晶体边界上的非线性切伦科夫辐射的增益

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从上面的分析可以看出，一般的
NCR只能满足纵向相位匹配关 系，但是这两个特殊的情况 能够实现完全的相位匹配关 系，导致了某一特定频率分 量的增益。
概括：我们的实验验证了晶体界面
上全反射生成的和频极化波能够产生 增益的NCR。这个新方法利用晶体界 面上非线性系数在0-1上的突变来产生 NCR非线性切伦科夫辐射，除此外还 有波导和畴壁结构。在两个特定的入 射角，NCR由于窄带完全相位匹配有 高转化率。与光学超晶格材料相比， 晶体界面上的NCR拥有更好的光束质 量和更大的应用潜力。
本实验研究原理： 在全内反射条件下沿着这些非线 性晶体的物理边界利用和频极化来生 成增强的非线性切伦科夫辐射。因为 抛光晶体表面不涉及复杂的人工结构， 它可以提供良好的光束质量，这意味 着在诊断和显微镜方面的高精度。 非线性切伦科夫辐射最基本的条件是： VP>V2或KP<K2，这意味着非线性极 化波的相速度超过在非线性介质中二 次谐波的相速度。
正常色散情况 eee 型光
入射角为α时
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图1：(b)和(c)在不同色散条件下，正常和倾 斜入射下的相位匹配几何图形
在正常色散情况下，和频极化波所产生 的非线性切伦科夫辐射会产生一个很小 的入射角；而在反常色散的情况下，只 有当入射角大到足以满足KP < K2，非线 性切伦科夫辐射才可能出现。
在实验中，我们使用了5％/摩尔的MgO的样品：铌酸锂晶体 的尺寸是3毫米×20毫米×2毫米（X×Y×Z）。将样品放置 在一个旋转的阶段，从而使入射角可以在x-z平面内自由调节， 如图2（a）所示。激光源是一个有着1000Hz重复率的飞秒光 参量放大器(TOPAS, Coherent Inc.)，调整组合反射镜的偏 光状态后，将激光束松散地由250毫米焦距透镜聚焦到样品上。 首先，样品被沿x轴与位于1190nm的中心波长垂直偏振光的 激光束照射。在这种情况下，没有非线性切伦科夫辐射，这 与图1（C）中的相位匹配关系一致。我们可以观察到仅仅是 一个相位失配共线的第二高次谐波光束，和所造成的散射光 的圆锥形二次谐波光束。
晶体边界上的非线性 切伦科夫辐射的增益
什么是非线性切伦科夫辐射 （NCR）？
首先知道切伦科夫辐射是高速带电粒 子在非真空的透明介质中穿行，当粒子速 度大于光在这种介质中的相速度（即单一 频率的光波在介质中的传播速度）时，就 会激发出电磁波，这种现象即切伦科夫辐 射。 而NCR是一个自动相位匹配二次谐波 （SH）的生成过程，非线性切伦科夫辐射 是在非线性光学的早期被发现并用于产生 高效率的二次谐波波导结构。
现在我们来分析体晶体边界实验 的规律。
首先，NCR是在体晶体边界附近经过一次反射而
成的，不是在晶体中多次反射光的叠加，
实验验证：通常，NCR在大多介质中呈现出环状图案， 但是我们观察到NCR点在反射界面（x-y）的垂直方向上 有明显的色散。NCR色散这个特点只有在类平面的周期 极化反转铌酸锂或单一畴壁（为减少交换能的增加，相 邻磁畴之间的原子磁矩，不是骤然转向的，而是经过一 个磁矩方向逐渐变化的过渡区域。这种过渡的区域叫做 畴壁）上产生。所不同的是在这个实验中只产生了一个 明亮的和频NCR，而不是以畴壁为轴的对称图像。
图1。(a）和频极化波在晶界上通过全内反 射,可产生NCR（切伦科夫辐射）
当全内反射发生在晶体边界上，如图所示1 （a）所示，入射光和反射光激发出和频极化 波，这可表示为：
其中⃗k1 ⃗k1’分别是入射光的波矢和反射光 的波矢。
假设入射角为α ，和频极化波的 波矢为⃗kp = ⃗k1 + ⃗k1’，它沿 着反射界面的方向，并伴随kp = 2k1 cos α 的值, 应当指出的是， 双折射晶体在一定条件下可以显 示反常色散的特性，即当出现不 同极化的时候，谐波的折射率是 小于其基频波的折射率的，如图 1（b）和1（C），
入射光遇到晶界时才能观察到NCR。同样的，我们把入射 光分成两束并让他们在晶体内叠加，切伦科夫和频也不能 产生。这两点表明：体晶体边界区域是NCR增强的重
要条件。
与在畴壁中（-1,1）区间的急剧调制产生的NCR增益比较， 在体晶体边界产生的NCR有很高的光束质量，图3（b） 是一个优质的5%∕mol MgO:PPLN样品产生的NCR，我 们可以看到，由体晶体边界产生的NCR的光强分布曲线 相对光滑，而PPLN产生的NCR有一个明显的周期性调制， 这些调制可能来自PPNL的周期性结构引发的光谱干扰， 也可能是由折射率的非均匀分布和畴壁附近的二阶非线 性系数引起的。
我们在20°C的房间根据波长为1135 nm的 基频光的入射角测出其NCR的出射角和相对 强度。根据图1（c），oo-e型光关于切伦 科夫角θ和入射到晶体中的入射角α之间的相 位匹配关系满足： ， 展开为
图4. (a) NCR的外部出射角以及以共线的简谐波作为 外部入射角方程的外部出射角； (b) 中间的亮点是由NCR产生的{（a）图中的点A}； (c) NCR与共线的简谐波叠加{（a）中B店}，外围的 彩色圆环是由于低频光组的散射光引起的锥型简谐波； (d) 、(e) 分别是b和c对应的相位匹配的几何图形
图4（a）展示了实验结果以及NCR出射角的理论计算 值（黑色实线），以及与这个反射光的共线简谐波的 出射角（红色虚线）。此处有两个特殊点，即NCR出 射角为0°的A点以及NCR的出射角曲线和共线二次谐 波出射角曲线的交点B。图4（b）、（c）展示了实验 中A、B点的光点的图像。依据晶体边界上急剧在1-0 上的调制产生的增益，这两点上的输出强度相对增强 了大约两个数量级。 事实上，A点相对应的NCR衰减状态满足关键的切伦 科夫条件： 以前的研究表明在畴壁上观察不到NCR 的衰减状态，因为畴壁不同面的相反非线性系数会导 致相干相消，而体晶体界面上不会存在这样的问题。 图4（d）的匹配关系可以体现出这种增益的原因。 此时，入射光，反射光和谐波的波矢构成三角形完成 相位匹配。另一个关键点为B点，当穿过该点后， NCR的位置从共线二次谐波内移动到波外，如图4 （e）,B 也相对应于基频光与反常谐波光的折射率曲 线的交点，此处的反射光和谐波满足共线完成的相位 匹配条件：
为了便于斜入射，我们调整了结晶的位置，以使基频光可以反射 在晶体边界上。当入射角比临界条件
稍大一点的时候，线性切伦科夫辐射逐渐从短波长到出现了长波 长，如图2（b）所示。关于在照片非线性切伦科夫辐射的左光点 是由反射光产生的相位失配的共线的第二高次谐波，并且对称位 置的另一侧的点源于多次反射。由于我们继续增大入射角，切伦 科夫放射角也变大图2（b）-2（d）显示了这个过程。
事实上，另一个点的消失是因为全反射，这也进一步验证NCR是 在分界面上产生的。 当基频光照射在样品的y面上时，因为沿y轴 的晶体尺寸比较长，发生两次反射。实验结果如图3（a）
图3（由体晶体边界，PPLN产生的PCR的比较）
第二，晶界不仅可以根据反射角提供一个机制去改变相
位匹配条件，还可以增强NCR。这里的增益与体晶体内部 的NCR有关，为验证这种观点，我们利用特殊极化了的基 频光的ee-e型的非线性过程做了一个对比实验，在正常离 散条件下，能满足相位匹配条件kp < k2的入射光产生二次 谐波偏振光。如图1（b）