二甲醚合成的研究进展
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B B% 化剂 ? 浓硫酸脱水法因严重腐蚀设备 # 操 作 条 件 差 而 基 本 被 淘 汰$ 磷 酸 铝 催 化 剂 反 应 法 由 于 温 度 高# 甲醇 ?
转化率及二甲醚的选择性较低 # 而且对设备的性能和材料 要求 过高 # 也逐渐 被淘 汰 ? 而固体酸催化反应法的 该法通 温度和压力条件要求较低 # 设备投资较少 # 生产容易控制 # 便 于连续 生产 # 是生 产 二 甲 醚 的 主 要 方 法 ? 常在常压和 B 所用催化剂多为含 2 & D #i 的反应条件下进行 # H G , : 2 E : 0@D 等 ? "E ! " 的a 甲醇脱水法生产二甲醚具有生产工艺成熟 " 装置适应性广 " 后处理简单的特点 # 具有广阔的市场 ? 但该法 生产的二甲醚是由甲醇脱水而来的 # 其成本与价格显然高于甲醇 ? 因此由合成气直接合成二甲醚是二甲醚生 产技术的重要发展动向 ? "? "! 合成气一步法生产二甲醚 早在 " 丹麦的 J 日本三 菱重 工以及 美国的 空气 产品和 化学品 公 # 世纪 F # 年代石油危机时 # ’ 7 /公司 " L 3 司等欧美发达国家的许多公司就相继开发了由合成气一步法制二甲醚的催化剂专利 ? 近年来 # 随着石化能源 储量的减少 # 二甲醚作为柴油 " 液化石油气替代品的呼声越来越高 # 二甲醚的需求量大幅度增加 # 促使二甲醚 的合成成为二甲醚工业领域中的研究热点 ? 合成气一步法合成二甲醚按其工艺特点可分为气相法 和液相 法两大 类 ? 气相法是指合成反应在固体催 化剂表面进行 # 在气相法工艺中 # 若使用贫氢合成气为原料气 # 催化剂表面会很快积碳 # 因此须使用富氢合成 气为原料气 ? 气相法的优点是具有较高的 V 但 由 于 二 甲 醚 合 成 反 应 是 强 放 热 反 应# 反应所产生的 E 转化率 # 液相法是指 热量无法及时移走 # 致使催化剂床层易产生热点 # 进而导致催化剂铜晶粒长大 # 催化剂性能下降 ? 将双功能催化剂悬浮在惰性溶剂中 # 在一定条件下通入 合成气 进行反应 ? 由于 惰 性 介 质 的 存 在 # 使反应器具 有良好的传热性能 # 反应可在恒温下进行 ? 反应过程中气 @ 液 @ 固三相 的接触 # 有利于反应速度和时空产率 的提高 ? 另外 # 由于液相热容大 # 易实现恒温操作 # 催化剂积 碳现象 大为缓 解 # 而且氢在溶剂中的溶解度大于 因而可利用贫氢合成气作为原料气 ? V E 的溶解度 # 国外合成气一步 法 制 二 甲 醚 的 技 术 主 要 有 丹 麦 J 日本三菱重工业公司和 ’ 7 /公 司 的 J . WG : 法" L 3 国内 # 山西 V E : 0E 石油公司联合开发的 G : 0J W 法以及美国空气产品和化学品公司开发的浆态三相床法 ? 煤化所 " 清华大学 " 大连化物所 " 华东理工大学和兰州化物所等均对合成气一步法合成二甲醚进行了研究 ? "? !! 合成气直接合成二甲醚的催化剂 目前人们常用的二甲醚合成催化剂 是 由 甲 醇 合 成 V 脱水组 (基 催 化 剂 和 甲 醇 脱 水 催 化 剂 组 合 而 成 的? 分包括 2@G 丝光沸石 " & & 组合的方法包括机械混 , S a : 0@D" : 2 E G , J 2 E a ) E "E !" " "E !" " " 及 X 型 分子筛 等 ?
) B F 谢光全 ( 等对天然气经甲醇 脱 水 制 二 甲 醚 和 合 成 气 一 步 法 生 产 二 甲 醚 进 行 了 经 济 效 益 分 析 ? 结果显
半个多世纪以来 $ 石油化工已发展成为现代文明社会的重要支柱产业 $ 大部分化工原料都来自石油炼制 厂生产的低碳烯烃 ? 随着世界经济的发展 % 人口的增加和人民生活水平的提高 $ 对能源的需求不断增大 $ 而石 油储量却日趋减少 ? 由于煤和天然气资源十分丰富 $ 并且可以直接转化为合成气 $ 因此 $ 由合成气直接制取化 学品引起人们的高度重视 ? 由合成气直接合成乙 烯 % 丙 烯 等 低 碳 烯 烃$ 产物分布很难突破 : ; I ( , Z H O , ’ ) 9规律 的限制 $ 目的产物的产率在热力学上并不十分有利 ? 相反 $ 由合成气一步转化为二甲醚在热力学上十分有利 $ 且二甲醚是重要的能源化工产品 % 精细化工产品和甲基化剂 $ 因此成为人们研究的热点 ?
$!B #( 油气作民用洁净燃料 ’ 总之 $ 若经济上具备竞争力 $ 二甲醚在 " 在减 轻 ? B 世纪将有非常广阔的应用前景 $
收稿日期 ! " # # !@# C@# D 基金项目 !国家重点基础研究发展规划资助项目 " # W B C C C # " " $ # B 作者简介 !贾美林 " $ 女$ 内蒙古呼和浩特市人 $ 内蒙古师范大学副教授 $ 博士 ? B C F "@ #
第! !卷 第"期 " # # $年 %月
内蒙古师范大学学报 自然科学 ! 汉文 " 版 " & ’ ( ) * + , ’ . * * / )0 ’ * ’ , 2 +3 ’ ) 4 + ,5 * 2 6 / ) 7 2 8 3 + 8 ( ) + ,: ; 2 / * ; /< = 2 8 2 ’ * 1 9!
万方数据
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贾美林 等 !二甲醚合成的研究进展
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污染 " 改善地球的生态环境以及生产石化产品方面将发挥重要的作用 ?
"! 二甲醚的生产
"? B! 甲醇脱水法 目前 生产二甲醚的传统方法有甲醇脱水法 # 从生产甲醇的副产品中回收的方法和甲酸甲酯催化分解法 ? 大规模工业生产主要用甲醇脱水法 # 脱水催化剂或脱水 剂的 种类较 多 # 常 用的 有 浓 硫 酸 " 磷酸铝和固体酸催
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B! 二甲醚的性质和用途
二甲醚 $ 又称木醚 % 甲醚 % 氧二甲 $ 简称 U0<$ 在常温常压 下为无 色有 醚 味 的 可 燃 气 体 $ 具有一般醚类的
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表 B! 二甲醚的物理性质
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内蒙古师范大学学报 自然科学 ! 汉文 " 版
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B "# B !% B $% B D% B %% 合法 $ # 共沉淀浸渍法 $ # 共沉淀沉积法 $ # 胶体 沉 积 法 $ # 研 究 认 为# 合适的制备方法在制备过程中可
以使两种组分间的接触更为密切 # 加强了协同作用 # 因而催化剂的性能较好 ?
!! 合成气一步法合成二甲醚的热力学分析
合成气一步法合成二甲醚主要包括以下反应 ! El" S" U !!!!V U UVS!ES @B @B ’ ( )4 )4 S % # #\ f@B # #? $ %P & ’ , W’ % # #\(f l$ D? ! %P & ’ , !!!!4 !!!4 VS!ES U VS! l S"E !!!!" U UVS!E @B @B )4 )4 % # #\(f @" #? D CP & ’ , W f@B #? F BP & ’ , !!!!4S’ !!!4 E lS"E U E !!!!V U UV "l S " @B @B )4 )4 % # #\( f @! A? FP & ’ , W’ % # #\( f @B %? DP & ’ , !!!!4S’ !!!4 反应万方数据 ’ ( 和’ ( 的总反应式为 ! B " ’ ( B ’ ( " ’ ( !
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二甲醚合成的研究进展
贾美林B!李文钊"!徐恒泳"!侯守福"!葛庆杰"!照日格图B
! 内蒙古师范大学 化学与环境科学学院 # 内蒙古 呼和浩特 # B? B # # " "$ 中国科学院大连化学物理研究所 # 辽宁 大连 B " "? B % # " ! 摘 ! 要 !论述了二甲醚的性质 % 用途及 其 生 产 方 法 $ 介绍了合成气一步法生产二甲醚反应体系的热力学性 质% 反应工艺 % 催化剂及其研究进展 ? 关键词 !合成气 &二甲醚 中图分类来自百度文库 ! " # E% " !? $ "!! 文献标识码 !G!! 文章编号 ! B # # B H H A F ! D " # # $ # " H H # B F A H H # !
国际上气溶胶工业得到迅速发展 $ 尤其是气雾剂产品开发迅速 $ 但气溶胶喷射剂主要采 " # 世纪% # 年代以后 $ 用氯氟烃 $ 氯氟烃对大气臭氧层破坏严重 ? 随着环保意识的日益增长 $ 人们认识到 $ 必须全面停止生产和使用 氯氟烃 ? 研究表明 $ 二甲醚作为氟氯烃的替代物 $ 具有无腐蚀 % 无毒 % 水溶性和醇溶性好等特点 $ 在气雾剂中显 示了良好的性能 $ 被认为是新一代理想的气雾剂推进剂 ? 此外 $ 二甲醚易液化的特性也引起研究者的重视 $ 许 多国家利用二甲醚具有低污染 % 制冷效果好等特点 $ 开展 了以 二甲醚代替 氟氯 烃 做 制 冷 剂 的 研 究 ? 二甲醚作 为发泡剂 $ 能使泡沫塑料等产品的孔洞大小均 匀 $ 柔 韧 性% 耐 压 性 增 强? 二甲醚的热值约为% ) 4@! $ $ % A %P & 低压下二甲醚为液体 $ 其性质与液化气相似 $ 而且二甲醚自身含氧 $ 不析碳 % 无残液 $ 对环境污染小 $ 是一种理 想的清洁燃料 ? 二甲醚代替柴油作为发动机燃料 $ 可以减少 V 并可降低噪音 ? 此 E% VSM% 3E M 及黑烟的排放 $ 外$ 用二甲醚作为汽油添加剂比其他醚类化合物具有更高的 E * 由于 二甲醚 的含氧 量高 $ 可 以使 汽油 VS 值 $ 燃烧更完全 $ 在某种程度上可以提高汽油的汽化效率 $ 降低 汽油 的凝固点 ? 美国已 将 二 甲 醚 添 加 到 航 空 煤 油 中$ 提高了发动机的工作效率 ? 使用二甲醚燃料时 $ 尾气无须用催化转化器处理就可满足美国加州 B C C A 年的 汽车超低排放的要求 $ 因而是一种低污染的车用燃料 ? 另外 $ 二甲醚的物性与液化石油气相似 $ 可代替液化石
转化率及二甲醚的选择性较低 # 而且对设备的性能和材料 要求 过高 # 也逐渐 被淘 汰 ? 而固体酸催化反应法的 该法通 温度和压力条件要求较低 # 设备投资较少 # 生产容易控制 # 便 于连续 生产 # 是生 产 二 甲 醚 的 主 要 方 法 ? 常在常压和 B 所用催化剂多为含 2 & D #i 的反应条件下进行 # H G , : 2 E : 0@D 等 ? "E ! " 的a 甲醇脱水法生产二甲醚具有生产工艺成熟 " 装置适应性广 " 后处理简单的特点 # 具有广阔的市场 ? 但该法 生产的二甲醚是由甲醇脱水而来的 # 其成本与价格显然高于甲醇 ? 因此由合成气直接合成二甲醚是二甲醚生 产技术的重要发展动向 ? "? "! 合成气一步法生产二甲醚 早在 " 丹麦的 J 日本三 菱重 工以及 美国的 空气 产品和 化学品 公 # 世纪 F # 年代石油危机时 # ’ 7 /公司 " L 3 司等欧美发达国家的许多公司就相继开发了由合成气一步法制二甲醚的催化剂专利 ? 近年来 # 随着石化能源 储量的减少 # 二甲醚作为柴油 " 液化石油气替代品的呼声越来越高 # 二甲醚的需求量大幅度增加 # 促使二甲醚 的合成成为二甲醚工业领域中的研究热点 ? 合成气一步法合成二甲醚按其工艺特点可分为气相法 和液相 法两大 类 ? 气相法是指合成反应在固体催 化剂表面进行 # 在气相法工艺中 # 若使用贫氢合成气为原料气 # 催化剂表面会很快积碳 # 因此须使用富氢合成 气为原料气 ? 气相法的优点是具有较高的 V 但 由 于 二 甲 醚 合 成 反 应 是 强 放 热 反 应# 反应所产生的 E 转化率 # 液相法是指 热量无法及时移走 # 致使催化剂床层易产生热点 # 进而导致催化剂铜晶粒长大 # 催化剂性能下降 ? 将双功能催化剂悬浮在惰性溶剂中 # 在一定条件下通入 合成气 进行反应 ? 由于 惰 性 介 质 的 存 在 # 使反应器具 有良好的传热性能 # 反应可在恒温下进行 ? 反应过程中气 @ 液 @ 固三相 的接触 # 有利于反应速度和时空产率 的提高 ? 另外 # 由于液相热容大 # 易实现恒温操作 # 催化剂积 碳现象 大为缓 解 # 而且氢在溶剂中的溶解度大于 因而可利用贫氢合成气作为原料气 ? V E 的溶解度 # 国外合成气一步 法 制 二 甲 醚 的 技 术 主 要 有 丹 麦 J 日本三菱重工业公司和 ’ 7 /公 司 的 J . WG : 法" L 3 国内 # 山西 V E : 0E 石油公司联合开发的 G : 0J W 法以及美国空气产品和化学品公司开发的浆态三相床法 ? 煤化所 " 清华大学 " 大连化物所 " 华东理工大学和兰州化物所等均对合成气一步法合成二甲醚进行了研究 ? "? !! 合成气直接合成二甲醚的催化剂 目前人们常用的二甲醚合成催化剂 是 由 甲 醇 合 成 V 脱水组 (基 催 化 剂 和 甲 醇 脱 水 催 化 剂 组 合 而 成 的? 分包括 2@G 丝光沸石 " & & 组合的方法包括机械混 , S a : 0@D" : 2 E G , J 2 E a ) E "E !" " "E !" " " 及 X 型 分子筛 等 ?
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二甲醚 $ 又称木醚 % 甲醚 % 氧二甲 $ 简称 U0<$ 在常温常压 下为无 色有 醚 味 的 可 燃 气 体 $ 具有一般醚类的
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液体密度 " )K@B# P 1 #? % % 凝固点 " i# @B $ B? D 沸点 " i# @" $? D 着火点 " i# @" F 自燃点 " i# ! D # 燃烧热值 @B# " )4 P & ’ ,
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二甲醚合成的研究进展
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! 内蒙古师范大学 化学与环境科学学院 # 内蒙古 呼和浩特 # B? B # # " "$ 中国科学院大连化学物理研究所 # 辽宁 大连 B " "? B % # " ! 摘 ! 要 !论述了二甲醚的性质 % 用途及 其 生 产 方 法 $ 介绍了合成气一步法生产二甲醚反应体系的热力学性 质% 反应工艺 % 催化剂及其研究进展 ? 关键词 !合成气 &二甲醚 中图分类来自百度文库 ! " # E% " !? $ "!! 文献标识码 !G!! 文章编号 ! B # # B H H A F ! D " # # $ # " H H # B F A H H # !
国际上气溶胶工业得到迅速发展 $ 尤其是气雾剂产品开发迅速 $ 但气溶胶喷射剂主要采 " # 世纪% # 年代以后 $ 用氯氟烃 $ 氯氟烃对大气臭氧层破坏严重 ? 随着环保意识的日益增长 $ 人们认识到 $ 必须全面停止生产和使用 氯氟烃 ? 研究表明 $ 二甲醚作为氟氯烃的替代物 $ 具有无腐蚀 % 无毒 % 水溶性和醇溶性好等特点 $ 在气雾剂中显 示了良好的性能 $ 被认为是新一代理想的气雾剂推进剂 ? 此外 $ 二甲醚易液化的特性也引起研究者的重视 $ 许 多国家利用二甲醚具有低污染 % 制冷效果好等特点 $ 开展 了以 二甲醚代替 氟氯 烃 做 制 冷 剂 的 研 究 ? 二甲醚作 为发泡剂 $ 能使泡沫塑料等产品的孔洞大小均 匀 $ 柔 韧 性% 耐 压 性 增 强? 二甲醚的热值约为% ) 4@! $ $ % A %P & 低压下二甲醚为液体 $ 其性质与液化气相似 $ 而且二甲醚自身含氧 $ 不析碳 % 无残液 $ 对环境污染小 $ 是一种理 想的清洁燃料 ? 二甲醚代替柴油作为发动机燃料 $ 可以减少 V 并可降低噪音 ? 此 E% VSM% 3E M 及黑烟的排放 $ 外$ 用二甲醚作为汽油添加剂比其他醚类化合物具有更高的 E * 由于 二甲醚 的含氧 量高 $ 可 以使 汽油 VS 值 $ 燃烧更完全 $ 在某种程度上可以提高汽油的汽化效率 $ 降低 汽油 的凝固点 ? 美国已 将 二 甲 醚 添 加 到 航 空 煤 油 中$ 提高了发动机的工作效率 ? 使用二甲醚燃料时 $ 尾气无须用催化转化器处理就可满足美国加州 B C C A 年的 汽车超低排放的要求 $ 因而是一种低污染的车用燃料 ? 另外 $ 二甲醚的物性与液化石油气相似 $ 可代替液化石