不同混合方案对气溶胶辐射特性的影响
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表 1为黑碳、硫酸盐和 75% H 2 SO4 气溶胶在波 长为 0155 Lm 处的复折射指数.
表 1 黑碳、硫酸盐和 75% H2 SO4 气溶胶在波长为 01 55 Lm 处的复折射指数 [ 13]
T able 1 T he refractive index o f BC, su lfate, and v itr io l at 0155 Lm
Lm 波长处的辐射特性参量, 其目的在 于比较分析 3种不 同混合方案处理的同一混合情况下内混 合单个气 溶胶粒子辐 射特性
的差别. 结果表明: 辐射特性的总 体变化趋势大致相同, 但采用不同的混合方案处理相 同的内混合情况时, 其结果在黑 碳混合
比为 10% ~ 30% 时差异较大.
关键词: 大气气溶胶; 内混合; 复折射指数
笔者通过 3种内混合方案 ( 分别为体积权重平 均, M axw e ll- Garnett和 B ruggem an理论 ), 研究黑碳 气溶胶分别与硫酸盐气溶胶和 75% H2 SO4 气溶胶 内混合后所生成的气溶胶或等效气溶胶粒子的辐射 特性, 并作比较.
1 气溶胶内混合模型
111 内混合 目前处理气溶胶间内混合的模型主要有 4种:
1. Co llege o fA ppliedM e teo ro logy, N an jing U n iversity of Informa tion Sc ience & T echno logy, N an jing 210044, Ch ina 2. Jiangsu C lim ate Center, N anjing 210008, China
中图分类号: X 513
文 献标志码: A
文章编号: 1001- 6929( 2010) 05- 0627- 07
E ffect of D ifferent M ix ing Scenarios on Aeroso l Radiative P roperties
ZONG Peng- cheng1, 2, M IAO Q -i long1, WE I X iao-y i2
材料 黑碳 ( BC )
硫酸盐 75% H2 SO4
m1 1175 1153 1143
m2 - 01 44 - 01 006 - 11 0 @ 10- 8
从光学性质上看, 硫酸盐气溶胶与 75% H2 SO 4 气溶胶对光的影响主要体现在散射上, 黑碳气溶胶
第 5期
宗鹏程等: 不同混合方案对气溶胶辐射特性的影响
气溶胶在大气科学和环境科学领域受到日益广
泛的关注, 特别是在气候变化研究方面, 气溶胶的辐 射特性被认为是十分重要的关键因子. 太阳辐射是 地气系统的能量来源, 气溶胶通过对太阳辐射的吸 收和散射直接影响天气和气侯. 为此需要了解实际 大气气溶胶粒子的光学特性.
大气中的气溶胶由许多化学物质组成, 不同排 放源排放出不同化学组成的气溶胶. 最主要的气溶 胶人为源包括矿物 (如煤 ) 燃料燃烧过程, 其在我国 北方采暖期占总气溶胶粒子的 67% [ 1] . 由此而产 生的气溶胶主要成分是硫酸盐和黑碳, 这 2 种成分 具有相反的辐射效应. 硫酸盐气溶胶对太阳辐射主
人类活动、火山爆发等向大气中不断排放 S元 素, S经过氧化后以硫氧化物 SOx 的形式存在于大 气中. 在平流层下部, 由 SOx 氧化生成的 H2 SO 4 和 H2 O 可形成 H2 SO 4 液滴. 硫酸与大气中的盐类发生 反应可以生成强吸湿性的 硫酸盐 (如 硫酸氨、硫酸 钠等 ), 同时通过气 - 粒转化也可以生成积聚模式 的硫酸盐.
构, 并可利用氯化钡薄膜法来检测硫酸盐气溶胶的 存在, 即气溶胶之间存在内混合 [ 12 ] . 鉴于内混合作 用的复杂性, 人们难以考察其导致的气溶胶光学性 质与辐射性质的变化. 为简单起见, 气溶胶之间的 内混合也可以假定为一种分层同心球的结构, 特别 是硫酸盐与不溶性气溶胶之间的内混合. º镶嵌结 构. 2种粒子相互混合, 其中较小的粒子镶 嵌于较 大的粒子之中, 并被其完全包裹. 著名的 B ruggem an 和 M axw e ll - Garnett 理论 研 究 的 正 是 这 种情 况. M axw ell- Garnett理论主要研究的是不溶性颗粒点 缀于液态气溶胶之中, 与此不同的是, B ruggem an 理 论主要研究的是干的小气溶胶颗粒点缀于不溶性气 溶胶中的情况 [ 1] . » Shell- Core结构. 在自然界中 气溶胶可以通过气 - 粒转化形成, 在气 - 粒转化过 程中某种成分可凝集在气溶胶粒子周围, 所以这种 成分中时常包含着更小的气溶胶粒子. 硫酸盐气溶 胶与黑碳气溶胶间就常有这种情况, 此时硫酸盐为 外壳, 黑碳为内核 [ 1 ] . ¼ 均匀混合 结构. 不 同化学 组成的气溶胶凝聚为一个颗粒后, 各种化学成分在 新生成的颗粒内均匀混合. 这种情况是一种理想状 态, 在实际中是不可能的 [ 13-22] . 对于这种状态的处 理可以 采 用 体 积 权重 平 均 的 方 法 [ 1] . 笔 者 选 取 M axw ell- G arnett和 B ruggem an 理论, 研究混合后半 径为 015 Lm 75% H2 SO 4 气溶胶和黑碳气溶胶以及 硫酸盐气溶胶与黑碳气溶胶内混合的情况, 并就其 复折射指数及辐射特性参量与体积权重平均的方案 进行对比和分析. 112 混合物质的选定
¹ 分层同心球结构. 在粒子的输送过程中水溶性气 溶胶可以碰并或凝聚到不溶性气溶胶 ( 如沙尘和黑 碳 ) 的表面. 观测与模拟表明, SO2 气体在沙尘粒子 表面上的非均相氧化反应是形成硫酸盐的一条重要 途径, 由 这 条 途 径 提 供 的 硫 酸 盐 占 其 总 浓 度 的
20% ~ 50% . [ 8-10] 另外, 电子显微镜观测表明, 硫气 溶胶与沙尘混合物呈现出分层结构 [ 11 ] , 并且 H2 SO 4 气溶胶与氯化钡气溶胶内混合后也可产生同心球结
要是反射作用; 黑碳气溶胶虽然浓度相对较低, 但其 对太阳辐射有吸收作用 [ 2 ] . 而大气气溶胶中还存在 吸湿性很强的海盐颗粒以及吸湿性很弱的矿物颗粒
和沙尘等. 由于气溶胶的复折射指数是由其化学特 性决定的, 具有相同化学组成的气溶胶也有不同的 复折射指数, 从而也具有不同的辐射特性. 各种成 分的气溶胶粒子由于大气湍流、布郎运动、风切变等 因素使之必然发生混合 [ 1-3] , 各粒子相互碰并、融合 甚至发生反应. 这种由单化学组成的粒子相互混合 后变为多化学组成粒子的混合方案即为内混合. 气 溶胶的混合状态对其光学特性有重要影响, 该研究 对于利用气溶胶光学散射特性鉴别雾霾的科学研究 以及卫星反演均具有重要意义.
收稿日期: 2010 - 01- 11
修订日期: 2010- 02 - 23
基金项目: 省 部 共建 气 象灾 害教 育 部 重点 实 验室 资 金 资助 项 目
( 050103)
作者简介: 宗鹏 程 ( 1982 - ) , 男, 江 苏 如 皋 人, 助 理 工 程 师,
pc_ zong@ 126. com.
人类燃烧农业废弃物等活动向大气中排放大量 的碳质气溶胶. 碳质气溶胶又大致分为 2类: ¹ 元 素碳, 即黑碳, 有时也称为煤烟; º有机碳. 这 2 类 碳质气溶胶在光学性质方面具有一个明显的区别,
62 8
环 境科学研究
第 23卷
即黑碳对太阳辐射有比较强烈的吸收作用, 而有机 碳对太阳辐射的影响则主要是散射作用. 黑碳气溶 胶是大气气溶胶的重要组成部分, 它在大气物理、大 气化学、大气光学过程 中都具有重要作用, 1997年 12月的 5京都协议书 6中未加入有关黑碳气溶胶的 内容, 这也是被美国作为拒绝参加签定 5京都协议 书 6的原因之一. 由此可见, 对于黑碳气溶胶的研究 十分重要 [ 4-6] .
硫酸盐气溶胶的辐射特性可以通过 M ie散射计 算得到. M ie散射理论是在假定粒子为球形的前提 下, 已知粒子的光学特性及其谱分布, 从而计算粒子 的辐射特性. 目前在实际应用过程中, 一般把硫酸 盐气溶胶粒子当作球形来处理; 而气溶胶的复折射 指数则主要取决于其化学成分和波长. 复折射指数 表示为 m = m 1 - im 2, 其中 m 1 和 m 2 分别是复折射 指数的实部和虚部, 虚部与吸收对应, 实部与散射对 应, 当虚部越大时, 吸收越强. 由硫酸盐气溶胶粒子 的复折射指数 [ 7] 可见, 在波长小于 2 Lm 时, 虚部很 小; 而当波长超过 2 Lm 时, 虚部 迅速增加; 当波长 大于 3 Lm 时, 虚部的增加已超过 2个数量级. 这说 明, 在短波部分硫酸盐气溶胶粒子的散射作用相对 较强, 而吸 收较 弱; 在长 波部 分, 其吸收 作用 相对 较强.
Abstrac t: Th is paper used vo lum e w e ight average, M axw el-lG a rnett and B ruggem an m ix ing scenarios to ana lyze interna l m ix ing of b lack ca rbon and sulfate or v itrio l ( 75% ) , com puted the effec tive re fractive ind ices, and then com puted the rad ia tive properties of three m ix ing scenar ios at the w ave length of 0155 Lm through M ie T heory. Th is paper a im ed at comparing the differences o f radiative properties o f the three d ifferent m ix ing scenar ios when study ing the sam e situa tion o f inte rnalm ix ing. T his study showed tha t the overa ll trends we re s im ila r for all scenarios, bu twhen us ing the d ifferen tm ix ing scenar ios to sim ulate the internalm ix ing of the sam e state, the resu lts va ried; the m ax im um difference occurred when the con tent o f black carbon w as 10% - 30% . K ey word s: aeroso ;l inte rnal m ix ing; refractive index
摘要: 利用 体积权 重平 均, M axw e ll- G arnett和 B rugg em an 理论, 分 别处理 半径 为 01 5 Lm 75% H2 SO4 气 溶胶 和黑 碳气 溶胶 ( BC ), 以及硫酸盐气溶胶与黑 碳气溶胶内混合的情况, 求出其复折射指数. 利用 M ie理论 计算内混合 单个气溶 胶粒子在 0155
6 29
对光的影响主要 表现在吸收上. 对于波长为 0155
Lm ( 即尺度参数为 5171) 75% H2 SO 4 气溶胶与黑碳 气溶胶相比, 其复折射指数虚部小 7个数量级; 硫酸
第 23卷 第 5期 2010年 5月
环境科学研究 R esearch o f Env ironm enta l Sc iences
V o .l 23, N o. 5 M ay, 2010
不同混合方案对气溶胶辐射特性的影响
Biblioteka Baidu
宗鹏程 1, 2, 缪启龙1, 魏晓奕 2
1. 南京信息工程大学应用气象学院, 江苏 南京 210044 2. 江苏省气候中心, 江苏 南京 210008
表 1 黑碳、硫酸盐和 75% H2 SO4 气溶胶在波长为 01 55 Lm 处的复折射指数 [ 13]
T able 1 T he refractive index o f BC, su lfate, and v itr io l at 0155 Lm
Lm 波长处的辐射特性参量, 其目的在 于比较分析 3种不 同混合方案处理的同一混合情况下内混 合单个气 溶胶粒子辐 射特性
的差别. 结果表明: 辐射特性的总 体变化趋势大致相同, 但采用不同的混合方案处理相 同的内混合情况时, 其结果在黑 碳混合
比为 10% ~ 30% 时差异较大.
关键词: 大气气溶胶; 内混合; 复折射指数
笔者通过 3种内混合方案 ( 分别为体积权重平 均, M axw e ll- Garnett和 B ruggem an理论 ), 研究黑碳 气溶胶分别与硫酸盐气溶胶和 75% H2 SO4 气溶胶 内混合后所生成的气溶胶或等效气溶胶粒子的辐射 特性, 并作比较.
1 气溶胶内混合模型
111 内混合 目前处理气溶胶间内混合的模型主要有 4种:
1. Co llege o fA ppliedM e teo ro logy, N an jing U n iversity of Informa tion Sc ience & T echno logy, N an jing 210044, Ch ina 2. Jiangsu C lim ate Center, N anjing 210008, China
中图分类号: X 513
文 献标志码: A
文章编号: 1001- 6929( 2010) 05- 0627- 07
E ffect of D ifferent M ix ing Scenarios on Aeroso l Radiative P roperties
ZONG Peng- cheng1, 2, M IAO Q -i long1, WE I X iao-y i2
材料 黑碳 ( BC )
硫酸盐 75% H2 SO4
m1 1175 1153 1143
m2 - 01 44 - 01 006 - 11 0 @ 10- 8
从光学性质上看, 硫酸盐气溶胶与 75% H2 SO 4 气溶胶对光的影响主要体现在散射上, 黑碳气溶胶
第 5期
宗鹏程等: 不同混合方案对气溶胶辐射特性的影响
气溶胶在大气科学和环境科学领域受到日益广
泛的关注, 特别是在气候变化研究方面, 气溶胶的辐 射特性被认为是十分重要的关键因子. 太阳辐射是 地气系统的能量来源, 气溶胶通过对太阳辐射的吸 收和散射直接影响天气和气侯. 为此需要了解实际 大气气溶胶粒子的光学特性.
大气中的气溶胶由许多化学物质组成, 不同排 放源排放出不同化学组成的气溶胶. 最主要的气溶 胶人为源包括矿物 (如煤 ) 燃料燃烧过程, 其在我国 北方采暖期占总气溶胶粒子的 67% [ 1] . 由此而产 生的气溶胶主要成分是硫酸盐和黑碳, 这 2 种成分 具有相反的辐射效应. 硫酸盐气溶胶对太阳辐射主
人类活动、火山爆发等向大气中不断排放 S元 素, S经过氧化后以硫氧化物 SOx 的形式存在于大 气中. 在平流层下部, 由 SOx 氧化生成的 H2 SO 4 和 H2 O 可形成 H2 SO 4 液滴. 硫酸与大气中的盐类发生 反应可以生成强吸湿性的 硫酸盐 (如 硫酸氨、硫酸 钠等 ), 同时通过气 - 粒转化也可以生成积聚模式 的硫酸盐.
构, 并可利用氯化钡薄膜法来检测硫酸盐气溶胶的 存在, 即气溶胶之间存在内混合 [ 12 ] . 鉴于内混合作 用的复杂性, 人们难以考察其导致的气溶胶光学性 质与辐射性质的变化. 为简单起见, 气溶胶之间的 内混合也可以假定为一种分层同心球的结构, 特别 是硫酸盐与不溶性气溶胶之间的内混合. º镶嵌结 构. 2种粒子相互混合, 其中较小的粒子镶 嵌于较 大的粒子之中, 并被其完全包裹. 著名的 B ruggem an 和 M axw e ll - Garnett 理论 研 究 的 正 是 这 种情 况. M axw ell- Garnett理论主要研究的是不溶性颗粒点 缀于液态气溶胶之中, 与此不同的是, B ruggem an 理 论主要研究的是干的小气溶胶颗粒点缀于不溶性气 溶胶中的情况 [ 1] . » Shell- Core结构. 在自然界中 气溶胶可以通过气 - 粒转化形成, 在气 - 粒转化过 程中某种成分可凝集在气溶胶粒子周围, 所以这种 成分中时常包含着更小的气溶胶粒子. 硫酸盐气溶 胶与黑碳气溶胶间就常有这种情况, 此时硫酸盐为 外壳, 黑碳为内核 [ 1 ] . ¼ 均匀混合 结构. 不 同化学 组成的气溶胶凝聚为一个颗粒后, 各种化学成分在 新生成的颗粒内均匀混合. 这种情况是一种理想状 态, 在实际中是不可能的 [ 13-22] . 对于这种状态的处 理可以 采 用 体 积 权重 平 均 的 方 法 [ 1] . 笔 者 选 取 M axw ell- G arnett和 B ruggem an 理论, 研究混合后半 径为 015 Lm 75% H2 SO 4 气溶胶和黑碳气溶胶以及 硫酸盐气溶胶与黑碳气溶胶内混合的情况, 并就其 复折射指数及辐射特性参量与体积权重平均的方案 进行对比和分析. 112 混合物质的选定
¹ 分层同心球结构. 在粒子的输送过程中水溶性气 溶胶可以碰并或凝聚到不溶性气溶胶 ( 如沙尘和黑 碳 ) 的表面. 观测与模拟表明, SO2 气体在沙尘粒子 表面上的非均相氧化反应是形成硫酸盐的一条重要 途径, 由 这 条 途 径 提 供 的 硫 酸 盐 占 其 总 浓 度 的
20% ~ 50% . [ 8-10] 另外, 电子显微镜观测表明, 硫气 溶胶与沙尘混合物呈现出分层结构 [ 11 ] , 并且 H2 SO 4 气溶胶与氯化钡气溶胶内混合后也可产生同心球结
要是反射作用; 黑碳气溶胶虽然浓度相对较低, 但其 对太阳辐射有吸收作用 [ 2 ] . 而大气气溶胶中还存在 吸湿性很强的海盐颗粒以及吸湿性很弱的矿物颗粒
和沙尘等. 由于气溶胶的复折射指数是由其化学特 性决定的, 具有相同化学组成的气溶胶也有不同的 复折射指数, 从而也具有不同的辐射特性. 各种成 分的气溶胶粒子由于大气湍流、布郎运动、风切变等 因素使之必然发生混合 [ 1-3] , 各粒子相互碰并、融合 甚至发生反应. 这种由单化学组成的粒子相互混合 后变为多化学组成粒子的混合方案即为内混合. 气 溶胶的混合状态对其光学特性有重要影响, 该研究 对于利用气溶胶光学散射特性鉴别雾霾的科学研究 以及卫星反演均具有重要意义.
收稿日期: 2010 - 01- 11
修订日期: 2010- 02 - 23
基金项目: 省 部 共建 气 象灾 害教 育 部 重点 实 验室 资 金 资助 项 目
( 050103)
作者简介: 宗鹏 程 ( 1982 - ) , 男, 江 苏 如 皋 人, 助 理 工 程 师,
pc_ zong@ 126. com.
人类燃烧农业废弃物等活动向大气中排放大量 的碳质气溶胶. 碳质气溶胶又大致分为 2类: ¹ 元 素碳, 即黑碳, 有时也称为煤烟; º有机碳. 这 2 类 碳质气溶胶在光学性质方面具有一个明显的区别,
62 8
环 境科学研究
第 23卷
即黑碳对太阳辐射有比较强烈的吸收作用, 而有机 碳对太阳辐射的影响则主要是散射作用. 黑碳气溶 胶是大气气溶胶的重要组成部分, 它在大气物理、大 气化学、大气光学过程 中都具有重要作用, 1997年 12月的 5京都协议书 6中未加入有关黑碳气溶胶的 内容, 这也是被美国作为拒绝参加签定 5京都协议 书 6的原因之一. 由此可见, 对于黑碳气溶胶的研究 十分重要 [ 4-6] .
硫酸盐气溶胶的辐射特性可以通过 M ie散射计 算得到. M ie散射理论是在假定粒子为球形的前提 下, 已知粒子的光学特性及其谱分布, 从而计算粒子 的辐射特性. 目前在实际应用过程中, 一般把硫酸 盐气溶胶粒子当作球形来处理; 而气溶胶的复折射 指数则主要取决于其化学成分和波长. 复折射指数 表示为 m = m 1 - im 2, 其中 m 1 和 m 2 分别是复折射 指数的实部和虚部, 虚部与吸收对应, 实部与散射对 应, 当虚部越大时, 吸收越强. 由硫酸盐气溶胶粒子 的复折射指数 [ 7] 可见, 在波长小于 2 Lm 时, 虚部很 小; 而当波长超过 2 Lm 时, 虚部 迅速增加; 当波长 大于 3 Lm 时, 虚部的增加已超过 2个数量级. 这说 明, 在短波部分硫酸盐气溶胶粒子的散射作用相对 较强, 而吸 收较 弱; 在长 波部 分, 其吸收 作用 相对 较强.
Abstrac t: Th is paper used vo lum e w e ight average, M axw el-lG a rnett and B ruggem an m ix ing scenarios to ana lyze interna l m ix ing of b lack ca rbon and sulfate or v itrio l ( 75% ) , com puted the effec tive re fractive ind ices, and then com puted the rad ia tive properties of three m ix ing scenar ios at the w ave length of 0155 Lm through M ie T heory. Th is paper a im ed at comparing the differences o f radiative properties o f the three d ifferent m ix ing scenar ios when study ing the sam e situa tion o f inte rnalm ix ing. T his study showed tha t the overa ll trends we re s im ila r for all scenarios, bu twhen us ing the d ifferen tm ix ing scenar ios to sim ulate the internalm ix ing of the sam e state, the resu lts va ried; the m ax im um difference occurred when the con tent o f black carbon w as 10% - 30% . K ey word s: aeroso ;l inte rnal m ix ing; refractive index
摘要: 利用 体积权 重平 均, M axw e ll- G arnett和 B rugg em an 理论, 分 别处理 半径 为 01 5 Lm 75% H2 SO4 气 溶胶 和黑 碳气 溶胶 ( BC ), 以及硫酸盐气溶胶与黑 碳气溶胶内混合的情况, 求出其复折射指数. 利用 M ie理论 计算内混合 单个气溶 胶粒子在 0155
6 29
对光的影响主要 表现在吸收上. 对于波长为 0155
Lm ( 即尺度参数为 5171) 75% H2 SO 4 气溶胶与黑碳 气溶胶相比, 其复折射指数虚部小 7个数量级; 硫酸
第 23卷 第 5期 2010年 5月
环境科学研究 R esearch o f Env ironm enta l Sc iences
V o .l 23, N o. 5 M ay, 2010
不同混合方案对气溶胶辐射特性的影响
Biblioteka Baidu
宗鹏程 1, 2, 缪启龙1, 魏晓奕 2
1. 南京信息工程大学应用气象学院, 江苏 南京 210044 2. 江苏省气候中心, 江苏 南京 210008