deflection voltage:
电场扫描，成像系统y方向上的位置 取决于电子到达偏转电场时间
I (t ) I ( y)
光脉冲经过色谱仪后，在x方 向产生色散
y方向脉宽 x方向色散
成像系统不同x位置相应不同 波长脉冲分布
商用条纹相机Y 方向偏转速度： 1cm/100ps – 1cm/10ns
a
双光子泵浦 单光子探测
震荡
自电离
震荡
双光子激发在内拐点，单光子激 发在外拐点（大的FrancCordon系数）。

背景
不同线型的脉冲
高斯 方波 单一噪声 连续噪声
没有消除背景
消除背景
自相关宽度
脉宽
频宽
0.883 ?
FROG技术 (Frequency-Resolved Optical Gating Technique)
特色： 测量 3 阶自相关，可测非对称脉冲
Gate光泵浦非线性晶体，控制 probe光的通过相当一个逻辑 gate 的作用
0 3 f
......
这些模式相干震荡，相位耦合，在t时候到达最大时，经过2d/c时也到达最大
声光调制器
透过光强
调制幅度
透过光强幅度
对应下一个腔模频率
如果
增益宽度 模式间隔 输出光强总幅度
对应下一个腔模幅度 震荡模式数量
模式间隔
脉宽
5个模式锁定
15个模式锁定
被动锁模
腔内非线性饱和吸收材料的周期性饱和
> 20ps： 光二极管 (PIN)直接探测 ps： 条纹相机
< ps：
相关测量
一、条纹相机
Photocathode: photo electron Acceleration Voltage U: electron to z direction Deflection plate: deflection in y direction Luminescent: get the image
超快现象
激发态的消激发；
非平衡态向热平衡态的弛豫； 分子预解离； 飞秒化学； 视觉过程；
光合作用；
………….
第9.1节 超短激光脉冲的产生
非相干光源的脉冲宽度受激发（放电）电子线路脉宽的限制(ms, ns)；
而超短光脉冲的产生借助于激光的相干性，可远小于电学脉宽也可以小于泵浦光脉冲 (fs, as)。
如果对光进行二倍频
一阶相关函数 （幅度相关） 二阶相关函数 （强度相关）
干涉自相关 两种方法测脉宽 非平行强度相关
1，干涉自相关
Michel 干涉
非线性晶体
上包络
归一化函数
0 =2
0 =
下包络
2，非平行强度关联
如果两光以角度聚焦到非线性晶体满足一定的相位条件（只有来自两不同光束的双光 子才满足相位条件）。则背景消除，没有干涉信号，只探测到等于脉宽的包络信号。
自由讨论：
1，什么是Fourier变换？
2，什么是光泵？
3，描述脉冲光的物理参量有哪些？单位分别是什么？ 4，什么是幅度调制？可以利用什么办法实现？会出现 什么结果？ 5，什么是光的相干？ 6，测量脉冲光的仪器有哪些？
第十一章 时间分辨激光光谱
• • • • 超短激光脉冲的产生 超短激光脉冲的测量 寿命测量 Pump-probe技术
增加光谱带宽可以压缩脉冲宽度
线性
非线性
n2 ( I ) n2 I
线性色散n0 ( ) 导致空间展宽，非线性色散n2 I (t )导致光谱展宽
六、fs脉冲整形与相干优化控制
脉冲测量
脉冲输入
grating1:不同波长的光沿不同方向衍射 LCD（liquid crystal display）:外加电压，则 在LCD上不同阵列点上不同波长产生相位差 grating2: 将不同波长的光汇聚，相位差不同， 形成的脉冲形状不同 将输出波形和所需要的波形相比较，然后 将差值反馈到LDC上对相位进行调节调 节脉冲形状
第一次经过晶体： 折射 透射 第二次M3反射经过晶体： 折射 透射
折射率正比于声波调制幅度
(t ) I s
经过M2, prism反射输出
缺点：在脉冲线性里面，包含2 频率调制信号
举例 脉宽 脉冲重复率
虚线
四、激光器的锁模
自由光谱程
c 2L T 1
模间距（周期）
调Q： 几十几百倍 2L / c
主动锁模：用电光、声光元件进行调幅（损耗）、调相。 被动锁模：放置饱和吸收材料于腔内 自发锁模：多个纵模间的非线性作用
主动锁模
单色光
幅度调制频率 腔模
调制器振幅（损耗）调制
两边带
如果调制频率等于腔模间隔 如果多次经过声光调制器
f c / 2d
0 f
0 2 f