利用热释光剂量探测器测量射线剂量

实验四：利用热释光剂量探测器thermoluminescent detector (TLD)
测量γ射线的累积剂量
一、实验目的
1、了解LiF(Mg，Cu，P)热释光材料用于剂量测量的原理及特性；
2、掌握使用热释光剂量计测量个人剂量、环境剂量的基本原理和过程；
3、掌握热释光相关仪器的组成和基本使用方法；
二、实验原理
1、能带理论
按照能带理论，晶体物质的电子能级属于两种能带：处于基态的已被电子占满的允许能带，称为满带；没有电子填入或尚未填满的容许能带，称为导带。

它们被一定宽度的禁带所隔开。

在晶体中，由于存在杂质原子以及有原子或离子的缺位和结构位错等，从而造成晶体结构上的缺陷。

这些缺陷破坏了电中性，形成了局部电荷中心，它们能吸引和束缚电荷，在能带图上，也就是相当于在禁带中存在一些孤立的局部能级。

在靠近导带下面的局部能级能够吸附电子，又称为陷阱；在靠近满带上面的局部能级能够吸附空穴，称为激发能级。

在没有受到辐射照射前，电子陷阱是空着的，而激活能级是填满电子的，具体见图1。

导带
陷阱
禁带
激活
能级
导带
禁带
价带
陷阱
图1、晶体能带图
图2、F、H中心的形成
图3、热释光发光机理
当辐射如γ、X、β射线照射晶体时，产生电离或激发，使价带或激发能级中的电子受激而进入导带成为自由电子（图2过程①），同时在价带或激发能级中产生空穴，根据能量最小原则，这些空穴落入激活能级的概率最大，俘获了空穴的激活能级称为H中心。

类似的，进入导带的电子落入电子陷阱的概率也最大（图2过程②），称俘获电子的陷阱为F中
心。

在测量过程中对晶体加热，俘获的电子受热以后，获得足够的能量摆脱陷阱束缚跃回低能态，与空穴结合，同时多余的能量以可见光形式释放，称为辐射热释光(简称热释光，符号TL)，见图3。

晶体受热时发光量越大，表征它接受的累积辐射量越大。

2、热释光探测器主要剂量学特性
2.1、储能性
热释光磷光材料吸收的辐射能量一部分转变为电子的势能，电子被束缚在亚稳态的陷阱中，使这部分辐射能量被热释光磷光材料有效存储，直到测量时才释放出来，材料吸收的能量越多(吸收剂量越大)，产生的自由电子越多，被俘获到陷阱中产生的电子即F中心也越多，那么储存的辐射能量也就越多。

在一定的剂量范围内，储能与剂量成正比关系，这种剂量响应的线性关系，使得热释光磷光体材料可以定量地测量辐射剂量。

2.2、多峰的发光曲线
发光曲线是指热释光材料的发光强度随加热温度变化的关系曲线。

由于材料中的电子陷阱有深有浅，深陷阱中的电子比浅陷阱中的电子受到更强的束缚力，因此要释放出来需要更多的能量，当加热热释光材料使，随着温度的升高，浅陷阱中的电子首先释放，且在某一温度(与加热速率有关)下电子的释放速率最大，形成发光曲线的峰值，随后该类陷阱中俘获的电子全部释放完毕，发光曲线就出现峰谷。

随着加热温度的继续升高，较深的陷阱开始释放电子，依次类推，就会随温度出现一个个的发光峰，这样，发光强度就可以看作温度T的函数，形成的曲线我们称为热释光发光曲线。

下图4是对GR-200圆片，在辐照1mGy(约88mR)、15℃/s升温速率条件下测出的发光曲线，如下图4所示：
图4、热释光发光曲线
从图4中可以看到GR- 200A型TLD在250℃前有2个较大的发光峰，第一个发光主峰约为170℃，后面一个主峰约为240℃，140℃以下的发光峰为杂散辐射。

2.3、剂量响应的线性和超线性
在测量时，并不是测量发光峰的全部发光的总和，对于LiF(Mg，Ti)热释光材料，多选择200℃左右的5峰的峰高或4、5峰的面积，主要是因为该峰稳定，常温衰退小，而且在约10-2-103 R（伦琴）范围内发光强度最大(与此峰对应的陷阱数目最多)，对于小于103R的照射量，热释光与照射量(吸收剂量)之间有较好的线形关系，如下图5，其它温度峰的热释
光峰或因不稳定(低温峰)，或灵敏度太低，或因线性不好而很少采用。

图5、照射量与LiF:Mg,Ti探测器响应的关系
从图5中可以看到，对于LiF(Mg，Ti)热释光材料来讲，照射量小于103R时呈现良好的线性响应，而当照射量超过2×105R时将会出现超线性响应。

对于GR-200型圆片，从图4和本小节叙述可知，在实际测量过程中，采用240℃左右的主发光峰可以得到较为精确的测量结果，对GR-200圆片型探测器，厂家已经给出了合适的测量步骤。

2.4、饱和与负感
从图5可知，热释光响应在超线性之后将出现饱和现象(105~5×106R)，在饱和之后会出现随照射量的增加而热释光减弱的负感现象，因此对于不同的热释光材料，一定要遵守给出的照射限定区间，否则将会得到差别甚大甚至错误的结果。

2.5、灵敏度
热释光探测器的灵敏度是指每戈瑞(Gy)或拉德(Rad)热释光吸收的剂量的热释光响应值。

由于热释光是一种相对测量，因此我们并不关心热释光的绝对发光量，而通常是用“校准光源”确定测量仪器的工作状态后，对接受一定照射量的热释光进行测量，各处特定条件下的刻度系数来表示其灵敏度。

以LiF(Mg，Ti)(TLD-100)为标准，其它类型的热释光探测器的灵敏度与LiF(Mg，Ti)(TLD-100)比较后得到的值即为相对灵敏度。

2.6、LET效应
是指某些热释光材料会存在灵敏度与传能线密度(Linear energy transfer，LET)的依赖性，对LiF(Mg，Ti)材料，当LET值>10kev/μ时出现灵敏度下降的趋势，当LET值～300kev/μ时，灵敏度会下降10倍左右，把这种热释光材料灵敏度对辐射品质的依赖性成为LET效应。

对于我们使用的LiF(Mg，Cu，P)材料，LET效应相对要小一些，即性能更为优越，同时对常见的X、γ射线，由于能量均较低，因此对LET效应可以折合计算在最后的响应中从
而可以忽略；对于变化剧烈的辐射场，则需要针对不同的LET值做不同的考虑。

2.7、光效应
辐照过后的热释光材料受到强光照射会发生2种效应——光衰退和光响应，前者是指光照射后原理的辐照热释光会衰减，一般以红外线效应最为明显；后者是指光照射后会产生热释光响应，一般以紫外线效应最为明显。

因此，当辐照过后的热释光探测器，如果不及时进行读数而需要长期存放的话，需要在暗光条件下保存，进来减少外来光的影响；
2.8、衰退和重复使用
热释光材料辐照后热释光衰减的现象称为衰退，放置时间越长，放置温度越高，衰退越严重，并且低温热释光峰比高温热释光峰衰退更为严重。

由于辐照过后自由电子和空穴都不存在了，因此它不能重复读数；但由于电子陷阱和激活能级仍然存在，所以可以对热释光材料重复使用，方法是对读数过后的热释光探测器在一定温度下恒温加热一段时间，即进行所谓的退火，就可以是热释光探测器基本恢复原状而可以重复使用，物理原理请参考相关参考材料，不过灵敏度往往会发生变化，因此在使用多次后需要对热释光探测器重新刻度。

对于实验采用的GR-200型探测器，其退火条件是：低温退火温度为140℃、退火时间4min，高温退火和测量温度均为240℃，高温退火时间10min。

不过一般情况下只要使用高温退火就可以了。

3、热释光探测器特点及性能参数
热释光剂量计用于个人、环境剂量监测的优点可以总结如下：组织等效性好，灵敏度高，线性范围宽，能量响应好，可以较长时间内的累积剂量，性能稳定，使用方便，并可对α、β、γ、n、p、X等各种射线及粒子的辐射剂量进行测量，因此热释光剂量法在辐射防护测量，特别是在个人剂量监测中得到了广泛应用。

以当前实验采用的热释光探测器GR-200圆片型探测器为例，其性能如下：
4、热释光读数仪的工作原理
热释光探测器受射线照射时能储存部分辐射能，它被加热时，这部分能量以辐射热释光的形式放出。

热释光强度随加热条件而变化，两者之间的函数关系称发光曲线。

某段区间内发光曲线下的面积，即该段区间内总光子数与被测TL探测器在辐射场中的吸收剂量成线性关系。

热释光剂量仪就是根据这种特性设计的。

为提高测量精度和改善整机的可靠性，现在的读数仪用单片机控制加热测量过程。

光学系统则将热释光探测器发射的光子高效率地收集到光电倍增管光阴极上转换成电流。

调节光电倍增管的工作高压可调整其放大系数，从而控制仪器的灵敏度。

仪器的灵敏度用一个光强恒定的参考光源校正。

光电流经电流-频率(i-f)转换器变成脉冲信号；在单片机控制下对此脉冲作累积计数，结果由数码管显示。

测量结果同时存入数据存储器供打印机记录并可供计算机调用。

5、热释光剂量计的刻度原理
由于热释光测量是相对测量方法，因此热释光探测器在使用之前需要进行刻度。

剂量计
在测读仪器上的测量读数是一相对值，需要通过刻度系数把仪器测量读数换算成剂量值。

用于剂量刻度和监测用剂量计，应是同批型号规格的剂量计。

刻度时，应使用国家标准或ISO 规定的X 或γ参考源，且所有辐射源值都应溯源到国家相应一级或次级标准。

下面介绍一下刻度涉及的内容：
5.1、“刻度”的概念
“刻度”一词在TLD 应用中常被称做“校准”或“标定”。

实际上刻度是在受控的标准
实验条件下，定量确定剂量计读数与被测量值关系的全部过程。

由此可见，如果获得一组没有经过校准TLD 的读数是没有任何实际意义的，因为没有经过校准这一环节就是没有给TLD 读数赋值。

换句话说，在校准中，如果采用不同的约定真值做为标准，对TLD 相同 读数的解读是不一样的。

5.2、刻度因子N （刻度系数）
刻度因子N 是剂量计要定度的约定真值H 除以读数仪的读数M 所得的商，即：
N H M =
在实际工作中，特别是在首次TLD 刻度因子的确定中，TLD 的刻度因子是通过在标准实验条件下照射一条校准曲线(刻度曲线)完成的。

将TLD 分成若干组(一般5～7组)，然后照射不等的约定真值Hi （比如照射量或吸收剂量），经测量可获得若干组TLD 读数的平均值Mi ，最后采用最小二乘方法或多组值Ni 平均值法计算刻度因子。

5.3、约定真值
在TLD 校准中，有两类量常被认为是约定真值的量。

一类是剂量学物理量，另一类是
剂量学实用量。

(1) 剂量学物理量主要包括空气比释动能Ka 、空气吸收剂量Da 和照射量X 。

在校准
TLD 中，物理量的约定真值是采用可溯源标准仪器测得的。

在辐射防护领域中的光子外照射剂量测量中，可以认为空气比释动能Ka 、空气吸收剂量Da 和照射量x 在数值上的关系
()212.9510114.211a a C kg R Gy Gy K D X
--⨯⋅==是足够精确的。

(2) 剂量学实用量主要包括周围剂量当量H*(d)和定向剂量当量H'(d)、个人浅表和深部
剂量当量Hp(d)。

我们知道，在放射防护中常常使用组织或器官有效剂量等防护量做为剂量限值和剂量约束的基本量。

但是，防护量是不可直接测量的。

因此，在1985年ICRU推荐了上述4个实用量来做为放射防护评价的量。

实用量既可实测，又可通过蒙特卡罗方法计算。

对标准剂量学实验室来说，为了简化和方便溯源的目的，大多数标准实验室给出的实用量约定真值是通过ISO，ICRU，ICRP以及我国GB/T12162.3-2004推荐的参考条件下的换算系数F(d)确定的，因此需要有相关的实验条件才能完成。

在进行环境剂量计校准时，可以通过物理量直接进行刻度，方法是用标准剂量仪器测量校准点处的空气比释动能率Ka或吸收剂量率Da：标准仪器经能量响应、方向性响应、量程线性等一系列校正后，如果标准仪器的电离室是非密封的，还应对测量时温度、气压进行修正，最后确定校准点空气比释动能约定真值H。

在满足电子平衡条件的基础上在同一点处放上TLD照射一段时间获得相当的吸收剂量，然后通过读数仪得到读数M，这样就可以得到刻度系数，即可得到TLD读数M和真实值H之间的关系。

在进行X、γ射线个人剂量计的刻度时，剂量计应放在能够模拟人体躯干的体模上进行。

目前用于个人剂量计刻度的体模，是采用直径为30cm的ICRU球。

对于体积较小的剂量计可以直接采用这种体模，对于体积较大的剂量计，很难在球面上找到剂量计大小的均匀场，这样便会给剂量计的刻度带来很大困难。

因此，国际原子能机构推荐了用30cm×30cm×15cm有机玻璃(PMMA)材料做成的平板体模(IAEA体模)代替ICRU球。

在射线入射方向体模表面用2.5mm厚的有机玻璃，其余各面均使用10mm厚的有机玻璃粘结而成，上面开口作为注水窗，并在里面充入蒸馏水。

刻度时，剂量计紧贴入射窗口表面进行照射。

环境剂量计的刻度，可以用周围剂量当量H*(p)进行刻度，也可以用照射量、空气比释动能或空气吸收剂量进行刻度。

对治疗级及中子反照剂量计必须在与人体相近的标准体模上进行。

在上述条件下使TLD获得一定的吸收剂量，并得到读数M，并由下列公式来得到约定真值，确定校准点个人剂量当量，Hp(10)和周围剂量当量H*(10)约定真值的公式分别是：Hp(10)=Fp(10)·Ka和H*(10)=F*(10)·Ka，从而TLD测量Hp(10)校准因子的公式为Np=Fp(10)·Ka/M，测量H*(10)校准因子的公式为N*=F*(10)·Ka/M。

从上述介绍可以看到，整个刻度原理比较简单，重要的是需要达到一定的实验条件进行刻度以及符合上述的标准。

6、常用刻度方法介绍并举例
剂量计标定通常采用刻度曲线法、单点剂量标定法和自身标定法等，这里利用第一种。

刻度曲线法（最小二乘法）：这种方式是最常见也是最常用的方法，特别当在非线性区（亚线性和超线性）使用的情况下，只有采用此方法标定剂量计。

方法是取一组探测器作为标定探测器，分成几组照射不同剂量，画出曲线。

这样待标定剂量可根据其读数直接从标定曲线上查出。

在这里利用读数仪的TLD读数值和刻度源照射剂量值进行拟合出一条直线，计算公式
=+，其中，y为热释光读出器计数，x为照射器为按最小二乘法原理得出的公式: y kx b
的照射量，k 为曲线斜率，b 为曲线截距，k 和b 按下式计算：
1112211n n n
i i i i
i i i n n i i i i n x y x y k n x x =====-=⎛⎫- ⎪⎝⎭∑∑∑∑∑ b y k x =-
式中，n 为照射剂量点的个数，在本例中n=8，受照剂量可通过拟合得到的直线查出或拟合后的公式计算得出。

在1次测量中，每个剂量点测量20次的热释光读出器平均计数， 如表1所示。

表1 热释光读出器平均计数
X(mR)
50 100 150 200 250 300 350 400 y(平均计数) 58 115 172 229 286 343 401 457 根据上述最小二乘法拟合得到的直线方程为: y=1.16x －4.5， 从而根据照射量与吸收剂量的转换关系233.9733.97At D X r
δΓ==，注意单位需要从伦琴R 化为戈瑞Gy ，可得： y+4.50.00874 1.6
D = 从上式可以得到读数仪计数y 和实际吸收剂量之间的关系。

三、仪器简介及操作
3.1、仪器性能
RGD3A/B 采用单片机控制测量程序，量程0.01μGy ～10Gy ；升温速率1～40℃/s ，恒温
高至400℃（特殊时可达600℃）；自动扣除预设本底；运用半导体制冷技术使光电倍增管恒温，降低噪声，光源稳定度小于0.5%（连续10h ）；与GR200A 探测器配合，探测阈可达0.095μGy ；工作环境：温度0～45℃，相对湿度≦95%；外形尺寸：480×400×220mm 3；重量27kg 。

可方便地更换加热盘，测量多种类型热释光探测器，如圆片、方片、玻璃管及粉末等。

TLD400型剂量盒，可装载不同类型探测器，主要用于个人剂量监测，佩戴使用极为方便。

这里我们采用的GR-200型热释光探测器即为与上述读数仪配套类型探测器；
3.2、仪器操作
本实验涉及到的仪器基本操作，详见RGD3A/B 仪器使用说明书；
四、实验内容
4.1、实验材料与装置
不锈钢容器一个，内放16片GR-200系列的GR-200A 型LiF(Mg ，Cu ，P)TLD 冷压烧
结型热释光探测器，规格尺寸为φ4.5mm×0.8mm ；
RGD3A型热释光读数仪一台；
Ra-226γ点源一个，活度A=0.5mCi；
4.2、实验步骤：
4.2.1、仪器准备及设置
1)、接通RGD3A读数仪电源，打开电源开关，并按下“高压”键，预热30分钟以上；
2)、查看计算机是否与RGD3A的连接串口是否完好；打开计算机，进入OS后打开“热释光测量软件”，用户不变，密码“TLPS”；
3)、抽出加热盘，按下10s键，检查灵敏度值(仪器左上角数码管显示的值)，一般为13.7±0.1，如果偏离超过上述范围，利用旋钮进行调节恢复，并读数2次以上方可，在仪器使用过程中每测量3～4次需要重新进行灵敏度检查；
4)、确定测量程序，其基本步骤如下：
调节热释光读数仪，使之处于不同阶段的线形升温状态，选择合理的预热、测量、退火三个阶段的温度和稳定时间以及升温周期；
通过RGD3A型的测量软件，我们就可以看到GR-200型探测器的发光曲线，并由升温曲线来决定上述3个过程的具体参数；由于我们这里采用的GR-200型探测器是成熟的商用产品，因此这里的测量程序一般应采用热释光探测器制造商推荐的程序。

对LiF(Mg，Cu，P)圆片状探测器，在RGD3A/B型热释光仪上，一般采用升温速率为15℃/s，第一恒温135℃(8s)，第二恒温240℃(12s)，在RGD3A/3B型仪器中的“M2”键已经有了相关的程序设定，在测量时按一下“M2”键就可以设置好上述参数了。

4.2.2、具体实验步骤：
1)、TLD使用前退火
退火过程应在专用退火炉中进行。

各种TLD的退火条件如下：
GR-100 400℃，1小时（100℃，2小时）
GR-100M 280℃～290℃，30分钟
GR-200 240±5℃，10分钟
当退火炉的温度稳定在设定值时，将装有热释光探测器的退火盘送入炉腔（探测器要单层平放，严禁采用堆放或筒装方式）。

当所标温度再次达到设定值时开始计时。

退火结束，迅速将退火盘取出，置于预先开启的电扇下冷却到室温。

退火过程中，如退火装置通有3升/分钟的氮气则效果更好。

2)、TLD的筛选
TLD的筛选照射必须使用专门的照射器，但目前没有到位，实验采用替代解决手段。

a）、为保持清洁，使用镊子把上述16片热释光探测器在托盘上排成4×4的小方阵，每片之间间隔0.5～1mm，使得方阵中心与射束中轴重合，并把TLD放置在非常厚的铁质托盘上，此时不但可以充分利用射束的均匀性，还可以借助厚的铁质托盘提供的强的反散射能力弥补部分差异。

其具体原理已经借助MCNP加以证实，见图6、图7.所示。

b）、把上述托盘放在放射源下，照射20~30分钟，具体放置如下图8所示，注：要尽量使源的准直孔轴线和方阵中轴线重合，使TLD受到尽可能均匀的照射：
图6、实验中的Ra-226的射线径迹
图7、Ra-226点源在铁盘上的剂量分布情况
图8、照射示意图
c)、把上述辐照后的16片TLD，按照上述的测量程序分别再次读数，并依次记录，按
照读数筛选掉读数差异太大的TLD，把剩余的TLD读数求标准差，使之不超过5%。

3)、TLD的刻度
这里是把TLD的读数M与γ射线在空气中的吸收剂量D联系起来。

a)、对选好的TLD再次进行退火；
b)、把TLD分为若干对，放置在事先放置好的γ射线场中，并用尺子分别确定照射距离X，在位置摆放好以后，照射30分钟，如下图所示：
图9、TLD刻度照射示意图
c)、照射完毕后，对TLD再次进行测量，测定测量值Mi并加以记录；
d)、利用前面二(6)中的理论计算公式计算对应点的吸收剂量Di；
e)、按照上述最小二乘法利用Mi和Di的值进行刻度，得到刻度曲线，确定了刻度系数；
4)、TLD使用
在刻度完后，这些TLD即可投入使用，使用一段时间后，把这些TLD进行读数，即可按照刻度系数得到对应的吸收剂量D。

五、思考题与计算题
1、为什么TLD可用来检测吸收剂量？对于个人剂量计的刻度需要在什么条件下进行？
2、在一个直径30cm，厚度2cm的铁盘上，沿盘半径在位置0,1,3,6,9,12,15,18,21,24cm处各放置一个半径0.5cm的水小球。

在距离盘面31cm处，放置一个与铁盘同轴的Ra-226点源，计算并得到水小球的γ射线能量沉积情况，具体情形如图6。

Ra-226源的MCNP表示是：sdef erg=d1 pos=0 0 31 par=2
# SI1 SP1
L D
0.0101374 0.000111366
0.0115979 0.000254096
0.011727 0.00227277
0.0128551 7.89745E-05
0.0135224 3.81825E-05
0.01389 5.84963E-05
0.0140752 0.000581829
0.0143156 0.00321035
0.014511 6.26299E-05
0.0145722 9.65927E-05
0.0167705 0.000712697
0.01712 2.14195E-05
0.017281 2.39247E-05
0.0172907 0.000146071
0.080355 3.93027E-06
0.0810668 0.00179244
0.0837845 0.00297748
0.094245 0.000354916
0.094866 0.000678866
0.0954523 2.22716E-05
0.0977111 0.000336456
0.18599 0.0328
0.26227 5.39999E-05
0.4146 3.89999E-06
0.44937 0.0000027
0.60066 0.0000061
3、如果我们用刻度曲线预测其它结果时出现很大误差甚至是错误时，请分析相关原因；
11。