催化反应工程华东理工大学第十九课气—液—固三相反应器
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三相催化反应
三相床中合成甲醇和二甲醚房鼎业丁百全（华东理工大学化工学院上海 200237）近年来，对气液固三相催化反应的研究、开发与应用已成为国内外众多学者、工程技术人员特别关注的一个方面。
本文叙述气液固三相催化反应技术的主要特点和应用领域，并着重介绍三相床甲醇合成和二甲醚（DME）合成的试验研究内容和成果。
1 气液固三相催化反应技术的特点与应用1.1 三相床反应工程的基本概念反应物系中同时存在气、液、固三相的化学反应称气液固三相反应，若其中催化剂为固相，称气液固三相催化反应。
进行气液固三相反应的设备称为三相床反应器。
气液固三相催化反应分为3类（见表1）。
表1 三相催化反应的分类气相液相固相实例(1) 反应物产物催化剂合成气的FT反应(2) 反应物产物反应物，催化剂煤直接加氢(3) 反应物，产物惰性热载体催化剂三相床中合成二甲醚1.2 三相床反应过程的主要特点（以三相床合成甲醇与二甲醚为例）（1）床层的等温性由于有导热系数大、热容大的液相产物或惰性液相热载体和存在高度湍动的气－液－固三相，导致反应热迅速分散和传向冷却介质，使得床层接近等温。
（2）反应的高效性由于气液固三相床中一般采用60~120目甚至更小的细颗粒催化剂，催化剂内表面积利用率高，可获得较大的原料气转化率和转化量。
（3）原料的适应性由于有优良的传热性能和合理的副产蒸汽配置，使得液相合成气制甲醇和二甲醚的三相床反应器原料气适应性强，反应物主要组分CO可在大范围内变化，反应温度可由床层快速传热和副产蒸汽量的大小来调节，床层仍可维持恒温在设定的较佳温度。
（4）操作的可塑性由于气液固三相有优良的传热性能与合理的产汽配置，加之床层压降低，操作气速(或质量空速)可在较大范围内变化而反应器仍能正常稳定操作。
（5）节能的现实性由于原料气转化率高，循环气量减少，热效率高。
因而，合成工序可节能25%～30%左右。
（6）联产的可行性原则上可用各种合成气制甲醇与二甲醚，特别是可使煤的燃烧、发电、供汽和化工产品联产，大大提高煤的有效利用率与改善经济效益，并可较容易的做到对现有生产装置的技术改造与产品更换。
气液固三相浆态床反应器
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特点：反应速度快，传热效率高， 反应器体积小，操作简便。
应用领域：广泛应用于化工、石 油、冶金、环保等领域。
反应器结构
气液固三相浆态床反应器 由反应器本体、搅拌器、 加热器、冷却器等组成。
反应器本体分为上、下两 部分，上部为气相空间， 下部为液相空间。
搅拌器位于反应器本体中 部，用于搅拌气液固三相 浆态床，使反应更加充分。
优势
高效传热：气液固三相浆态床反应器可以实现高效传热，提高反应效率。
反应速率快：气液固三相浆态床反应器可以加速反应速率，提高生产效率。 适应性强：气液固三相浆态床反应器可以适应多种反应类型，应用范围广 泛。 易于控制：气液固三相浆态床反应器可以实现精确控制，提高产品质量。
挑战与解决方案
挑战：反 应器内温 度和压力 的波动可 能导致反 应不稳定
解决方案： 采用先进 的控制技 术和设备， 实现对温 度和压力 的精确控 制
挑战：反 应器内固 体颗粒的 磨损可能 导致设备 寿命缩短
解决方案： 采用耐磨 材料和先 进的设计， 提高设备 的耐磨性 和使用寿 命
挑战：反 应器内气 体和液体 的流动可 能导致反 应不均匀
解决方案： 采用先进 的流体力 学模型和 设计，优 化反应器 的结构和 布局，提 高反应的 均匀性
加热器位于反应器本体上 部，用于加热气相，提高 反应温度。
Hale Waihona Puke 冷却器位于反应器本体下 部，用于冷却液相，降低 反应温度。
工作原理
气液固三相浆态床 反应器是一种化学 反应器，用于进行 气液固三相化学反 应。
反应器内部分为气 相、液相和固相三 个区域，每个区域 都有各自的温度、 压力和流量控制。
第九章气液固三相反应工程
相关的文献：
所著“气-液-固流态化工程”第四章对淤浆鼓泡反应器的
有关问题作了深入的讨论。当固体为细颗粒，淤浆的性 能可作为拟均相（即拟液体）处理时，可采用气-液鼓泡 反应器的有关理论；
等对气-液-固三相反应器的有关研究工作作了综述； 及的专著对鼓泡淤浆床反应器的流体力学、传热、传质
及工业应用作了详细的综述及讨论；
接
液化，石油馏分加氢脱硫，煤制合成气催化
合
成燃料油的费-托()合成过程
液相为惰性相的气-液-固催化反应，液相作为热
载体，例如，一氧化碳催化加氢生成烃类、醇类、 醛类、酮类和酸类的混合物。
工业上采用的气-液-固反应器按床层的性
质主要分成两种类型，即固体处于固定床和悬浮
床。
（一）固定床气-液-固三相反应器 滴流床或称涓流床反应器是固定床三相反应
利用机械搅拌的方法使催化剂或固体颗粒保 持悬浮状态，它有较高的传质和传热系数，对于 三相催化反应和含高粘度的非牛顿型流体的反应 系统尤为合适。
通过剧烈搅拌，催化剂悬浮在液相中，气体 和颗粒催化剂充分接触，并使用细颗粒催化剂， 可提高总体速率。
该类反应器操作方便且运转费用低，工业上 常用于油脂加氢、有机物的氧化等过程，采用半 间歇操作方式，气相连续通入反应器，被加工的 液相达到一定的转化率后，停止反应并卸料。
对于机械搅拌悬浮反应器，要注意： 颗粒悬浮的临界转速； 允许的极限气速。
2. 鼓泡淤浆床三相反应器的特征
鼓泡淤浆床反应器（ ,简称）的基础是气液鼓泡反应器，即在其中加入固体，往往文献中 将鼓泡淤浆床反应器与气-液鼓泡反应器同时进行 综述。
作为催化反应器时， 鼓泡淤浆床反应器有下列优点：
使用细颗粒催化剂，充分消除了大颗粒催化剂粒内传质
气液固三相反应器课件
实验研究与模拟的局限性及未来发展
局限性分析
分析实验研究和模拟技术的局限性，如实验 条件的不一致性、模型简化和误差传递等， 以及如何减小这些局限性的影响。
未来发展趋势
探讨三相反应器实验研究和模拟技术的未来 发展趋势，如新技术应用、模型优化和多尺 度模拟等，以及这些趋势对工业应用和科学 研究的影响。
05
优化产品生产
三相反应器可用于优化产品生产过 程，提高产品质量和产量，降低生 产成本。
三相反应器的历史与发展
历史
三相反应器的概念最早由科学家们提出，经过近百年的发展，现已广泛应用于各个领域。
发展
随着科技的不断进步，三相反应器在材料、结构、能效等方面不断优化，未来还将应用于更多领域。
02
CATALOGUE
应用先进的智能化控制技术，实现对三相反应器的精准控制，提高 生产效率和产品质量。
三相反应器面临的挑战与解决方案
01
反应器稳定性问题
三相反应器的操作条件较为复杂，容易出现稳定性问题。为解决这一问
题，需深入研究反应机理，优化反应条件，提高设备的稳定性。
02 03
能耗与环保问题
三相反应器运行过程中需要消耗大量的能源，且可能产生环境污染。针 对这一问题，应研发低能耗、环保型的三相反应器，如采用高效分离技 术、循环利用技术等。
特点
三相反应器具有高效率、高选择 性、高稳定性等优点，可用于处 理复杂的多相化学反应过程。
三相反应器的重要性
实现多相化学反应
三相反应器能够模拟和实现多相 化学反应过程，为科学研究、工 业生产和环保等领域提供有效的
手段。
提高能源利用率
三相反应器的特殊结构有助于提高 能源的利用率，降低能源消耗，对 于节能减排具有重要意义。
第二章 气液固三相反应工程概述
图2-4 三相反应器中气相反应物的浓度分布
上述过程中没有考虑到液相主体中的混合和扩散过程。显 然，它是以气-液传质的双膜理论为基础的； 气相反应物A从气相主体扩散到催化剂颗粒外表面的各个 过程中的浓度分布见图2-3； 下面以催化剂的质量为基准，来表示各传递步骤的速率。 当过程达到定态时，各步骤速率相等。
（2-3）
1 1 1 1 1 HA( ) （2-4） K OG H A K GA a L k LA a L k SA a S k w
aL:单位质量催化剂所具有的气液相传质面积m2/kg aS:单位质量催化剂所具有的液固相传质面积m2/kg η:催化剂内扩散有效因子 HA:亨利常数（气液相平衡常数）无因次 kGA：以浓度为推动力的组分A的气相传质分系数m/h kLA:气-液相间组分A的液相传质分系数m/h kSA:液-固相间组分A的液相传质分系数m/h kw:以单位质量催化剂为基准的本征反应速率常数m3/(kg· h)
气-液-固三相 反应工程
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本章内容
1
气-液-固三相反应类型及宏观动力学 滴流床三相反应器
2
3
机械搅拌鼓泡悬浮式三相反应器
4
鼓泡淤浆床反应器
气-液-固三相反应类型
固相是反应物或是产物的反应；固体为催化剂 而液相为反应物或产物的反应（占大多数）
图2-2巴球卡槽 示意图
悬浮床三相反应器的特点：
存液量大，热容量大，悬浮床与传热元件之间的给热系数远大于 固定床。容易回收反应热量和控制床层等温，对于强放热多重反 应且副反应是生成二氧化碳和水的深度氧化反应，可抑制其超温 和提高选择性。 可以使用高浓度原料气，并且仍然控制在等温下操作，这在固定 床气固相催化反应器中由于温升太大而不可能进行。 使用细颗粒催化剂，可以消除内扩散过程的影响，但由于增加了 液相，增加了气体反应组分通过液相的扩散阻力。易于更换、补 充失活的催化剂，但又要求催化剂耐磨损。 使用三相流化床或三相携带床时，则存在液-固分离的技术问题， 三相携带床存在淤浆输送的技术问题。
气液固三相滴流床反应器
特点
具有较高的传质效率和反应速率 ，适用于多种化学反应过程，尤 其适用于气液固三相反应。
工作原理
工作原理
通过控制滴流床反应器的操作参数， 使气体、液体和固体在反应器内充分 接触混合，实现高效的传质和化学反 应。
操作参数
包括液体流量、气体流量、固体填充 高度、温度和压力等，这些参数对反 应器的性能和化学反应结果具有重要 影响。
相容性原则
确保气、液、固三相在反应器内能够 良好地混合与传递，避免相分离或短 路现象。
传热与传质强化
结构紧凑与操作简便
降低设备体积与重量，简化操作流程， 降低能耗和维护成本。
优化反应器设计，强化传热与传质过 程，提高反应效率。
结构设计
01
02
03
滴流床结构设计
采用适宜的滴流床结构， 如多孔分布板或筛网，以 实Βιβλιοθήκη 气、液、固三相的良 好分散与混合。
液位控制
通过调节进料速度和出料阀控 制液位高度，保持液位稳定， 避免溢流或空罐现象。
搅拌控制
通过调节搅拌速度，确保液体 和固体原料充分混合，提高反
应效率。
常见问题与解决方案
温度波动
可能是由于加热或冷却系统故障导致，需要检查加热和冷却系统是否 正常工作，及时维修或更换故障部件。
压力波动
可能是由于进料或出料阀故障导致，需要检查阀门是否正常工作，及 时维修或更换故障部件。
应用领域
应用领域
广泛应用于石油、化工、制药、环保等领域，用于实现气液 固三相反应，如烷基化反应、酯化反应、水解反应等。
具体应用
在石油工业中用于烃类转化和裂化反应；在制药工业中用于 合成药物和生物催化剂的生产；在环保领域用于处理废气和 废水中的有害物质。
具有较高的传质效率和反应速率 ，适用于多种化学反应过程，尤 其适用于气液固三相反应。
工作原理
工作原理
通过控制滴流床反应器的操作参数， 使气体、液体和固体在反应器内充分 接触混合，实现高效的传质和化学反 应。
操作参数
包括液体流量、气体流量、固体填充 高度、温度和压力等，这些参数对反 应器的性能和化学反应结果具有重要 影响。
相容性原则
确保气、液、固三相在反应器内能够 良好地混合与传递，避免相分离或短 路现象。
传热与传质强化
结构紧凑与操作简便
降低设备体积与重量，简化操作流程， 降低能耗和维护成本。
优化反应器设计，强化传热与传质过 程，提高反应效率。
结构设计
01
02
03
滴流床结构设计
采用适宜的滴流床结构， 如多孔分布板或筛网，以 实Βιβλιοθήκη 气、液、固三相的良 好分散与混合。
液位控制
通过调节进料速度和出料阀控 制液位高度，保持液位稳定， 避免溢流或空罐现象。
搅拌控制
通过调节搅拌速度，确保液体 和固体原料充分混合，提高反
应效率。
常见问题与解决方案
温度波动
可能是由于加热或冷却系统故障导致，需要检查加热和冷却系统是否 正常工作，及时维修或更换故障部件。
压力波动
可能是由于进料或出料阀故障导致，需要检查阀门是否正常工作，及 时维修或更换故障部件。
应用领域
应用领域
广泛应用于石油、化工、制药、环保等领域，用于实现气液 固三相反应，如烷基化反应、酯化反应、水解反应等。
具体应用
在石油工业中用于烃类转化和裂化反应；在制药工业中用于 合成药物和生物催化剂的生产；在环保领域用于处理废气和 废水中的有害物质。
催化反应工程
三相床中颗粒催化剂的宏观反应过程计算
基本条件: 基本条件:等温，包括一个气态反应物的一级不可逆催化反应， 液相是惰性介质。
在此情况下， 气相反应物A 气相反应物A 从气相主体扩 散到催化剂颗 粒外表面的各 个过程中的浓 度分布见右图。
三相反应中，固体催化剂颗粒内的反应模型，采用计入 内扩散过程的扩散内扩散过程的扩散-反应模型；固体反应物颗粒内的反应 模型可采用颗粒大小不变或颗粒缩小的缩芯模型，颗粒 外则考虑一层液相，外相再为气相，因此，除计及液固 相界面传质外，还要考虑气液相间的传质过程。 模型以单颗粒催化剂或反应物为基础，为反应器计算的 方便，总体速率r 仍为单位床层体积内气体反应物A 方便，总体速率rAg仍为单位床层体积内气体反应物A的 摩尔流量的变化[kmol/（m3•h） 摩尔流量的变化[kmol/（m3•h）]。而单位床层体积内的 颗粒外表面为S 颗粒外表面为Se（㎡/m3）,即液固相传质面积；单位床 /m3） 层体积内气液相传质面积为a 层体积内气液相传质面积为a （㎡/m3） /m3）
工业滴流床的优缺点
缺点：在大型滴流反应器中，低液速操作的液流径 缺点：在大型滴流反应器中，低液速操作的液流径 向分布不均匀，如沟流，旁路，可能引起固体催化 剂湿润不完全，并且引起径向温度不均匀，形成局 部过热，使催化剂迅速失活并使液层过量气化, 部过热，使催化剂迅速失活并使液层过量气化,不利 于反应器操作； 催化剂颗粒不能太小，而大颗粒催化剂存在明显的 内扩散影响，由于组分在液相中的扩散系数比在气 体中的扩散系数低许多倍，催化剂孔隙中充满着液 相，内扩散的影响比气固相反应器更为严重。加氢 脱硫过程催化剂孔道阻塞将引起催化剂严重失活； 还可能存在明显的轴向温升，形成热点，有时可能 飞温，这时，可以沿轴向引入一股或多股“冷激流 体”以控制温升。
催化反应工程华东理工大学第十九课气—液—固三相反应器
rB, g kBS Se CBL CBS ke SeCASCBS
rA, g rB, g kT SeCAgCBL
催 1 KGL kT S L k Ag S L k AL k AS keCBS
催化反应工程
对流传质
Sherwood数 Reynolds数
对流给热
Nusselt数
d Sh k D
Nu
d
Re
Schmidt数
udp
Re
Prandtl数
udp
Cp
Sc D
Pr
催化反应工程
如：湍流流动，Re>2100， Sc=0.6~3000时，实验获得的结果:
k AL 液膜传质分系数，m/h
k AS 液固界面液膜传质分系数，m/h
ke 本征反应速率常数
SL
单位床层内气－液相传质面积，m 2 m3
Se
单位床层体积的颗粒外表面积
气液相平衡
CAig KGL CAiL
rAg k Ag S L C Ag C Aig
rAg KGL k AL S L
催化反应工程
催化反应工程
催化反应工程
三相床中颗粒催化剂上反应过程为
1)气相反应物从气相主体扩散到气—液界面的传递过程; 2)气相反应物从气—液界面扩散到液相主体的传递过程; 3)气相反应物从液相主体扩散到颗粒外表面的传质过程; 4)颗粒催化剂内同时进行反应和内扩散的宏观反应过程; 5)产物从催化剂颗粒外表面扩散到液相主体的传质过程; 6)产物从液相主体扩散到气—液界面的传质过程; 7)产物从气—液界面扩散到气相主体的传质过程;
Sh=0.023Re0.83Sc0.33
气液固三相反应
如CO2和H2的费托合成，在环己烷中乙烯或丙烯的聚合
与气固相反应过程相比
气液固三相反应过程的优点
–
液相组分热容大，对强放热反应来讲，可以改善传热和温度 控制 反应条件温和，可延长催化剂的寿命
–
1. 气液固三相反应动力学
对气液固三相反应过程的研究
–
采用双膜理论进行分析
–
反应过程步骤
气相为1级反应，液相为0级反应--【1，0】级反应
当液相中组分B的浓度大于组分B的反应级数，可视为临界液相 浓度时，采用该设计模型
达到转化率xB所需要的反应时间tB为
设计实例
3.2 连续三相反应器的设计计算
设计时，需要考虑
–
反应器中气液两相的流型
滴流床中---气液两相流型接近于活塞流 淤浆床中---液相接近于全混流
液相总传质系数与 气膜、液膜传质系数的关系
合理简化
–
加氢反应中通常用纯氢作为气相反应物
不存在气相主体到气液界面的扩散阻力 传质阻力的相对重要性 取决于面积比
–
微溶性气体
传质阻力将集中在气液界面的液相侧
–
右边第一项可以忽略
ap:单位反应器体积的催化剂外表面积 ab：单位反应器体积的气液界面积
当气相组成发生变化时，需要考虑气相组成的变化
–
– –
气相反应物浓度低，当溶解度大
气体净化过程中，气相反应物要达到高转化率 气相反应物的转化率
2）全混流模型
当气相浓度恒定时，液相反应物B的转化率
–
适用范围：连续搅拌淤浆床反应器、鼓泡塔淤浆床反应器和 填料鼓泡反应器，如果满足下列条件
催化反应工程华东理工大学第3章催化反应器设计概论 共26页
1 绝热反应器
N T C p d b b T H R d D K N b T b s T s D R dl
dyD dl
Ab
NT0
rDCOR
dTb HRdyD
dl Cpb dl
l0,yD0,T b T in
催化反应工程
单管逆流反应器
管壳型反应器
ds , ,rA ,V R, p
若化学动力学ds可 控适 制当 ， ，p
催化反应工程
例甲醇气相催化 甲脱 醚 D水 M制 E 二
2 C 3 O H H C 3 2 O H H 2 O
等摩尔反N应 T ， NT0 rmddN W m ,rDr2m
rDd dD N W dN dTyW p A N T0d bd D yl
床层压力降采Er用ga方 n 程
d dp l R 15 m e 01.75 G fd 2s
1 3
Rem
dsG 1
1
催化反应工程
二 基本计算方程
建立模型
物料衡进 算 出 反应 累 量 积 0 0非 稳稳 定定 状状 态态 热量进 衡 出 算 焓 累 变积
催化反应工程
催化反应工程
催化反应工程
催化反应工程
三 基本有机化工中的催化反应器
平行 连串 平行连串反应系统
温度
反应器进口气体组成，操作压力，操作温度， 产量
１．深度氧化的副反应，活化能大于主反应，反应热大于主反应的； 降低温度有利，若温度高，副反应加剧，飞温，可能烧坏 催化剂，反应器
２．平衡常数与温度的关系 若在某一温度下，平衡常数小，可提高操作压力
NTCpd b bTHRdN Adb Q a0,db Q a 0 0传热 绝或 热移热
化学反应工程-第八章 气-液-固三相反应及反应器要点
41
气—液—固三相床反应器实例
气—液—固三相床甲醇合成由于惰性液相热载体的作用， 床层易于控制在等温操作，减少可逆反应平衡的影响，并且
使用细颗粒惟化剂，减少了内扩散过程对减低反应速率的影 响，特别适用于高浓度一氧化碳合成甲醇。
42
43
加压气—液—固三相鼓泡淤浆床环氧乙烷合成
44
(2)固体作为催化剂的气-液-固反应：煤的催化液化，石油馏 分加氢脱硫，乙炔铜为催化剂合成丁炔二醇，苯乙炔和苯乙烯 的催化加氢等。 (3)二个反应相，第三个是惰性相：液相为惰性相的气—固催 化反应，液相作为传热介质，如一氧化碳催化加氢生成烃类、 醇类、醛类、酮类和酸类的混合物；气体为惰性相的液—固反 应，气体起搅拌作用，例如硫酸分解硫铁矿槽式反应釜内用空 气搅拌。
15
涓流床三相反应器
1、气、液并流向下通过固定床的流 体力学 (1)气，液稳定流动区——当气速较 低时，液体在颗粒表面形成滞流液膜， 气相为连续相， “涓流状”。气速 增加称为“喷射流”；
(2)过渡流动区——继续提高气体流 速，床层上部是喷射流，下部出现脉 冲现象。 (3)脉冲流动区——气速进一步增大
损。
按照气体的分散方式，机械搅拌悬浮三相反应器分为压 力布气式和自吸式两种。
25
26
机械搅拌鼓泡反应器中固体的悬浮
泛速——搅拌鼓泡悬浮反应器如果超过了极限气速，搅拌器 将失去分散气体的作用，气流将从容器中间冲破垂直向上， 此时容器底部的扰动较少，固体格会沉积在那里。
27
28
淤浆床鼓泡反应器
或称为鼓泡淤浆反应器(Bubble Column Slurry Reactor， BCSR)。 优点： (1)使用细颗粒催化剂，充分消除了大颗粒催化剂粒传质及传 热过程对反应转化率、反应收率及选择率的影响。 (2)反应器内液体滞留量大，热容量大，具有全混性质，容易 移走反应热，温度易控制，床层可处于等温状态， (3)可以在不停止操作的情况下更换催化剂。
最新2019-催化反应工程华东理工大学工业反应过程分析导论0-PPT课件
反应过程分析
反应过程分析
三相床中颗粒催化剂上反应过程为
1)气相反应物从气相主体扩散到气—液界面的传递过程; 2)气相反应物从气—液界面扩散到液相主体的传递过程; 3)气相反应物从液相主体扩散到颗粒外表面的传质过程; 4)颗粒催化剂内同时进行反应和内扩散的宏观反应过程; 5)产物从催化剂颗粒外表面扩散到液相主体的传质过程; 6)产物从液相主体扩散到气—液界面的传质过程; 7)产物从气—液界面扩散到气相主体的传质过程;
k ke 1 e C k kBS AS TC Ag
kTCAgCBL keCAS
r k S C C k S C C B , g e e AS BS T e Ag BL
CBS
反应过程分析
三 床层宏观动力学
1 一般情况下 kAg→∞，→
但是kAL，kAS必须考虑。 整个床层的宏观动力学。
反应过程分析
第七章 气—液—固三相反应器
§1
§2
气液固三相反应 三相催化反应器
反应过程分析
§1
气—液—固三相反应
气—液—固三相催化反应,固相为催化剂.
1) 固定床气—液—固反应器 涓流床反应器 不同的流向 2) 悬浮床气—液—固反应器 a)机械搅拌式反应器 c)三相流化床反应器 d)三相携带床 e)内环流反应器 b)鼓泡反应器
k S C C k S C C AS e AL AS e e AS BS
r k S C C k S C C B , g BS e BL BS e e A BS S
r r k S C C A , g B , g T e Ag BL
反应过程分析
S K 1S 1 1 1 e e GL K GL k k k C T S L AgS Lk AL ASk e BS
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二 宏观反应速率rA,g
催化反应工程
以反应物A表示
rA,gddR A N VkASgLCAg CAigkASLLCAiLCAL
kASSeCAL CASkeSeCAS
k Ag 气膜传质分系数，m/h k AL 液膜传质分系数，m/h
k AS 液固界面液膜传质分系数，m/h k e 本征反应速率常数
k1TSL SkeAgS SL eK kA GL LKGLk1 ASk1 e
催化反应工程
1) 不存在气膜传质阻力，kAg→∞
k1T KGL SSL e k1ALk1ASk1 e
2) 不存在液膜传质阻力，kAL→∞
1Se kT SL
k1AgKGL k1ASk1 e
催化反应工程
3) 不存在液固界面处液膜传质阻力，kAS→∞
1Se 1 Se KGLKGL
kT SLkAg SL kAL ke
4) 催化剂效率因子 ξ→1
k1TS SL e k1AgS SL e K kA GL LKGLk1ASk1e
对流传质
Sherwood数
Sh
k
d
D
Reynolds数
Re udp
Schmidt数
Sc D
催化反应工程
对流给热
Nusselt数
催化反应工程
四 三相流化床反应器
流体连续地流出、流入反应器 气体、液体自下而上通过反应器 (一) 流型
安静鼓泡区，湍流鼓泡区，活塞流区， 过渡区 (二) 液体临界流速 液固系统的临界流速＜气液固系统的临界流速 (三) 气含率
谢谢
十二
口阀，在出口处收集到的床层流出的液
催化反应工程
(三)液体分布 塔内径Dt，颗粒直径dp， Dt/dp＞18，分布良好
(四)压降 (五)润湿率
内部润湿，或孔隙充满 外部润湿，颗粒与液体，有效接触的外 表面积，动持液量↑，外部润湿率↑
传递过程
催化反应工程
涓流状态下 (一) 气液界面气膜传质分系数kG (二) 气液界面液膜传质分系数kL (三) 液固界面、液固相间传质系数 涓流床中的传热
Nu
d
Re udp
Prandtl数
Pr C p
催化反应工程
如：湍流流动，Re>2100， Sc=0.6~3000时，实验获得的结果: Sh=0.023Re0.83Sc0.33 式中定性尺寸取管径d 圆管内对流给热的关联式
Nu=0.023Re0.8Pr0.3~0.4
A gB l C
催化反应工程
催化反应工程
k1TS SL ek1 Ag S SL eK kA GL LKGLk1 AS keC 1BS
rB,g kBSSe
CBLCBS
rB,g
keSeCAS
CBS
krBB,S gSekeSreB C ,gASCBL， kTS rB e,C gAgCBL
1 1 1
kBS keCAS kTCAg
S L 单位床层内气－液相传质面积，m2 m3
S e 单位床层体积的颗粒外表面积
气液相平衡
CAigKGL CAiL
rAg kAgSL
CAg CAig
rkAAgKLSGLLCAigKGLCAL
催化反应工程
rAgddN VR A kTSeCAg
kT以气相主体浓度表示、按颗粒催化剂 外表面积计算的宏观反应速率常数。
催化反应工程
(一) 颗粒完全悬浮临界气速uc 1 uc∝ut, ut 固体颗粒沉降速度 2 uc∝Cs 3 颗粒特性 4 液体特性 5 床层直径 6 分布器，有无导流筒
催化反应工程
(二)气含率εg
冷态下测定的多 中国科学院山西煤炭化学研究所
εg =f(Fr, Ga)
P: 0.101~0.785MPa T: 150~210℃
催化反应工程
二 机械搅拌鼓泡三相反应器
一般用于实验室研究 气－液接触 催化剂颗粒悬浮－－最小转速 最大气速－－液泛
催化反应工程
三 淤浆床鼓泡反应器
没有搅拌，液体不连续流入或流出反应器 优点：
1 细颗粒催化剂 2 液体持液量大，液体全混 3 温度易于控制 要求： 1 惰性液体的要求 2 催化剂耐磨损 3 气相存在范混，但模拟计算时假设活塞流。
催化反应工程
1 ke ke
CAS kTCAg kBS
r B ,g k e S e C AC S BS k T S e C AC g BL
CBS
kTCAgCBL
keCAS
三 床层宏观动力学
一般情况下 kAg→∞，ξ→1 但是kAL，kAS必须考虑。 整个床层的宏观动力学。
催化反应工程
催化反应工程
§三相催化反应器
一 涓流床三相反应器
Байду номын сангаас
二
气、液并流向下通过固定床的流体力学
三 (一)流体状态
四
与流速有关
五
在一定UOG下，小→大，气相连续→分散
六 (二)持液量
七
内持液量——颗粒孔隙内的持液量，
八
孔隙率↑，内持液量↑
九
静持液量——液体不流动时，润湿颗粒间的持液
量，
十
比表面积↑，粗糙度↑，持液量↑
十一 动持液量——气、液稳定流动后，同时关闭气、 液进
2011
三相床中颗粒催化剂上反应过程为
催化反应工程
1)气相反应物从气相主体扩散到气—液界面的传递过程; 2)气相反应物从气—液界面扩散到液相主体的传递过程; 3)气相反应物从液相主体扩散到颗粒外表面的传质过程; 4)颗粒催化剂内同时进行反应和内扩散的宏观反应过程; 5)产物从催化剂颗粒外表面扩散到液相主体的传质过程; 6)产物从液相主体扩散到气—液界面的传质过程; 7)产物从气—液界面扩散到气相主体的传质过程;
A组分
rA ,g kAS g LC A gC Ai g kAS L LC A iC LAL
kAS S eC A L C AS keS eC AC S BS
r B ,g k B S e S C B C L B S k e S e C A C B SS
rA ,grB,gkTSeC AC gBL