大气中放射性气溶胶的监测和评价_周程

器的最小探测活度(Minimum Detectable Activity， MDA)，方能识别。我国采用探测下限(LLD)或定量 探测下限计算可探测活度。LLD 或 MDA 除与计算 方法有关， 还与仪器刻度的几何位置、 探测器本底、 分辨率、 谱收集时间等因素有关。 因此 LLD 或 MDA 是分析低水平特征放射性核素慎重考虑的指标。国 外对气溶胶样品的放射性监测，要求 γ 谱仪系统对 131 I、140Ba 的探测下限为 10–30 μBq/m3 [3]。
126 126 171 132 130
186m 131m
772.6
76.2
第一作者：周程，男，1981 年出生，2006 年成都理工大学核技术与应用专业硕士研究生毕业，工程师，从事辐射防护与监测
第 11 期
周 程等：大气中放射性气溶胶的监测和评价
867
2 2.1
测量方法[4]
测量装置
素，如 208Tl、214Pb、214Bi、2212Bi、212Pb 等，它们 的半衰期为几分钟至数小时。测量时间则应尽可能 长，以减小统计不确定度。
能量 Energy /keV 59.5409±0.0001 88.0336±0.0001 122.06±0.00012 80.997±0.001 834.838±0.003 1115.546±0.004 661.657±0.003 356.013±0.001
分支比 I/% 35.78±0.09 3.626±0.026 85.51±0.06 34.06±0.27 99.976±0.001 50.60±0.24 84.99±0.2 62.05±0.19
对如何分析和评价大气中放射性气溶胶对公众健康造成的吸入有效剂量作了讨论，可为进一步做好气溶胶监 测和评价工作提供参考。 关键词 放射性气溶胶，监测，采样，质量保证，吸入有效剂量 O571.3 中图分类号
发生核事件会向环境释放裂变产物和活化产 物，它们大多是中等半衰期的气态或易挥发性的放 射性同位素，前者如惰性气体 Kr、Xe，后者如 I、 Cs、Te 等。大气中的这些放射性物质易被大气悬浮 物(固体微粒或雾粒)捕集而形成放射性气溶胶，粒 径为 0.01–100 μm。 在远离事件发生点的地区，或核事件放射性释 放量较小时，这些裂变产物的空气含量极低，气溶 胶样品的 HPGe γ 能谱中有大量的天然放射性核素 γ 峰，从中找出核事件释放核素极弱的 γ 峰，是个 难度较大的问题。排除种种干扰，正确识别裂变产 物的特征信号，为判断核事件的性质和类型提供可 靠依据，是放射性监测研究的重要课题[1]。 文就大气放射性气溶胶的采样、测量、质量保 证和后期评价等环节进行探讨，以期对核事故应急 响应中放射性气溶胶的监测和评价工作提供有益的 参考。 1
图 1 气溶胶样品全谱计数率随时间的变化趋势 Fig.1 Changes with time in full spectrum count rates of the aerosol samples.
2.2.1 测量时间的选择 采样量为 14 520 m3 的气溶胶样品(连续采样 24 h)采样后直接测得的全谱(30–1 822.1 keV)计数率随 时间的变化如图 1 所示。样品的全谱计数率近似按 函数 y=256.8x–0.6021 衰减，3、6、24 h 后，计数率为 开始测量时的 32%、25%、8.8%，并逐渐趋于稳定。 考虑到应急监测工作中监测数据需求的紧迫性，气 溶胶样品采样后宜放置 3 h 后开始测量，以降低天 然放射性核素对样品的干扰，提高“对象”核素的 探测下限。这些干扰核素通常为短寿命氡钍子体核
2.2.2 标准物质的制备 对 γ 能谱测量系统的刻度中，标准源是具有一 定厚度、一定几何形状、密度又不是很大的测量样 品。气溶胶样品也须按照标准源的制备步骤进行处 理，以保证测量方法的一致性。标准物质覆盖的能 量范围符合国际监测系统要求的 60–1 800 keV[5]。 表 1 为放射性气溶胶样品核事件监测中的常用 标准源。
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收稿日期：2011-07-18，修回日期：2011-08-30
其中，Qi 为气压 Pi、温度 ti 条件下的流量(m3/min)。 采样时的气象条件并非标准状态，须用式(2)修正流 量 Qi， Qnb = QiT(Pi–Pbi)/(TiP) (2)
式中，Qnb 为标准状态下的流量(m3/min)，P 和 Pi 分别为标准状态下和采样时的大气压(Pa)，T 和 Ti 分别为标准状态下和采样时的绝对温度(K)，Pbi 为 在 Ti 时饱和水蒸气压力(Pa)。
分支比 I/% 10.0 13.3 57.0 1.3 100 50.7 9.9 10.1 74.1 99.7 34.0 11.8 97.5 96.1 8.8 38.0 30.2 10.2 12.0 1.6 61.0 8.3 39.8 4.8 0.3 2.0 3.2 83.0 4.24 80.0 5.0 13.1 28.1 22.6 5.3 10.6 11.4 37.2 74.2 2.0 7.7 34.1 5.2
气溶胶样品置于 10 cm 厚铅室内的 HPGe γ 谱 仪上测量，用能谱分析软件解谱，得到 γ 样品中的 放射性核素组成及其活度，对有关参数进行修正， 计算放射性核素的空气浓度。 HPGe γ 能 谱 系 统 的 能 量 分 辨 率 高 优 于 2.2 keV@l 332.5 keV, 稳定性为 24 h 内的峰位漂移小 于 2 道(l 332.5 keV 射线的全吸收峰在 4 000 道附 近)，全谱探测能量大于 1 800 keV。 2.2 测量技术要求
半衰期 T1/2 (432.6±0.6) y (461.4±1.2)d (271.8±0.05)d (10.7±0.21)y (312.3±0.7)d (244.1±0.5)d (30.05±0.08)y (10.7±0.21)y
核素 Nuclide
139 51
能量 Energy /keV 165.86±0.003 320.08±0.0004 391.698±0.003 514.0048±0.0022 898.036±0.004 1836.052±0.013 1332.492±0.004 1173.228±0.003
表 1 放射性气溶胶样品核事件监测中的常用标准源 Table 1 Nuclides used for calibrating HPGe systems in nuclear accident monitoring with aerosol samples. 核素 Nuclides
241 109 57
第 34 卷 第 11 期 2011 年 11 月
核 技 术 NUCLEAR TECHNIQUES
Vol. 34, No.11 November 2011
大气中放射性气溶胶的监测和评价
周 程 张起虹 蒋云平 王利华 孙恋君
（江苏省辐射环境监测管理站 南京 210019）
摘要
就大气中放射性气溶胶的监测中的采样、测量等环节中值得注意的问题展开讨论，提出解决办法。并
159
能量 Energy /keV 363.5 364.9 365.5 366.5 1171.7 1333.6 810.2 811.8 811.8 666.3 666.3 667.2 667.5 668.5 773.1 773.7 529.6 529.8 531.0 531.5 602.7 604.4 605.1 427.1 233.4 231.6 144.3 144.7 145.2 834.0 833.5 834.8 835.1 620.7 623.8 228.0 228.1 228.5 759.5 817.8 817.8 1 046.6 1 049.0
采样方法
[2]
用式(1)将采样总体积 V(m3)换算为标准状态下 的体积，
微粒态空气样品的采集有沉降灰、飞机擦拭、 碘盒和空气采样器等方法，大流量空气采样方法是 目前的通用方法。 1.1 采样点位布设
V
i 1
n
Qi Qi 1 ti ti 1 2
(1)
所有点位设置原则为： (1) 地形开阔， 半径 50 m 内无高大建筑物，以免阻碍气溶胶的扩散、沉降和 采样； (2) 半径 50 m 内无主要交通公路经过， 无大、 中型晒谷场和公共活动场所，以免扬尘影响采样； (3) 半径 500 m 内无高大烟囱和产生粉尘的加工厂， 以降低烟尘或粉尘所含放射性核素影响。
Am Cd
Ce
Cr Sn
Co Ba
113 85 88 88 60 60
133 54 65
Sr Y Y Co Co
Mn Zn Cs Ba
137 133
2.2.3 剔除干扰核素的影响[1] 气溶胶样品的 γ 能谱中，核事件释放“信号” 核素的放射性较弱， 而天然放射性核素的干扰较强。 判别样品中是否存在“信号”核素,须根据“信号” 核素的不同分支能量进行判别。放射性气溶胶样品 核事件监测中常见干扰核素见表 2。 2.2.4 探测限 对气溶胶样品中的放射性核素的活度须大于仪
半衰期 T1/2 18.1 h 3.8 h 20.0 h 66.0 h 5.8 d 5.6 d 23.4 h 15.0 d 61.0 d 12.4 d 13.0 d 8.25 d 6.47 d 12.4 h 16.0 h 30.0 h 86.2 d 1 200 y 11.0 d 9.25 d 4.2 d 74.2 d 11.8 d 10.5 h 3.1 m 33 h 1.44 d 46.5 h 36.4 d 26.0 d 18.0 d 2.84 h 61.0 d 16.0 h 4.2 h 28.5 y 2.4 d 160.5 d 18.7 h 57.0 h 1.31 d 2.9 y 36.0 y
Gd Ir Re Sb
195m
364.5
81.2
8.04d
181 99
Mo Mn Nb Eu Sb I Lu Cs I Ir Te Ho Ni
60
Co Co
1 173.2 1 332.5
100.0 100.0 99.4
120m
532
70.8d
156 56
I 667.7 98.7 78.2h
868
核
技
术
第 34 卷
Table 2 信号核素 Signal nuclides 131 I
表 2 核事件 γ 能谱分析中的主要干扰核素[6] Interfering nuclides in gamma spectrum analysis for nuclear accident monitoring with aerosol samples. 能量 Energy /keV 分支比 I/% 半衰期 T1/2 干扰核素 Interfering nuclides
分支比 I/% 79.90±0.04 9.87±0.05 64.97±0.17 98.5±0.4 93.90±0.23 99.32±0.03 99.9826±0.0006 99.85±0.03
半衰期 T1/2 (137.641±0.02)d (27.703±0.003)d (115.09±0.03)d (64.850±0.007)d (5.271±0.001)y (5.271±0.001)y (5.271±0.001)y (5.271±0.001)y
1.2
采样仪器布设与采样
用微孔滤膜采样器采集放射性气溶胶，其由滤 膜(纸)夹具、流量调节装置和抽气泵组成。采样口 高出基础面 1.5 m。采样器布设点于空气流通、地 面平整的位置，采样器处于垂直状态，加以固定， 防止被大风刮倒。 采样设备还包括流量计、 温度计、 湿度计、气压表，气压表，均水平放置于阴凉通风 的室内，温、湿度表置于距地面 1.5 m 左右百叶箱 内。 在核应急监测期间气溶胶采样需连续 24 h，流 量在 500 m3/h 以上。采样装置可通过反馈信号增大 功率，以确保采样流量的稳定，减小采样体积的不 确定度。采样滤膜做透光检查，寻找因针孔、颗粒 物、缺陷或严重折皱等引起的缺陷，并予剔除。 1.3 采样体积