氨基修饰磁性氧化石墨烯吸附离子型染料性能

氨基修饰磁性氧化石墨烯吸附离子型染料性能

魏金枝;陈芳妮;孙晓君;张凤鸣;王虹

【摘要】Magnetic Triethylene-tetramine Graphene oxide (M-T-GO) was firstly synthesized by constant temperature stirring and hydrothermal methods in this work, and characterized by Scanning electron microscope (SEM) and X-ray photoelectron spectrum (XPS). Adsorption capacity of ionic dyes on M-T-GO under different pH, adsorption time and initial concentration were investigated. At the same time adsorption kinetics and adsorption isotherm were fitted respectively. Pseudo-second-order model and Langmuir model fitted the adsorption of ionic dyes on M-T-GO. The adsorption property of M-T-GO for TY and MB was outstanding and the saturated adsorption capacities were 157.23mg/g and 169.49mg/g, respectively. Compared with GO, M-T-GO could remove ionic dyes more effectively. Moreover, M-T-GO made separation easy in the foreign magnetic field and possessed good performance of regeneration.%采用恒温搅拌法和水热法首次制备磁性三乙烯四胺氧化石墨烯(M-T-GO),并通过 SEM 和XPS 对 M-T-GO 进行表征.以 M-T-GO为吸附剂,分析 pH 值、吸附时间和初始浓度对阴离子染料酒石黄(TY)和阳离子染料亚甲基蓝(MB)吸附效果的影响.并对吸附动力学和吸附等温线进行拟合.结果表明：M-T-GO 对离子型染料的吸附过程符合Langmuir 吸附等温式和拟二级反应动力学描述.M-T-GO 对 TY 和 MB具有较好的吸附性能,饱和吸附量分别为157.23mg/g 和169.49mg/g.与 GO 相比,M-T-GO 对离子型染料的吸附效果更优异,同时具有快速分离和易再生的优点.

【期刊名称】《中国环境科学》

【年(卷),期】2016(036)007

【总页数】7页(P2020-2026)

【关键词】氧化石墨烯;三乙烯四胺;磁性;吸附;离子型染料

【作者】魏金枝;陈芳妮;孙晓君;张凤鸣;王虹

【作者单位】哈尔滨理工大学化学与环境工程学院，黑龙江哈尔滨 150040;哈尔

滨理工大学化学与环境工程学院，黑龙江哈尔滨 150040;哈尔滨理工大学化学与

环境工程学院，黑龙江哈尔滨 150040;哈尔滨理工大学化学与环境工程学院，黑

龙江哈尔滨 150040;哈尔滨理工大学化学与环境工程学院，黑龙江哈尔滨150040

【正文语种】中文

【中图分类】X592

聚染料废水具有色度大、毒性强、难生物降解、易引起水体生物基因突变等特点[1],同时随着合成染料技术的发展,目前所使用的染料大多具有抗氧化,抗生物降解和抗光解等性质,一般处理染料废水的方法包括化学混凝、高级氧化、生物降解等[2-5],在处理过程中各有不同之处:化学混凝易造成二次污染、高级氧化处理成本较高、生物降解处理时间长效率较低,因此选择合理的染料废水处理方法引起人们的高度

关注.吸附法[6]被认为是一种高效,绿色,环保的处理染料废水的方法,具有处理效率高,成本低,操作简单等优点.使用吸附法处理染料废水时,选择适宜的吸附剂,不仅可

以提高处理效率还可以通过循环使用而节约处理成本,所以吸附法的关键在于吸附

材料的选择.

氧化石墨烯(GO)是具有单原子层厚度,二维层状结构的碳纳米材料,每层碳原子被大量含氧官能团修饰,这种特殊的结构决定GO具有较多活性官能团和较大比表面积,且化学性质稳定,被认为是较好的吸附材料[7].但在实际应用过程中,GO的含氧官能团之间易发生氢键作用,使活性吸附位点被占据导致吸附能力降低;同时由于GO亲水性较好,吸附后难于分离,因而限制其广泛应用.而通过在GO表面接枝有机物[8-9],增加活性吸附位点,可提高吸附能力;同时在GO表面修饰磁性纳米粒子,可便于其回收分离.

本文以自制的磁性三乙烯四胺氧化石墨烯 (M-T-GO) 为吸附剂,采用SEM和光学照片观察M-T-GO形貌以及外加磁场下磁分离效果;以阴离子染料酒石黄(TY)和阳离子染料亚甲基蓝(MB)作为目标物通过不同条件对离子型染料吸附量的影响,以及针对离子型染料循环再生的研究,考察M-T-GO的吸附性能和重复使用情况;同时探究M-T-GO对离子型染料的吸附动力学和吸附等温线,判断吸附过程的速控步骤及其饱和吸附量,为实际处理离子型染料废水提供基础研究数据.

本实验所用试剂均为分析纯.根据前期研究结果,首先采用改性Hummers法[10]制备氧化石墨烯(GO);然后采用恒温搅拌法[11]将三乙烯四胺(TETA)修饰到GO表面,在碱性条件下95℃恒温搅拌8h,使氨基和环氧基发生亲核反应,将TETA接枝到GO表面,制得三乙烯四胺-氧化石墨烯 (T-GO);继续采用水热法[12],以Co

(NO3)2·6H2O, Fe (NO3)3·9H2O为原料,180℃反应24h,Co2+和Fe3+利用GO 表面含氧官能团生成磁性纳米粒子铁酸钴(CoFe2O4),从而修饰到T-GO表面,制得磁性三乙烯四胺氧化石墨烯复合吸附剂(M-T- GO),制备过程如图1所示.

M-T-GO对离子型染料的吸附采用静态吸附方法,将(20±0.2)mg M-T-GO吸附剂加入到50mL一定初始浓度的TY或MB溶液中,在303K,一定pH值条件下,恒温振荡一定时间.TY和MB的浓度均采用紫外可见分光光度法测定,TY最大吸收波长为428nm,MB最大吸收波长为664nm.按照公式(1)计算吸附量.