滴流床中流体分布的研究现状及展望
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化工进展
科技期刊
CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS
1998年 第3期
滴流床中流体分布的研究现状及展望
毛在砂 王跃发 陈家镛
(中国科学院化工冶金研究所,北京,100080)
提要 回顾了滴流床流体分布研究的历史和技术进步,分析了测量液体分布大尺度和小尺度均匀性的方法,
讨论了改善流体分布均匀性的措施,指出了滴流床操作特性的非线性与小尺度不均匀性的关系,最后对值得深入
的工作提出了建议。
关键词 滴流床,液体分布,填料床,小尺度不均匀性
Flow Distribution in Trckle Beds: State of Art and Perspective
Mao Zaisha, Wang Yuefa,Chen Jiayong
(Institute of Chemical Metallurgy, Chinese Academy of Sciences,Beijing,100080)
Abstract Research on uniformity of liquid flow in trickle beds is reviewed The methods for determinning
large-scale and small-scale nonuniformity of flow distribution and the measures to be taken for improuing flow
uniformity are addrwssed The correspondence between the nonlinearity of performance characteristics and the
flow distribution is ascertained Afew suggestions for futrue study of flow distribution are also presented.
key words trickle bed liquid distribution packed bed small-scale nonuniformity
在滴流床反应器中,气液两相并流向下通过作为催化剂的固体填料床层,同时进行化学反应,关于这种反应
器的研究已有许多综述[1~5]。
流动相在床层截面上的不均匀分布会严重影响反应器(特别是工业用大型反应器)
操作性能[6],反应效率降低,同时造成床层中温度分布不匀。
流动分布随滴流床的设计、操作而变化是反应器
设计中放大效应的重要原因之一。
对滴流床中液体分布均匀性的研究工作从30年代开始[7],一些报告综述了近年关于液体分布研究的进展
[8,9]。
流体分布均匀性的研究可包括两大方面:一方面是研究流体均匀分布的技术和装置,主要是指:液体分
布器和再分布器的研究和设计;研制新型优良散装填料和规整填料,改善对流体的分散性和反应器的操作性能;
改进散装填料的装填技术,提高床层的装填密度和均匀性。
另一方面是从理论上认识流体在床层中流动的内在规
律,为改善滴流床的设计提高生产能力提供理论指导。
60年来,研究逐渐深入,大致经历了两个阶段[10]。
第一阶段主要研究的是液体在床层截面上的大尺度不均匀分布,其典型表现即壁流。
实验多用环形集液器测
定液体流率的径向分布。
相应的理论把液体在床层中的流动认为是随机的,用扩散模型和随机模型描述,在初始
分布不均匀和壁效应等初始条件和边界条件下能预测到壁流的形成。
第二阶段主要标志是开始研究液体在床层径
向的小尺度不均匀分布。
使用小尺度(10~16 mm)集液器证实了液体小尺度不均匀性的存在。
床层中流体向下流动
达到稳定状态时,液体的径向分布仍然是不均匀的“自然分布”,描述小尺度不均匀分布的理论模型正在发展
中。
近年来研究中发现流体分布均匀性与一些宏观流体力学现象有密切的关系。
从滴流床的总体数学模型来看,
流体分布是一个中间变量:反应器的设计和操作条件直接影响流体流动的大尺度和小尺度不均匀性,后者又影响
反应器的各种宏观流体力学现象和操作性能。
流体的分布,尤其是小尺度的分布对操作性能之间关系的研究,正
逐渐深入。
可以预计,流动分布研究的成果将对滴流床反应器的优化设计和优化操作起重要的促进作用。
本文将
回顾滴流床(也包括填料床)中流体均布研究的历史,分析目前研究和开发的现状,讨论今后研究工作的方向。
1 流体分布均匀性的研究
1.1 液流强度的大尺度分布
一直普遍使用环形集液器来得到床层底部流出液体的径向分布。
这先验地将液体分布当作轴对称的,通常能
够测出液体向床层中心和壁区集中的不均匀分布现象。
Weekman和Myers,Sylvester和Pitayagulsarn,Borda和Gabitto等
许多人进行了类似的研究,考察了气液流速、体系物性、填料形状等诸多因素对液体分布不均匀性的影响[11~
13]。
研究结果不完全一致,但总的来说,壁流通常是很明显的,有些情况下能观察到中心流加强的现象。
气液
相流率较高时液体分布比较均匀且稳定,表面张力和粘度降低也使液体分布的均匀性有所改善。
对不均匀的初始
分布,随着床层高度的增加,液体分布趋于均匀;当床层高度与直径之比值大于5时,达到稳定的平衡分布。
Herskowitz和Smity[14]指出,床层直径与颗粒直径的比值d t/d p越大,液体分布的均匀性越好,此值大于18,平衡分布可认为是均匀分布。
不同形状的填料层中达到液体平衡分布所需的d t/d p值也略有差别。
液体均匀进料时达到平衡分布所需床层高度比点源进料的要小得多。
但是上述关于液体平衡分布的结论并不确切,Hoek等[15]和Albright[16]所发现的小尺度不均匀分布说明液体的平衡分布并不均匀。
因为用环形集液器测量液体流量时通常是将床层截面分为4至6个环形区域,所以无法发现小尺度不均匀分布和非轴对称分布。
例如,Borda和Gabitto的实验数据也证明在各个环形区域内液体分布也不均匀[13]。
而在直径较大的滴流床中,液体在径向的小尺度不均匀分布也较明显[10]。
1.2 小尺度分布不均匀性
只有减小集液器的尺度,才能探测到液体分布的小尺度不均匀性。
Hoek等[15]用16×16 mm的小集液器(中心区657个,壁区24个),来测量直径为0.5 m的填料床的液体(水)流量分布,通过数据分析发现了尺度为几个填料大小的不均匀性。
实验中采用了几种环形和鞍形随机填料和Sulzer塑料BX及不锈钢Mellapak 250-Y和500-Y等规整填料,没有气体流量,因为他们认为泛点以下气流不影响持液量和液体的混合,填料表面的润湿性不影响液体分布形式。
可用n个集液器测得的液体流率q i偏离平均液体流率的均方差值
来定量地表示整个截面液体分布的不均匀程度,M称为不均匀分布因子。
若集液器的液体流率q i大于1.5,且跨越两个填料面积以上的区域,则定义为沟流,沟流密度N为单位面积上的沟流数。
实验结果表明,M和N都随粒径的增大而增大,但这是以测量单元为基准直接测出的。
若以填料颗粒为基准,则M在填料颗粒尺度上是常数0.5,将沟流数换算成平均每个沟流覆盖的颗粒数N,也为常数30~40。
低流率时M值较高,流率增高后M趋向于一个常数。
床层高度增高到10层填料左右后,液流分布基本达到稳定,即所谓的“自然分布”,此时M仍为0.5,不再随床层高度变化。
这与Albright由液体流动的随机性进行数值模拟所得结果相同[16]。
随机填料床层的M是0.5,说明液体小尺度不均匀分布相当明显。
王蓉等用Φ10 mm的小集液器,发现了内径70 mm滴流床液体分布在圆周方向的不均匀性,并观察到这种不均匀性与气液传质不均匀性间的对应关系[17]。
王跃发等用29个排成一列的10×10 mm集液器研究了内径283 mm 的滴流床的液体大尺度和小尺度分布的不均匀性[18],考察了操作条件和床层高度的影响,发现液体分布的尺度和方差不仅与操作条件有关,而且与操作方式也有关,提供了更充分的小尺度不均匀性实验数据[19]。
1.3 示踪实验和其他方法
停留时间分布(RTD)反映了液体在床内流动线速度的大小和分布,也是液体流动不均匀性的直接表现。
Kennedy和Jaffe用同位素C-14标记的3种直链烷烃示踪剂研究工业滴流床反应器(脱硫反应)内气体和液相分布的均匀性[20]。
实验结果显示了反应器中液体分布的不均匀性,液体与催化剂接触不良,大部分液体仅通过25%~30%的催化剂,而气相流动比液相流动均匀。
袁孝竞等用染料作为示踪剂研究了气液逆流时填料塔内液体分布状态,采用了激光-光导纤维检测仪和微型计算机实时采集数据系统,可同时测定填料层中不同轴向和径向位置16点液相中示踪剂的浓度分布[21]。
他们的结果表明液体在填料层中的分布是不均匀的,并观察到壁流逐渐发展的过程。
示踪剂实验能够显示出液体流动强度分布的概率密度函数,但不能体现空间上的不均匀分布,也由于直接采集数据的探头少,因而很难得到填料层中小尺度分布不均匀性的结论。
由于传质和传热的相似性,也可以用传热的方法来进行停留时间分布的实验,探知流动分布的均匀性。
Sapre 等用热探头技术研究了大型加氢脱硫滴流床反应器内床层高度和气液相流率对流动分布的影响[22]。
近年出现了用计算机辅助X线断层扫描技术[23]和电容断层扫描法[24]测量滴流床内液体空间分布的报道,正处在发展的阶段,设备费用高,用于工业生产的监测还有相当的距离。
2 流体均匀分布的技术和装置
流体在填料床中均匀分布的重要性早已众所周知,因此,化学工程研究一直重视为滴流床反应器设计性能优良的液体分布器。
2.1 液体分布器和再分布器
许多化学工程设计手册都有液体分布器的描述和设计要点[25,26],但是新设计仍不断出现。
近几年液体分布器的研究在国内也逐步受到了重视。
渚家瑞和金中林[27]研究了典型的“抽吸型”和“溢流型”液体分配器的
性能并研制出新的CZ型分配器。
汤桂华和愈庆生[28],翟建华和王树楹[29]对填料塔中常用的液体分布装置做了总结,建议重视和加强这方面的理论和应用研究。
填料层能分散液体,对不均匀的初始分布有一定的承受能力,但初始均匀性低的液体分布严重影响床层的性能。
Kunesh等用可调式分布器研究了液体的初始分布对填料塔操作性能的影响,发现初始分布的阶跃式突变和分区集中布液对操作性能有严重的影响[30]。
即使有完善的分布器产生均匀的液体分布,经过相当于15~20块理论板高度的填料层后,仍然需要对液体进行收集和再分布,再分布器可使液体实现横向混合,也为气相提供了横向混合的空间,也有利于改善液体的分布[31]。
在滴流床层中部装上再分布网改善了液体的分布和与固相的接触效率[32]。
虽然液体分布器和再分布器能改善床中流动的均匀性,但其效果也是有限的。
Albright[16]用数值模拟技术研究了不同的液体分布器对填料塔中液体流动分布的影响,并得到与Hoek等[15]相似的结论,即不论塔顶的初始分布如何,只要床层有足够的高度,液体最终发展到一种“自然”分布状态。
此状态有一定的不均匀性,故需要考虑是否加装再分布器。
因此,除研制新的分布器外,还应该注意其他的措施,包括改善填料性能和开发新型填料,以及改进散堆填料的装填技术等等。
2.2 开发新型高效填料
新型填料应有通量大,分散流体的能力强,阻力低等优点,其中对液体的分散作用应是关键[33]。
可以改进填料个体的结构,如环形填料由拉西环改进为鲍尔环及阶梯环,鞍形填料由弧鞍形到矩鞍形,比表面积增大,气液接触面积和横向流道增加,提高了对液体的分散性。
第二是选择适宜的制造材料和表面处理方法以提高填料的润湿性,改善液体在填料层中的流动状况。
其三是改善填料堆积的整体结构,开发规整填料,如丝网波纹填料和压延板波纹填料等;这类填料的整体结构合理,导流能力强,气液相横向混合的性能好,使填料具有较高的效率[34]。
使用脉冲填料装填成的床层甚至不再需要液体再分布器[33]。
但规整填料目前价格比较高,还不能普遍取代散装填料。
2.3 改进填料装填技术
改善床中流动的均匀程度的另一途径是改进散堆填料的装填技术。
研究表明,滴流床中填料的紧密和均匀装填是改善填料塔内流体力学特性的有效方法。
反应器的操作特性,如流体分布的均匀性[35]、填料润湿分数[36]等都和固体填料颗粒取向的规则程度和装填的整体均匀性密切相关。
一般说来,紧密装填法(Dense loading)与用布袋溜槽法(Sock-and-chute loading)装填相比,催化剂的装填量增大,阻力降较高,滞液量较大,床层孔隙率均匀,反应器的生产能力增强[37]。
国外许多公司开发了专有的紧密装填技术,如ARCO的COP催化剂定向装填技术,TCFR、UOP等公司及捷克布拉格化工技术研究所也开发了自己的紧密装填技术,向用户提供技术服务或发放使用许可证。
研究紧密高效装填技术的专利和公开文献还很少[38]。
用紧密装填法取代目前国内还普遍使用的布袋溜槽法,应该引起足够的重视。
3 流动均匀性的理论及模型
为了分析流体分布在床层中发展的规律,最早提出的模型是液相扩散模型,认为液体在填料中的流动类似分子扩散的随机性,可用扩散方程来描述[7]。
扩散模型能解释不均匀初始分布向均匀分布发展和壁流的形成。
填料塔壁区的空隙率较高是壁流形成的主要原因[21],在模型中用合适的塔壁边界条件表达[39,40]。
但扩散模型无法说明液体流动最终发展成有小尺度不均匀性的“自然分布”现象[16],因为扩散模型中没有考虑此项机理,验证模型也是用环形集液器测量得到的大尺度液体分布。
用时间离散、状态离散的齐次Markov过程也可描述滴流床内液体的滴流和脉动流流动[41,42],其随机扩散的思想和扩散模型是一致的。
渗流理论则用结点和连接结点的键组成的空间网络代表填料层,然后模拟网络中离散液体的随机流动[43~47]。
但渗流理论模型还有待完善:流动随机性的参数还不能从体系的性质和操作参数推算,壁区的空隙率和气体流动对液体分布的影响也没有考虑。
显然,流动分布模型中需要具体的物理过程的机理。
毛在砂等认为控制流体在随机填料层中流动的机理之一是使流体趋向均匀分布的扩散过程,另一种是能破坏流动均匀性的流体力学或非平衡态热力学不稳定性,两种机制互相竞争达到动态平衡,形成宏观上稳定的流动分布[48,49]。
颗粒尺度上的多相流动是解决大尺度和小尺度流动分布的基础,现已有从小尺度上流动形态分析来探索大尺度流动形态转变的报道[50]。
深入认识多孔介质中的小尺度多相流动及其流体力学与热力学不稳定性,可能有助于解决滴流床中流体的流动分布问题。
4 流动分布与滴流床操作特性的关系
滴流床的操作条件与滴流床的许多操作性质,如压降、传质系数、反应转化率和选择性等,有直接的关系。
这种影响可以是非线性的。
滴流床压降、滞流量和传质系数等的滞后环现象就是这种非线性行为很好的例子。
近年来,滴流流动时的滞后现象,或流体力学多态现象,已经得到确认[51~53]。
滞后环现象实际上提示了滴流床中滴流流动区的流体力学多态性:均匀的液体分布只是状态之一,其他的可能状态都是非均匀的分布。
许多研究企图借助流体力学多态性和分布不均匀性来从机理上解释滴流床中流体分布的规律。
Christensen等[54]用束流(rivulet)和膜流(film)两种小尺度流动模式解释压降滞后现象,王蓉等[53]提出了简单的平行流区模型及流动分布均匀性与滞后环两枝相对应的假设来解释压降滞后环。
王蓉等用φ10 mm的小集液器,观察到内径70 mm滴流床流动不均匀性与气液传质滞后环间的对应关系,并发现液体在圆周方向分布的不均匀性[17]。
王跃发等[10,19]研究了内径283 mm滴流床的压降滞后、停留时间分布及持液量等流体力学
性质,肯定了与流动小尺度分布不均匀性及操作方式间的直接关系。
因此,研究滴流床中的流体分布,还要考虑达到某一操作条件的路径这一重要因素[55]。
实验中还发现,即使在湍动程度较高的脉动区,液体在小尺度上的分布也是不均匀的,与通常认为脉动状态能消除液体分布不均匀性的看法相反。
总的看来,小尺度流体力学现象对滴流床反应器宏观操作性能的影响(包括流动、传质、传热和反应)研究还较少,需要在实验和理论两个方面继续深入。
5 展望
流体分布的均匀性对反应器的操作特性有很大影响,如压降滞后、持液量、液固传质和反应转化率等。
通过对反应器中流体流动规律的研究,从本质上理解宏观流体力学现象产生的原因及发展过程,可为反应器中的液体分布器和填料等的设计和使用、操作方式和操作条件的选择提供理论指导和实验数据,提高生产效率,减小工业设计的放大效应。
由于滴流床中的流动分布的复杂性,目前的理论和模型与实际应用还有较大的差距,还不能对各种影响液体分布的因素综合考虑。
除了如扩散理论和渗流理论考虑流动和介质的随机性以外,还应考虑如流体力学和非平衡态流动的热力学不稳定性。
考虑了流动分布的随机性和确定性两类因素,有可能对流体分布的不均匀性作定性的模拟。
在实验方面,应该研制使用方便、价格不高、适用范围广的液体分布测量装置,能同时采集床层截面的大尺度和小尺度的分布。
对液体分布器和再分布器、新型填料、装填技术等,也应有适当的投入,并注意在合理的理论指导下进行。
由于不均匀“自然”分布的存在,液体分布器和再分布器的作用是有限度的。
由于许多滴流床反应器是在高压下使用的,流体力学研究也应注意在接近工业应用的条件下进行。
气体分布及对液体分布的影响也应该注意。
到目前为止,滴流床中的许多研究流体分布的工作是在没有充分注意操作路径和滞后现象的情况下进行的,故数据间分散程度较大,使用这些数据和关联式应当审慎。
流体流动状态的多态性也给生产操作提出了最优操作策略的问题。
多相体系中的这些非线性现象有重大的理论和实用价值,是今后滴流床研究的重要方面之一。
考虑到流动分布与非线性现象之间的内在联系,目前的流体分布模型应向非平衡态非线性、大小尺度相结合的方向发展,最终达到建立起较完整的数学模型,解决滴流床中流体流动分布及与此相关的非线性现象(滞后和脉动等)的机理和规律的目的。
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滴流床中流体分布的研究现状及展望
作者:毛在砂, 王跃发, 陈家镛, MaoZaisha, WangYuefa, ChenJiayong 作者单位:中国科学院化工冶金研究所,北京,100080
刊名:
化工进展
英文刊名:CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS
年,卷(期):1998(3)
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