第3章 非线性光学材料

二十世纪八十年代，倍受人们注意的非线性光学新研究课 题是光学分叉和混沌、光的压缩态、多光子原子电离现象等。 目前非线性光学逐渐由基础研究阶段进入应用基础研究和应用 研究阶段。 9
强激光与物质相互作用的主要特性
1、激光的特点
激光是受激辐射，普通光源是自发辐射，这是它们的本 质区别，因而激光具有普通光源所没有的特点：
i, j , k x, y , z
Ex Ex Ex E y E E x z E y Ex Ey Ey E y Ez Ez Ex Ez E y E 28 z Ez
第四章 非线性光学材料
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一、非线性光学效应概述
1、激光技术从1960年诞生到现在，已经历了近半个世 纪的发展时间。它的出现，标志着人类对光频相干电磁 辐射的产生手段、控制能力及其与物质相互作用规律的 认识，均达到了一个新的阶段。
2. 由于激光器的工作原理与普通光源的发光机理不同，所 以能从根本上突破以往各种普通光源的种种局限性，赋予 古老的光学以新的强大生命力，从而引起各种光学应用技 术的革命性进展，并极大地促进了各种基础学科的发展。
（1）强光与物质相互作用的基本理论
强 光 入 射 到 介 质 中 时 ， 电 极 化 强 度 矢 量P 与光场 E 之间不再成简单的线性关系，而是成更 一般的幂级数关系：
P E
1
2
E E
2 3
5
3
（2）强光与物质相互作用的基本规律 单一频率的强光入射到特定介质中 ，可产生 倍频辐射， 不同频率的光同时入射时，可通过介 质彼此发生耦合作用，并在新频率处产生混频辐 射 ， 麦 氏 方 程 组 是 非 线 性 微 分 方 程 组 ， 包 含E 的高次方项。 （3）光与物质相互作用的现象
（4.2-8）
E H t
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二次非线性效应
由（4-2）式中第二项引起的：P ( 2 ) 1、一束单色光波入射到介质中时，
0
(2)
E
2
设单色平面波： E E 0 cos( t kz ) (2) 2 2 P E cos( t kz ) 则 0 0 1 2 2 0 E 0 1 cos 2(t kz ) （4-3） 2
是入射光频率
E
P


是与方向无关的常数，在各向异性
不但与入射光场
E
的强度有关，而且与
的方向有关，
是一个张量。
：三阶张量。
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(1)
：二阶张量，
(2)
极化强度矢量 P 与入射光场 E 之间的关系：
P
改写为： Pi ( 2 )
(2)
0 ijk E j E k ，
四波混频，光束自聚焦，受激散射等。
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P 0 [ E E E ]
2 3
1
2
3
对普通光辐射来说，其场强值远小于，E 原 子 因此展开式4-2
中除第一项外，均可忽略，但对激光辐射来说，其光波场数值与
式中 E 原子
2 3 1 1 2 E 原子
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二、非线性极化
在强光场作用下，介质的电极化强度矢量P与外界电场强度 E成非线性关系：
P 0 [ E E E ]
2 3
1
2
3
（4-2）
式中： 2 二次电极化率，引起二次谐波，光整流效应， 光学混频，光参量振荡等。
3 三次电极化率，引起三次谐波，双光子吸收，
二次、三次谐波；光参量放大与振荡。
自聚焦。 受激散射，饱和吸收。
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3、非线性光学学科定义
在强光场与物质相互作用时，出现了非线性
电极化效应和它引起的一些新的光学现象和光学
效应。如，倍频、和频、差频、光放大，受激散 射、多光子吸收、自聚焦、光学双稳态等，这些 统称为非线性光学效应，研究这些效应的学科称 为非线性光学。
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三、非线性光学的发展
1、1961年，弗兰肯（Franken）等人，将红宝石激光器发
出的约为3kW的694.3nm光脉冲聚焦到石英晶体上，观
察到了红宝石激光的347.1nm二次谐波辐射。 2、同年凯泽（Kaiser）和加勒特（Garrett）观察到激光辐
射的双光子吸收，这是一种三阶非线性光学效应。
是原子内的平均场强，其量级约为108伏/厘米左右，
E原 子
相比一般不能忽略，因此必须考虑展开式中高次
（非线性）项的贡献，由此就会有各种新光学效应的出现。
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非线性光学过程
二阶非线性过程 二次谐波产生（SHG） 和频产生（SFG） 差频产生（DFG） 光参量振荡（OPO）
三阶非线性过程 三次谐波产生 三阶非线性折射率 参量和非参量过程 饱和吸收 非饱和吸收 受激拉曼
D 0 E P B H j E
（4.2-5） （4.2-6） （4.2-7）
设：非线性介质中无自由电荷 0 无面电流 j 0
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对（4.2-1）式两边取旋度：
E B t
将（4.2-6）式代入4.2-8式得到：
1 2
2
P 0 [ E E E ]
3
3
上式中偶次项系数为零，因而在这样的晶体中，不 存在二次非线性电极化效应。
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三、非线性电极化率的性质
P 0 [ E E E ]
2 3
1
2
3
1、在（4-2）式中，非线性电极化率 的函数，也是新产生频率的函数。 2、各向同性介质中， 介质中，
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光学介质的非线性电极化效应 一、线性极化
1、电极化强度矢量P 当介质受到电场作用时，组成介质的原子或分 子、离子内的束缚电子与电子荷之间的距离（相对 平衡位置）发生了变化，产生感应电偶极矩，介质 单位体积内的感应电偶极矩之和为介质的电极化强 度矢量P。
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+
-
13
E
+
14
2、线性极化
2、两束单色光入射到非线性介质中
则
2 1 2 2 0 ( E01 E02 ) 2 1 1 2 2 2 2 0 E01 cos2(1t k1 z ) 0 E02 cos2(2t k 2 z ) 2 2 2 0 E01E02 cos(1 2 )t (k1 k 2 ) z 2 0 E01 E02 cos(1 2 )t (k1 k 2 ) z ( 0 ) ( 2 ) ( 2 ) ( ) ( ) （4-4） P P 1 P 2 P 1 2 P 1 2
在弱光场作用下，介质的电极化强度矢量P与外界
电场强度E成简单线性关系：
1 P 0 E
（4-1）
1 称为介质的电极化系数，线性电极化率。 式中，
0
真空介电系数。
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（1）当一束单色简谐光波入射到介质中时
单色简谐波： E E 0 cos( t kz )
1 介质内的电极化强度矢量： P 0 E 0 cos( t kz )
3. 在物理学领域内，出现了一门崭新的学科——非线性光 学的出现与发展。
2
二、非线性光学的学科定义 1、线性光学： 普通光场与物质相互作用，物质与光场呈线性效应 关系
（1）光与物质相互作用的基本理论 普通光入射到介质中时，电极化强度矢量
场 E 成简单的线性关系：
P
与光
P 0 1E
3
（2）光与物质相互作用的基本规律
单一频率的光入射到非线性介质中 ，其频率不 发生任何变化 ， 不同频率的光同时入射时，彼此 不发生耦合作用，也不会产生任何新的频率，麦氏 方程组是线性微分方程组，只含 E 的一次方项。 （3）光与物质相互作用的现象
折射、散射、吸收等与光场呈线性关系
4源自文库
2、非线性光学： 强光场与物质相互作用，物质与光场呈非线性 效应关系。


讨论： （1）从式中可以看出，电极化强度 P ( 2 ) 中含有频 率为 2 项，可以辐射出二次谐波-----倍频光。
（2）式中含有常数项，称为直流项，表示光整流 效应，表明介质中存在静电场。
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E1 E 01 cos(1t k1 z ) 设两单色平面波为： E 2 E 02 cos( 2 t k 2 z ) ( 2) P 0 2 ( E1 E2 ) 2
jk
0
(2)
E
2
Px xxx xxy xxz xyx xyy xyz xzx xzy xzz Py yxx yxy yxz yyx yyy yyz yzx yzy yzz P zxx zxy zxz zyx zyy zyz zzx zzy zzz z
和频产生
（a）和频产生配置图
（b）描述和频产生的能级图
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差频产生
（a）差频产生配置图
（b）描述差频产生的能级图
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（2）对于各向同性介质和具有中心对称的各向异性 介质，当外加电场方向反向时，相应的电极化强度也 改变符号
即： P f ( E ) ， P f ( E )
（1）高的定向性（发散角小） （2）高的单色性（高相干性） （3）高亮度（高的光子简并度）
2、强激光与物质相互作用的主要特性
具有能动性、有效性；具有共振性和共振选择性； 高光谱分辨率；高时间分辨率；高的空间分辨率
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四、非线性电极化效应理论基础
1、强光作用下，产生非线性电极化效应的基本图像
2、描述不同频率强光波在介质内相互作用的基本方 程： 耦合波方程
3、1962年，布卢姆伯根等人对光学混频进行了开创性的理论 工作。自此以后，许多实验验证可非线性效应能引起不同频
率的光场之间能量的交换，而呈现多种新的光学现象和新的
光学效应。
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非线性光学的发展经历了三个阶段
二十世纪六十年代主要进行了二次谐波产生、和频、差频、 双光子吸收、受激喇曼散射、受激布里渊散射、光参量振荡、自 聚焦、光子回波、自感应透明等非线性光学现象的观察和研究； 二十世纪七十年代人们更深入地研究了上述现象，并进行 了自旋反转受激喇曼散射、光学悬浮、消多普勒加宽、双光子 吸收光谱技术、相干反斯托克斯喇曼光谱学、非线性光学相位 共轭技术、光学双稳效应等非线性光学现象的研究；
P以与入射光E相同的频率 随时间变化，从 而根据劳伦兹理论，辐射出频率为 的次电磁波， 单色光入射时频率不会发生变化。
劳伦兹理论： 电耦极矩产生 加速度，向外 辐射次波。
由麦氏方程变化的 电场周围产生变化 的磁场，使得向外 辐射电磁波。
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（2）几种不同频率的光同时入射到介质中时，彼 此间不发生耦合作用，也不会产生新的频率，并 满足叠加原理，互不干扰。
四、非线性介质内强光相互作用的耦合波方程
1）电磁波在非线性介质内的传播方程(波动方程)
麦克斯韦方程组 物质方程
（4.2-1）
B E t 。 D H j t D B 0
（4.2-2） （4.2-3） （4.2-4）
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讨论： （1）从（4-4）式中可以看出，二次非线性电极化中 ( 2 ) (0) ( 2 ) 包含了直流项 P ，二次谐波项 P 1 和 P 2 ， ( ) ( ) 和频项 P 1 2 ，差频项 P 1 2 。 二次谐波产生
（a）二次谐波产生配置图 （b）描述二次谐波产生的能级图 23