核素裂变截面分析

核素裂变截面分析
6.1 核反应截面测量原理
6.1.1 裂变截面的计算公式推导
假定样品质量为M ，母核X 的原子量为A ，丰度为η，测量时间为T 3，反应道X(n,b)Y 的截面值为σ，样品辐照时间为T 1，辐照期间的平均中子注量率为φ（由27Al(n,α)24Na 监测反应测得）冷却时间为T 2，如图6.1.1所示。

t 0 t 1 t 2 t 3
图6.1.1 时间示意图
根据人工放射性随时间的生长规律[20]，在样品辐照时间T 1内的任一时刻t ，单位时间内产生放射性子核Y 的净数目为：
N N A
M
dt dN A ληφσ-= (6.1.1) 式中，N A 为阿伏伽德罗常量，λ为生成子核Y 的衰变常量。

由初始条件t=0时，N=0解式（6.1.1）可求得，在辐照时间T 1内的任一时刻t ，样品中生成子核Y 的数目为：
)1()(t A e A MN t N λλ
ηφσ
--=
(6.1.2)
照射结束（t=T 1）时，样品中生成子核Y 的数目为：
λ
ηφσληφσλA S MN e A MN T N A t
A =-=-)1()(1 (6.1.3)
式中，11T
e S λ--=称为饱和因子。

开始测量（t=T 1+T 2）时，样品中生成子核Y 的数目为：
212
)1()()(121T T A T e e A MN e
T N T T N λλλλ
ηφσ----==+(6.1.4)
设生成的放射性核Y 放出的特征γ射线的分支比为I γ，探测器对其全能峰探测效率为p ε，在测量时间T 3内，测到特征γ射线的全能峰计数为C ，计数的总校正因子F=F s *F c *F g （随后给出计算公式的详细推导），中子注量率随时间波动的校正因子K ，则有效的特征γ射线的全能峰计数应为：
⎰
-+=
⋅3
21)(T p t dt
I e T T N C F ελγλ
)1()1(321T T T p
A e e e A
I K MN λλλγλε
φση-----=
SD A
I K MN p
A λε
φσηγ=
(6.1.5)
式中，)(32232)1(T T T T T e e e e D +-----=-=λλλλ称为测量收集因子。

得， KSD
I MN A
FC p
A εηφλσγ=
(6.1.6) 上式为绝对法测量核反应截面的一般计算公式，在实际实验中的中子注量率φ的数值很难准确测定，故而使用相对法测量更容易得出截面值。

顾名思义，相对法就是在实验计算中使用某种核素的核反应已知准确截面值。

它的子核与待测核反应的子核半衰期相差不大，用其做成两块监督片来测量中子注量率，在实验中将待测样品夹在这两块监督片中间，辐照完成后，把已知监督片的准确核反应截面值带入绝对法测量核反应截面计算公式中，再使用实验测得的相关数据就可得到准确的平均中子注量率φ的数值。

利用得到的φ就可以求解待测样品的核反应截面数值。

使用下标0来表示监督片相应的量，下标x 来表示待测核反应的相应的量，则根据上式，可得
0][][KSD I MN A FC p A εηφλσγ= (6.1.7)
x
p A x
x KSD I MN A FC ][][εηφλσγ=
(6.1.8)
通过对上面两个公式的联立（两个公式中中子注量率是相等的），得到
00
0][][][][σλλεηεησγγ⋅⋅=A FC A FC KSD I M KSD I M x
x p
p x (6.1.9) 上式即为相对法测量核反应截面中的常用公式。

6.1.2 β- 衰变引起的计数扣除
以计算过程中遇到的138Xeβ- 衰变到138Cs 为例：
先忽略中子注量率波动时，在中子辐照期间T 1内138Xe 和138Cs （仅由138Xe 的β- 衰变产生）的计数N 1(t)和N 2(t)为：
)()(1111t N N A
M
dt t dN A λση-Φ= (6.1.10)
)1()(1
1
1
1t A e A MN t N λλση--Φ= (6.1.11)
)()()
(22112t N X t N dt t dN it λλ-= (6.1.12)
])11(11[)(212
1212212t t it A e e A X MN t N λλλλλλλλση----+--Φ=
(6.1.13)
其中X it 代表138Xe 发生β- 衰变的概率，下标1和2分别对应138Xe 和138Cs 的物理量。

同理，在冷却期间T 2内138Xe 和138Cs （仅由138Xe 衰变产生的）的计数N 1(t')和N 2(t')为：
t T A e e A MN t N '---Φ='111)1()(1
1
1λλλση (6.1.14)
111212122111221()(1)()
(1)()T t A it
T t A it MN X N t e e A MN X e e
A λλλλησλλησλλλλ'
--'
--Φ'=
--Φ--- (6.1.15) 在测量时间T 3内，138Cs （仅由138Xe 衰变产生的）的计数N 2(t")为：
1112121222122111221()(1)()
(1)()T T t A it
T T t A it MN X N t e e e A MN X e e e
A λλλλλλησλλησλλλλ''
---''
---Φ''=
--Φ--- (6.1.16) 从而，138Cs （仅由138Xe 衰变产生的）的全能峰计数为：
3
13
11
12
23
21
22
222
222
122
2
21211221
2221() (1)(1)
() (1)(1
()
T A it T T T A it T T T N t I C dt F MN X I e e e AF MN X I e e e AF γγλλλγλλλλεησελλλλησελλλλ------''''
=Φ=
---Φ----⎰
当考虑中子通量注量率修正因子K 时，上式变为：
1
12221
222
111222222
)()(λλλλσηλλεγ-Φ-='AF MN D S D S X K I C A it (6.1.18)
其中，)
()1()1(222
1112222
112222211D S D S e e D e e
D K L
i L
i t T i t T i i
i
i
i
λλλλλλλλ-Φ-Φ--Φ=
∑∑----
O
A
N KSMD I AFC )(
σηελγ=Φ (6.1.20)
因此，232Th(n,f)138Cs 裂变反应的全能峰计数C'为：
2C C C '-=' (6.1.21) 6.1.3 校正因子F 的计算
（1）特征γ射线在样品中的自吸收校正因子F s
γ射线与物质相互作用，穿过该物质，射线强度由I 0变为I ，它们有关系
m m d e I I μ-=0（式中，μm 为样品对某种特征γ射线的质量吸收系数，可以在National
Institute of Standards and Technology 网站查出；d m 为质量厚度，可计算得到），对于低能γ射线与原子序数高的样品，发生光电效应占优势，此时γ射线在样品中的自吸收变得尤为显著，所以对自吸收的校正非常重要。

样品的自吸收校正因子F s 为：
m
m d m
m s e d F μμ--=
1 (6.1.22)
（2）样品几何校正因子Fg
样品几何校正因子Fg 的计算公式为：
2
2
)2/(h d h F g +=
(6.1.23)
式中，d 为样品的厚度，h 为样品距HPGe 晶体表面的距离。

（3）特征γ射线级联符合校正因子F c [21-23]
核反应中伴随的各条γ射线的寿命一般较短，它们大多数是有级联的，由于探测器的分辨时间的限制，可能不能分辨级联辐射中的各条γ，发生级联符合效应，这就会使测得的特征γ射线的全能峰计数增加（或减少），级联符合的程度与测量距离和级联链的个数有关。

造成测量的准确性，因此需要对测得的全能峰计数进行修正。

由于级联符合校正较为复杂，计算难度高。

我们仅对简单的三个能级的衰变级联符合修正进行讨论，衰变纲图如下，
图6.1.2 简单的三个能级衰变纲图
对于γ20、γ10和γ21的级联符合校正因子F20、F10和F21分别为：
p
p
p
P
P
F
20
10
21
10
20
21
20
1
1
1
1
ε
ε
ε
α
⋅
+
⋅
+
=
(6.1.24)
10
21
10
21
10
1
1
1
α
ε
+
⋅
-
=
t
P
P
F(6.1.25)
10
21
21
1
1
1
α
ε
+
-
=
t
F(6.1.26)
上述几个公式中，因子
21
21
2
211
1
α
+
=x
Af
P；
20
20
2
201
1
α
+
=x
Af
P；
10
10
21
2
10
10
1
101
1
1
1
α
α+
+
+
=x
x
Af
x
Af
P；
P ij为γij的发射率，αij为γij的内转换系数，x ij为与γij对应的分支比；
i
f表示母核
衰变到子核i能级的分支比；p
ij
ε、t
ij
ε分别表示探测器对γij的全能峰探测效率和
全谱探测效率。

（4）中子注量率校正因子K
在实验进行中，中子源出射中子并不是绝对稳定的，中子注量率是会随时间波动的。

中子注量率波动校正因子K 的计算公式为：
φ
φλλS e e K n
i Q
P i
i
i
∑=---=
1
)1((6.1.26)
式中，∑==
n
i i
i T P 1
1
/φφ为照射时间内的平均中子注量率。

6.2 232Th(n,f)X 截面计算
6.2.1 监督片Al 相关参数计算
对截面计算6.1.9式00
0][][][][σλλεηεησγγ⋅⋅=A FC A FC KSD I M KSD I M x
x p
p x 观察，可令式中与监督片Al 有关量相关为00
0][][σλεηγ⋅=
A FC KSD I M
B p ，则截面计算公式变为
0][][B KSD I M A FC x
p
x
x ⋅=
εηλσγ，则对于每一个样品来说，B 0是一个常数，所以首先确定B 0的值是截面计算的重点。

测得监督片的
27
Al(n,α)24Na 反应道的γ能谱只有一个峰，全能峰的值为
1368.63MeV ，由NNDC 数据库（/）给出的截面可以查出，活化中子能量为14.1MeV ，14.5MeV 和14.7MeV 时，σ0的值分别为121.2055mb ，115.9875mb 和113.3785mb 。

表6.2.1 监督片测量相关读数值
样品
照射时间T1 冷却时间T2 测量时间T3 Al(计数C ） Al(I_gamma)
1 6420 6108 1492.06 5887 0.999936
2 7520 5955 1219.12 5369 0.999936
3 7080 6240 1230.30 6413 0.999936
表6.2.2 监督片相关因子计算值
样品 Al(S) Al(D) Al(ε) K(Al) B 0
1 0.0791 0.0175 0.0024256 0.9993 1.44257E-05
2 0.0920 0.0144 0.0024256 1.0320 1.68499E-05
3 0.0869 0.0145 0.0024256 1.0003 1.24162E-05
6.2.2 样品截面分析
简化后的样品截面计算公式为0][][B KSD I M A FC x
p
x
x ⋅=
εηλσγ，其中B 0因子已经计算得出。

其余样品的相关因子的具体计算过程数据在正文不再一一列出，计算方法参照6.1中已详细给出的相关公式。

在对应每个核素截面分析时，根据其半衰期选择相应测量时间合适的能谱进行峰计数的读取，一般选择4~5个半衰期为测量时间。

从前面对探测器效率刻度知道，所使用的标准源的能量最低为121.7824keV ，而理论的刻度曲线应该是先有一段上升的曲线，但刻度结果只有下降部分的，所以在截面分析中能量低于121.7824keV 的峰应该舍去。

利用相关核数据库NEDF(如：半衰期、伽玛能量和分支比等)，得到各
232
Th(n,f)X 裂变通道截面数据，如下表6.2.3~6.2.6所示，。

(1) 232Th(n, f)138Xe 截面分析
由核素衰变纲图可以知道，138Xe 的生成不只一种途径，除了样品的裂变产
生，还可以由：138I β- 138Xe 产生，但由于
138
I 的半衰期只有6.49s ，
存在时间极短，实验使用的活化法只能甄别出中等半衰期的放射性核素，所以138I 的存在与否，不能确定，如果它存在，则对本反应道的截面计算有一些影响，但由于实验无法甄别出如此短半衰期的核素，在认为138Xe 的截面不存在β- 衰变的先驱核的影响下，计算结果如下。

表6.2.3 232Th(n, f)138Xe 通道在不同中子能量点的裂变截面数据
裂变
核素 伽玛能量 (keV)
I γ 截面σx (mb)
14.1±0.3 (MeV) 14.5±0.3 (MeV) 14.7±0.3
(MeV) 138
Xe
153.9 (E1) 0.0595 13.39±0.83 18.72±1.14 16.33±0.97 258.4 (E2) 0.3150 13.95±0.77 16.89±0.94 15.68±0.84 396.5 (E3) 0.0630 14.09±0.90 15.39±1.00 17.27±1.06 434.56(E4) 0.2032
42.81±2.35
38.47±2.13
41.49±2.22
如表6.2.3所示，通过对四条特征伽玛进行甄别和分析，我们得到了232Th(n, f)138Xe 裂变通道在中子能量为14.1MeV, 14.5MeV 和14.7MeV 时的裂变截面数
据。

然而，对同一中子能量点不同特征伽玛，其结果有所差异，这主要是由于峰计数的统计误差造成的。

仔细分析数据可以看出，E4 能量处的结果比E1、E2 和E3 处的截面值都要大。

原因在于，在E4 处，由于混合了134Te 特征γ射线能量435.06keV 处的计数，而谱仪不能将两者甄别，造成在该能量峰的叠加。

故不能作为232Th(n,f)138Xe 反应的截面值。

考虑到一些系统误差和统计误差的存在，并经过相关物理量的修正，计算所得到的138Xe 不同特征γ峰能量处的截面值确定了232Th(n,f)138Xe 反应的存在。

对同一中子能量点的三个数据取平均，得到中子能量为14.1 MeV, 14.5 MeV和14.7 MeV时，截面分别是13.81±0.83 mb，17.00±1.03 mb，16.43±0.96 mb。

(2) 232Th(n, f)130Sb截面分析
从核素衰变纲图可知，130Sb也可以由130Sn β- 衰变而来，130Sn的半衰期3.72m，在特征γ能谱中没有发现130Sn存在，故没有其对该反应道的影响，可见130Sb的截面值较为准确。

表6.2.4 232Th(n, f)130Sb通道在不同中子能量点的裂变截面数据
裂变核素伽玛能量
(keV)
Iγ
截面σx(mb)
14.1±0.3
(MeV)
14.5±0.3
(MeV)
14.7±0.3
(MeV)
130Sb 182.3(E1) 0.65 1.73±0.097 1.56±0.089 1.76±0.099 330.9(E2) 0.78 1.81±0.102 1.89±0.108 2.10±0.118 468.0(E3) 0.18 2.74±0.170 3.74±0.230 3.06±0.190 793.4(E4) 1 1.35±0.079 1.67±0.099 1.83±0.106 839.5(E5) 1 1.43±0.084 1.95±0.115 2.16±0.124
如表6.2.4所示，通过对五条特征伽玛进行甄别和分析，我们得到了232Th(n, f)130Sb裂变通道在中子能量为14.1MeV, 14.5MeV和14.7MeV时的裂变截面数据，可以明确裂变碎片的存在。

然而，对同一中子能量点不同特征伽玛，其结果有所差异，这主要是由于峰计数的统计误差造成的，也可以看出能量为E3这组的截面值明显比其他组的值大，可能是因为与其他核素峰的重叠造成，所以对截面值分析时，舍弃这个峰。

对同一中子能量点的四个数据取平均，得到中子能量为14.1 MeV, 14.5 MeV和14.7 MeV时，截面分别是1.58±0.09mb，1.77±0.10mb，1.97±0.11mb。

(3) 232Th(n, f)141Ba截面分析
由衰变纲图有，141Cs有到141Ba的β- 途径，要准确计算141Ba的裂变截面，就要先扣除其先驱核141Cs通过β- 衰变对计数的贡献。

但由于141Cs的半衰期只有24.94s，在裂变生成141Cs后，它在很短的时间内消失，实验使用的活化法只能甄别出中等半衰期的放射性核素，所以141Cs的存在与否，不能确定，如果它
存在，则对本反应道的截面计算有一些影响，在认为141Ba不受141Cs的影响的情况下进行截面值分析。

表6.2.5 232Th(n, f)141Ba通道在不同中子能量点的裂变截面数据
裂变核素伽玛能量
(keV)
Iγ
截面σx(mb)
14.1±0.3
(MeV)
14.5±0.3
(MeV)
14.7±0.3
(MeV)
141Ba 190.30(E1) 0.46 16.60±0.90 17.13±0.94 19.03±1.03 276.95(E2) 0.23414 55.48±3.00 59.76±3.25 61.64±3.34 304.20(E3) 0.25438 18.86±1.04 20.13±1.12 21.28±1.17 343.70(E4) 0.14444 16.61±0.94 18.65±1.06 16.49±0.94 462.30(E5) 0.04876 34.20±2.00 29.41±1.80 37.12±2.18
如表6.2.5所示，通过对五条特征伽玛进行甄别和分析，我们得到了232Th(n, f)141Ba裂变通道在中子能量为14.1MeV, 14.5MeV和14.7MeV时的裂变截面数据。

然而，对同一中子能量点不同特征伽玛，其结果有所差异，这主要是由于峰计数的统计误差造成的，仔细观察数据，可以发现全能峰能量为E2和E5得到的这两组截面值较其它几个峰的值大很多，认真分析发现这两个峰的位置处有较大的本底峰，造成计数的叠加，故舍弃这两个峰。

从其余三组截面值看，数据符合较好，证实裂变碎片141Ba的存在。

对同一中子能量点的三个数据取平均，得到中子能量为14.1 MeV, 14.5 MeV和14.7 MeV时，截面分别是17.36±0.96mb,18.64±1.04mb, 18.94±1.05mb。

(4) 232Th(n, f)134Te截面分析
与上面的情况一样，134Te的先驱核134Sb，它的半衰期远小于1分钟，而实验中样品照射后的冷却时间是5分钟左右，根本无法测量得到134Sb的活化能谱。

表6.2.6 232Th(n, f)134Te通道在不同中子能量点的裂变截面数据
裂变核素伽玛能量
(keV)
Iγ
截面σx(mb)
14.1±0.3
14.5±0.3 14.7±0.3
如表6.2.6所示，通过对四条特征伽玛进行甄别和分析，我们得到了232Th(n, f)134Te裂变通道在中子能量为14.1MeV, 14.5MeV和14.7MeV时的裂变截面数据。

然而，对同一中子能量点不同特征伽玛，其结果有所差异，这主要是由于峰计数的统计误差造成的。

对同一中子能量点的四个数据取平均，得到中子能量为14.1 MeV, 14.5 MeV和14.7 MeV时，截面分别是17.99±0.98mb，17.70±0.98mb，
18.84±1.00mb，可见232Th(n, f)134Te裂变通道是确实存在的。

(5) 232Th(n, f)134I和232Th(n, f)138Cs截面分析
甄别得到的碎片138Cs和134I，首先在不考虑被其它因素的影响下，按照截面计算公式得到了它们的截面值。

但这两个反应道的截面较其它几个反应道不一样，见如下两个核素图。

图6.2.1 138Cs的核素图
图6.2.2 134I的核素图
由上面两幅图可以看出，138Cs和134I的截面计算，会受到先驱核β- 衰变和同质异能态退激的影响，且138Xe和134Te两个核素是存在的，基于已经计算得到138Xe和134Te的截面值，再利用相关公式[24]进行扣除。

在对两个碎片截面的详细分析中，首先运用6.1.2中给出的理论计算公式扣除核素138Cs和134I的截面中138Xe的β- 衰变以及134Te的β- 衰变对截面值的影响，结果计数很小，截面值极小（中间计算数据不在文中一一列举），此时就不再需要考虑同质异能态退激的影响。

说明，裂变本身产生极少量的138Cs和134I，它们主要来自于138Xe和134Te 的β- 衰变。

6.3 比较分析
在核素甄别后对130Sb，138Xe，141Ba和134Te几个核素的裂变生成截面进行
了分析，使得对232Th的裂变有了更深的了解，有的核素虽然可以在能谱上得到，但不能说明是完全由裂变反应产生它，有可能是有别的核素转变而来，比如β- 衰变，以及同质异能态的退激，由上面对138Cs和134I的截面计算结果可以证明。

其中130Sb的截面值最为准确，因为它没有先驱核的影响，而其它几个核素是可能会有β-影响的，所以它们的截面值没有太大的意义。

在数据的获取过程中，γ谱上的许多峰存在重叠，交叉，本底的影响，使得在读取峰计数是存在较大的误差，所以这种峰不能采用，导致截面的计算上可用的峰减少，致使核素的裂变生成截面会有一些误差。

实验中使用了不同能量的种子照射样品，使用了14.1 MeV，14.5 MeV和14.7MeV三个能量，从计算结果可以看出能量高一点的中子所导致的裂变截面略微大一点，说明在14MeV能区中能量较高的中子对232Th 活化程度深一些，但由于仅只有这几个通道的截面值，且截面值可能会有一些误差，所以这样的规律仅只是一个片面的推测，在今后大量的工作后就可以得到14MeV能区中子诱发裂变截面值随能量变化的关系。

通过对上面几组截面值的比较可以发现，130Sb的截面较其它几个碎片截面值小很多，这种情况可以由下图解释，在裂变产额计算时可以发现，产额随着质量数的变化类似于一个马鞍峰[25]，在质量数为130时，裂变产额很小，所以130Sb 的裂变生成截面很小。

而其它几个核素可以从图中看出，它们的裂变产额较大，通过计算得出的截面也较大。

图6.3.1 裂变产额随质量数的变化
把上述的计算结果与235U的中子活化相对应的碎片裂变截面值相对比，可以发现，235U的裂变截面大得多，说明14MeV中子对235U的活化程度更高，也可以说明232Th比235U较为稳定。

从这些反应道截面分析中，可以发现，其中被甄别出的全能峰能量都很低，而那些能量较高的峰因为其分支比小，所以计数较低，即便峰存在也大多被本底湮没。

γ探测器是实验中的关键部分，如何提高探测器的探测效率和降低本底是截面精准计算的前提。

实验的一些主要误差来源有：特征γ射线计数统计误差，特征γ射线探测效率误差，标准截面误差，样品称重误差，γ射线自吸收校正误差，测量几何校正误差，级联符合校正误差和中子注量率波动因子误差。