燃料元件的辐照特性

全国核技术及应用研究学术研讨会院青年科协专题分会场

燃料元件的辐照特性

刘晓1,2 , 卢铁城2 ,钱达志1

（1.中国工程物理研究院核物理与化学研究所，四川绵阳 621900）

2.四川大学物理科学与技术学院，四川成都610064）

摘要：燃料元件的辐照特性与反应堆的安全性和经济性有着密切的关系。文章介绍了燃料元件在辐照过程中的微观结构变化，分析了辐照过程中燃料元件的宏观特性变化的机理和影响因素，以及宏观性能的变化对反应堆安全的影响，并对研究燃料元件辐照特性的方法作了比较，指出利用计算机模拟的方法来研究燃料元件辐照过程的宏观特性变化是可能的。

关键词：燃料元件、辐照肿胀、辐照蠕变、辐照硬化、辐照脆化、计算机模拟

The Irradiation Properties of Fuel Elements

LIU Xiao1,2, Lu Tie-cheng2 ,QIAN Da-zhi1

1 China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900,China;

2 College of Physical Science and Technology, Sichuan University, Chengdu 610065, China

Abstract: The irradiation properties of fuel elements have a close connection with a safe and economic reactor. In this paper we introduce the microstructural evolution of fuel elements and analyse the mechanisms and factors of fuel elements in a radiation environment. We compare the investigated methods for fuel elements and point out it is possible to predict the macroscopical properties by computer modeling in an intense radiation field.

Key words: fuel elements , irradiation swelling, irradiation creeping, irradiation hardening , irradiation embrittlement, computer simulation.

引言

能源是人类生存和发展的重要资源，也是人类生产和生活的物质基础。随着传统的不再生资源的消耗，核能的地位显得越来越重要，而燃料元件在辐照过程中宏观性能的变化直接影响着核电的安全性和经济性。在美国首先建造第一个反应堆时，金属铀、石墨各向异性的辐照生长，直接威胁到反应堆的安全和生产堆的成败。Fermi在1946年指出“核技术的成败取决于材料在反应堆中强辐照场下的行为”。在其后几十年中，核动力堆、核电站、快堆和聚变堆的发展，都证实了Fermi的断言。在核电站发展过程中，元件破损造成放射性泄漏，导致几次发展核电站的起伏。早期由于Zr合金包壳结构、氢化和针形腐蚀造成大量放射性泄漏，阻碍了核电站的发展，当改进Zr合金成分和组织时，氢化和针形腐蚀获得解决，核电站得到了长足发展；可是1970年左右，

为了减少UO

2芯块肿胀和裂变气体释放，增加了芯块的空隙率，结果造成了UO

2

燃料

芯块辐照密实，导致元件坍塌、弯曲和破损，不得不暂停中止已建成的核电站的启用，直至问题的解决[1]。

现在的核电反应堆主要燃料是天然235U，由于天然铀资源有限，只能满足核电几十年的需要[2]。目前的热中子反应堆只利用了铀资源的1%左右[3]，造成铀资源利用低的一个重要原因是燃料元件的燃耗不能太深。因为铀在辐照过程中会发生肿胀，造成尺寸的不稳定性和导热性能的下降。随着燃耗的增加，铀的力学性能和物理性能将发生变化，铀将变得更硬、更脆，热导率减小，燃料包壳的腐蚀作用也在加剧。对燃料元件辐照特性的认识和研究，一方面有助于了解在役燃料元件的运行状态和使用寿命，

及时地发现并解决问题；另一方面根据辐照特性，可以采取适当的措施增强燃料元件的性能，进一步提高核电的经济效益。

1 辐照条件下微观结构的演化

燃料元件在辐照过程中，辐射与物质相互作用的方式可以分为原子过程和电子过程两大类。原子过程主要产生位移效应，位移效应的主要产物是间隙-空位对。而电子过程主要产生电离效应，其主要产物是电子-离子对[4] 。核燃料的包壳通常是由金属或合金材料构成，当金属受到粒子辐照时，许多原子被撞离开点阵位置，形成空位和间隙原子。由于间隙原子的迁移仅需跃过小的势垒，易于迁移；而空位的迁移是点阵原子从其原来位置跃迁到空位位置，要求较高的能量。在低温，空位是不运动的，只能被间隙原子复合。只在温度大于0.3T m （T m 是材料的熔点）时，空位才迁移，并可以聚集成空位团；相应地间隙原子亦可以聚集成二维的小园片，演化为间隙位错圈[5]。

燃料在辐照过程中，将产生能量很高的裂变碎片，造成严重的辐照损伤，并伴有大量的原子重新分布，尤其是裂变产物中的氙和氪，产额高，又不溶于固体，在辐照缺陷的协同作用下形成气泡，造成肿胀。另外，固体裂变产物具有很强侵蚀作用，将使元件发生应力腐蚀而开裂。

2 燃料元件辐照损伤机理和宏观性能变化

（1）辐照肿胀[4]

辐照会引起体膨胀，称辐照肿胀。燃料包壳材料和燃料的辐照肿胀机理是有所不同的。对于燃料包壳材料，辐照肿胀的物理机制是辐照诱导空位浓度升高以致相互聚集成空洞。伴随空洞的出现，宏观上就出现体积膨胀，密度降低。辐照肿胀量与辐照注量有关，辐照注量增加，空洞的直径和空洞数密度都会增加。对辐照肿胀量影响最大的是材料的本身结构，如体心立方晶体的辐照肿胀量一般要比面心立方晶体的小一个数量级以上[6]。

燃料芯体中所使用的重要金属铀，其单晶体会显示出特殊的辐照生长现象。在辐照过程中，铀的晶体线度发生异常变化，如在[010]向产生显著的膨胀，在[100]方向上有相应的收缩[7]。引起燃料辐照肿胀的根本原因是裂变产物的积累。发生肿胀一方面是由于裂变产物的总体积超过了裂变前裂变原子所占的体积（一般在2-3%）,另一方面是由于在金属中形成了大量的裂变气泡（或气孔），气体肿胀可能达百分之几十，甚至几百[1]。裂变气体原子不溶于燃料相，通过热运动而迁移，碰撞，被点缺陷、位错、晶界和空洞等捕获形成气泡核，泡核不断吸收游离气体原子而长大。影响燃料肿胀大小的因素有铀的组织，杂质含量，燃耗速率和深度，应力状态，热振，辐照过程中组织变化（相变、结晶等）[8]。

燃料的辐照肿胀会引起燃料元件的尺寸不稳定。尺寸的变化可能堵塞水流，引起燃料元件的过热和损伤，还可能破坏燃料元件的包壳，将沾污冷却剂。辐照肿胀会导致燃料元件的传热性能下降，使堆芯的热量无法有效地导出，造成堆芯的熔化。

（2）辐照生长

辐照生长是指不受力的材料在辐照下发生恒体积尺寸变化[9]，即在没有作用力下材料发生变形，而体积没有变化。燃料包壳材料锆，其晶体的辐照生长是沿a 方向膨胀以及c 轴收缩而构成。在多晶材料中的情况更为复杂，由于晶界能够对点缺陷起到择优尾闾的作用，因此晶粒形状和取向起很大作用。对于Zr 合金包壳，棱柱面在垂直于轴向上优先被排列，这意味着辐照生长引起长度增加以及包壳直径和厚度减小。除了燃料棒生长受到限制而弯曲，这会导致失效的可能性之外，生长畸变也使燃耗受到限制，这对设计和安全带来了影响。

（3）辐照蠕变