燃料元件的辐照特性

全国核技术及应用研究学术研讨会院青年科协专题分会场
燃料元件的辐照特性
刘晓1,2 , 卢铁城2 ,钱达志1
（1.中国工程物理研究院核物理与化学研究所，四川绵阳 621900）
2.四川大学物理科学与技术学院，四川成都610064）
摘要：燃料元件的辐照特性与反应堆的安全性和经济性有着密切的关系。

文章介绍了燃料元件在辐照过程中的微观结构变化，分析了辐照过程中燃料元件的宏观特性变化的机理和影响因素，以及宏观性能的变化对反应堆安全的影响，并对研究燃料元件辐照特性的方法作了比较，指出利用计算机模拟的方法来研究燃料元件辐照过程的宏观特性变化是可能的。

关键词：燃料元件、辐照肿胀、辐照蠕变、辐照硬化、辐照脆化、计算机模拟
The Irradiation Properties of Fuel Elements
LIU Xiao1,2, Lu Tie-cheng2 ,QIAN Da-zhi1
1 China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900,China;
2 College of Physical Science and Technology, Sichuan University, Chengdu 610065, China
Abstract: The irradiation properties of fuel elements have a close connection with a safe and economic reactor. In this paper we introduce the microstructural evolution of fuel elements and analyse the mechanisms and factors of fuel elements in a radiation environment. We compare the investigated methods for fuel elements and point out it is possible to predict the macroscopical properties by computer modeling in an intense radiation field.
Key words: fuel elements , irradiation swelling, irradiation creeping, irradiation hardening , irradiation embrittlement, computer simulation.
引言
能源是人类生存和发展的重要资源，也是人类生产和生活的物质基础。

随着传统的不再生资源的消耗，核能的地位显得越来越重要，而燃料元件在辐照过程中宏观性能的变化直接影响着核电的安全性和经济性。

在美国首先建造第一个反应堆时，金属铀、石墨各向异性的辐照生长，直接威胁到反应堆的安全和生产堆的成败。

Fermi在1946年指出“核技术的成败取决于材料在反应堆中强辐照场下的行为”。

在其后几十年中，核动力堆、核电站、快堆和聚变堆的发展，都证实了Fermi的断言。

在核电站发展过程中，元件破损造成放射性泄漏，导致几次发展核电站的起伏。

早期由于Zr合金包壳结构、氢化和针形腐蚀造成大量放射性泄漏，阻碍了核电站的发展，当改进Zr合金成分和组织时，氢化和针形腐蚀获得解决，核电站得到了长足发展；可是1970年左右，
为了减少UO
2芯块肿胀和裂变气体释放，增加了芯块的空隙率，结果造成了UO
2
燃料
芯块辐照密实，导致元件坍塌、弯曲和破损，不得不暂停中止已建成的核电站的启用，直至问题的解决[1]。

现在的核电反应堆主要燃料是天然235U，由于天然铀资源有限，只能满足核电几十年的需要[2]。

目前的热中子反应堆只利用了铀资源的1%左右[3]，造成铀资源利用低的一个重要原因是燃料元件的燃耗不能太深。

因为铀在辐照过程中会发生肿胀，造成尺寸的不稳定性和导热性能的下降。

随着燃耗的增加，铀的力学性能和物理性能将发生变化，铀将变得更硬、更脆，热导率减小，燃料包壳的腐蚀作用也在加剧。

对燃料元件辐照特性的认识和研究，一方面有助于了解在役燃料元件的运行状态和使用寿命，
及时地发现并解决问题；另一方面根据辐照特性，可以采取适当的措施增强燃料元件的性能，进一步提高核电的经济效益。

1 辐照条件下微观结构的演化
燃料元件在辐照过程中，辐射与物质相互作用的方式可以分为原子过程和电子过程两大类。

原子过程主要产生位移效应，位移效应的主要产物是间隙-空位对。

而电子过程主要产生电离效应，其主要产物是电子-离子对[4] 。

核燃料的包壳通常是由金属或合金材料构成，当金属受到粒子辐照时，许多原子被撞离开点阵位置，形成空位和间隙原子。

由于间隙原子的迁移仅需跃过小的势垒，易于迁移；而空位的迁移是点阵原子从其原来位置跃迁到空位位置，要求较高的能量。

在低温，空位是不运动的，只能被间隙原子复合。

只在温度大于0.3T m （T m 是材料的熔点）时，空位才迁移，并可以聚集成空位团；相应地间隙原子亦可以聚集成二维的小园片，演化为间隙位错圈[5]。

燃料在辐照过程中，将产生能量很高的裂变碎片，造成严重的辐照损伤，并伴有大量的原子重新分布，尤其是裂变产物中的氙和氪，产额高，又不溶于固体，在辐照缺陷的协同作用下形成气泡，造成肿胀。

另外，固体裂变产物具有很强侵蚀作用，将使元件发生应力腐蚀而开裂。

2 燃料元件辐照损伤机理和宏观性能变化
（1）辐照肿胀[4]
辐照会引起体膨胀，称辐照肿胀。

燃料包壳材料和燃料的辐照肿胀机理是有所不同的。

对于燃料包壳材料，辐照肿胀的物理机制是辐照诱导空位浓度升高以致相互聚集成空洞。

伴随空洞的出现，宏观上就出现体积膨胀，密度降低。

辐照肿胀量与辐照注量有关，辐照注量增加，空洞的直径和空洞数密度都会增加。

对辐照肿胀量影响最大的是材料的本身结构，如体心立方晶体的辐照肿胀量一般要比面心立方晶体的小一个数量级以上[6]。

燃料芯体中所使用的重要金属铀，其单晶体会显示出特殊的辐照生长现象。

在辐照过程中，铀的晶体线度发生异常变化，如在[010]向产生显著的膨胀，在[100]方向上有相应的收缩[7]。

引起燃料辐照肿胀的根本原因是裂变产物的积累。

发生肿胀一方面是由于裂变产物的总体积超过了裂变前裂变原子所占的体积（一般在2-3%）,另一方面是由于在金属中形成了大量的裂变气泡（或气孔），气体肿胀可能达百分之几十，甚至几百[1]。

裂变气体原子不溶于燃料相，通过热运动而迁移，碰撞，被点缺陷、位错、晶界和空洞等捕获形成气泡核，泡核不断吸收游离气体原子而长大。

影响燃料肿胀大小的因素有铀的组织，杂质含量，燃耗速率和深度，应力状态，热振，辐照过程中组织变化（相变、结晶等）[8]。

燃料的辐照肿胀会引起燃料元件的尺寸不稳定。

尺寸的变化可能堵塞水流，引起燃料元件的过热和损伤，还可能破坏燃料元件的包壳，将沾污冷却剂。

辐照肿胀会导致燃料元件的传热性能下降，使堆芯的热量无法有效地导出，造成堆芯的熔化。

（2）辐照生长
辐照生长是指不受力的材料在辐照下发生恒体积尺寸变化[9]，即在没有作用力下材料发生变形，而体积没有变化。

燃料包壳材料锆，其晶体的辐照生长是沿a 方向膨胀以及c 轴收缩而构成。

在多晶材料中的情况更为复杂，由于晶界能够对点缺陷起到择优尾闾的作用，因此晶粒形状和取向起很大作用。

对于Zr 合金包壳，棱柱面在垂直于轴向上优先被排列，这意味着辐照生长引起长度增加以及包壳直径和厚度减小。

除了燃料棒生长受到限制而弯曲，这会导致失效的可能性之外，生长畸变也使燃耗受到限制，这对设计和安全带来了影响。

（3）辐照蠕变
金属在恒定载荷下或恒定应力下，发生缓慢而持续的形变，这种形变随着时间的延长而逐渐增加的现象，称为蠕变。

辐照蠕变分为两类：一类是辐照增强蠕变，另一类是辐照诱发蠕变。

前一类在无辐照时也能产生蠕变，只是辐照加快了蠕变的速率，后一类蠕变在无辐照时不会发生，必须依靠辐照去诱发。

这两类引起的辐照蠕变机制也不相同。

辐照增强蠕变，主要依靠热平衡浓度来完成位错的攀移运动而产生金属材料的变形。

当材料进行辐照，辐照产生的点缺陷将促使这种攀移运动。

辐照诱发蠕变的机制[10]是位错会吸收辐照产生的点缺陷而出现攀移运动。

在无应力状态下，位错吸收点缺陷的几率都是一样的，此时材料的变形是各向同性的。

如果在某方向上加应力后，那些标志位错特征的柏式矢量与应力平行时，这些位错就更容易吸收间隙子，和具有其他方向柏式矢量的位错吸收间隙子的数量就不一样，材料的变形就出现各向异性，而出现辐照蠕变变量。

金属在辐照的条件下，会发生蠕变断裂。

影响辐照蠕变的因素很多，现象也很复杂，如与辐照温度、辐照注量、注量率、应力大小，材料本身的历史都有关。

（4）辐照硬化和辐照脆化
燃料元件包壳的材料大多采用金属材料，一般金属材料都表现出范性良好，易于加工。

当包壳材料进行辐照时，在材料中引入了大量的缺陷或尺寸很小的缺陷团，阻碍了位错的运动，起到了硬化作用，称为辐照硬化。

金属的辐照硬化归因于辐照而产生了种种缺陷。

金属受中子辐照产生的缺陷包括：点缺陷（空位和间隙原子），杂质缺陷（以原子态弥散的核反应产物），小的空位团（贫原子区），位错环（层错的或非层错的，空位或间隙型），层错四面体，位错线（和原有位错网已经联在一起的非层错环），洞（空洞及氦泡）等。

辐照可以以两种不同的方式使金属硬化。

一是辐照能启动一个位错使其在滑移面上行动所需要的应力增加，造成位错启动阻力；另一个是一旦运动起来，位错还可能被接近或处在滑移面上原来就有的或者辐照产生的障碍物所阻滞。

辐照硬化的程度与辐照剂量有关，一般情况下辐照剂量越大，辐照硬化程度越高。

辐照硬化使材料的强度升高、塑韧性下降，对反应堆部件的安全使用带来了威胁。

由不锈钢中组元核蜕变而生产的氦可以引起脆化，这种脆化是高温退火所不能消除的。

像燃料中生成的裂变气体一样，氦在热力学上是不溶于金属的，如果温度高到氦原子可以迁移的温度，它们就要析出来形成气泡。

如果基体中形成了气泡，它们能像空洞一样对辐照硬化作出贡献。

为了解释氦脆现象，人们曾提出过种种不同机理。

Woodford、Smith和Moteff[11]提出，氦泡停留在基体之内，它们阻止位错线运动。

由于基体的强度增加了，这就阻止了在晶界三线交点处应力集中的松弛，从而促进了楔形裂纹扩张引起的破断。

Kramer等人[12]观察到氦泡主要在晶界碳化物颗粒处成核，这样在普通成核的应力条件下就可以形成裂纹。

Reiff[13]曾经指出，三线交点的裂纹里有了氦，就可以使这些裂纹的失稳长大能够在低于没有气体的裂纹所需要的应力下发生。

但是，这一领域里的大多数工作者都认为，脆化是由于晶界上的氦泡因应力诱发而长，氦泡联接起来造成晶间断裂。

辐照脆化与辐照剂量有关，还与材料中杂质的含量也有着密切的关系。

辐照脆化容易引起材料的脆性断裂，严重影响反应堆运行安全。

3 燃料元件辐照特性的研究方法
为验证燃料元件的有关设计、制造工艺和元件在堆内的运行参数的合理性，人们通常采用辐照考验的办法来进行验证，即燃料辐照后，用光学显微镜、透射电子显微镜等观察燃料的微观组织结构的变化。

同时对辐照后的燃料样品在热室中进行拉伸、
爆破、蠕变等试验，比较辐照后燃料的肿胀和包壳力学性能变化。

随着计算机技术的发展和计算能力的提高，人们开始利用计算机模拟技术来研究燃料辐照过程的宏观性能变化。

这些模拟的方法主要有分子动力学方法、蒙特卡罗方法以及有限元分析方法。

分子动力学方法和蒙特卡罗方法可以追踪入射粒子的运动轨迹，缺陷的演化过程，材料结构的变化等，通过这些信息，结合有限元分析方法可以得到材料的一些宏观性能变化特性。

4 结论
燃料元件的辐照特性直接关系着反应堆的安全性和经济性，一直为反应堆工程界和材料学界所重视。

在反应堆内进行样品的辐照一般要进行较长的时间，费用比较高，辐照后样品性能的检测与堆内实际情况还有所不同，如温度会有所差别，这将会影响对样品的实际评价。

随着对燃料元件辐照特性变化机理的深入理解和计算机性能的提高，通过计算机模拟技术，可以得到燃料元件的辐照特性，对燃料元件的安全性和经济性作出合理的评估，并指导新燃料元件的设计和加工。

参考文献：
[1]郁金南，材料辐照效应，化学工业出版社，2007.6
[2]能源的需求与核能的未来，刘成安，核科学与工程，2007年6月，第27卷第2期
[3]史永谦，曹健，解析中国的核能战略,能源工程，2007年5期P1-9
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[5]郁金南，辐照下微观结构的演化，核科学与工程 Vol.9 No.3 1989年P237-250
[6] M.R.HaynsandT.M.Williams,J.Nucl.Mater.,Vol.74P151(1978)
[7] C.H.Woo and R.J.McElroy,J.Nucl.Mater.,Vol.159P12(1988)
[8]邢忠虎，应诗浩.U
3Si
2
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[11] D.A.Woodford,d.p.Smith,and J.Moteff,J.Nucl.Mater,29:103(1969)
[12] D.Kramer,H.R.Brager,C.G.Rhodes,and A.G.Pard,J.Nucl.Mater.25:121(1968)
[13] K.H.Reiff,J.Nucl.Mater,33:129(1969)
作者基本情况简介：
刘晓，男，1976年生，四川大学2008级在读定向博士生，2001年毕业于四川大学核物理专业，2004年获四川大学硕士学位。

现在从事反应堆物理调试和相关研究工作。

燃料元件的辐照特性
作者：刘晓， 卢铁城， 钱达志
作者单位：刘晓(中国工程物理研究院 核物理与化学研究所,四川 绵阳 621900 四川大学物理科学与技术学院,四川 成都 610064)， 卢铁城(四川大学物理科学与技术学院,四川 成都 610064)， 钱达志(中国工程物理研究院 核
物理与化学研究所,四川 绵阳 621900)
本文链接：/Conference_7203497.aspx。