我国核燃料后处理技术的现状与发展_叶国安

程稳定性、经济性等方面，所采取的技术 手段和工程措施也有很大改进。
第三代（水法分离）和第四代（干法 分离）后处理技术目前仍处于研发阶段， 处理的乏燃料燃耗进一步提高，在回收 铀 、钚 的 同 时 ，还 考 虑 次 锕 系 元 素（镎 、 镅、锔）和长寿命裂变产物核素（Tc-99 和 I-129）以 及 高 释 热 核 素（Cs-137 和 Sr-90）的分离。
经过中试厂的设计与建设，形成 了一批行业标准。2010 年底中试厂 热调试成功，表明我国在动力堆乏燃 料后处理技术研发和工程应用方面 取得了重要进展，为设计建造工业规 模工厂提供了宝贵的经验，具有里程 碑意义。
2.放化大楼建设和启用 中国原子能科学研究院的核燃 料后处理放化实验设施于 2003 年批 复，2014 年建成并通过国家国防科工 局 验 收 ，2015 年 9 月 首 次 开 展 热 实 验。放化大楼投入运行后，作为后处 理实验和锕系元素化学的研发平台， 将为我国后处理厂的建设、国防科研 项目的开展、核能可持续发展发挥重 要作用。
在 2007 年 9 月，国务院确定将大 型商用乏燃料后处理厂科研列入该专 项，并于 2008 年提前启动部分项目，重 点开展工程应用研究。目前燃料组件 卧式剪切机、连续溶解器等研究课题 都已取得阶段成果。
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我国核燃料后处理技术 的现状与发展
■叶国安 蒋云清
核燃料后处理是对乏燃料进 行有效管理，以便实现核燃料闭式 循环的核产业链环节。它是从辐 照后的核燃料（乏燃料）中分离回 收铀（或钍）并提取钚（或铀-233） 及其它有价值元素的过程。后处 理具有典型的军民两用性，多年来 一直是国际军控与核不扩散重点 关注的技术。
部分分离由于不能得到“纯钚”，可 以防“扩散”，因而近年来国际上较为热 门，但从工程可行性、快堆嬗变需要多
次循环的物料衔接角度考虑，全分离流 程适应性更强。
需要指出的是，俄、法、日、印、韩等 国均规划了快堆的发展计划，积极开发 先进后处理-快堆嬗变（也可增殖）核燃 料循环技术。2008 年至 2012 年欧洲 12 个国家发起了由 34 个研究机构参与的 ACSEPT（分离-嬗变使锕系再循环）计 划，主要开展水法和干法先进分离技术 研究。在新萃取剂合成、组分离、锕/镧 分离和锶/铯分离流程开发以及干法分 离等方面均取得了阶段进展。韩国在 干法后处理研究中也取得了较大成绩， 2012 年完成了干法后处理示范设施的 建设（PRIDE），目前正在开展干法流程 铀试验；日、法等则在快堆嬗变次锕系 的元件制造和干法后处理等方面开展 大量研究。
进入新世纪以来，随着我国核电 的进一步发展，后处理事业迎来了新 的发展机遇。2008 年商用后处理厂 技术研发纳入国家核电科技重大专 项，并开展了前期研究；2010 年底，后 处理中试厂完成热调试；2014 年 9 月 建成核燃料后处理与放射化学实验 设施；规划了商用后处理厂项目，并 启动了中法合作。我国后处理技术 发展正逐步驶入快车道。
后处理的对象繁多（除铀、钚外还含 有裂变产物、活化产物及次锕系，共 45 种 典型元素、200 余种核素），而且各组份的 含量差别大，化学行为极其复杂，铀/钚分 离和对杂质的净化要求很高；核临界安 全问题突出；运行可靠性和自动化水平 要求高。因此，后处理是综合多个专业 的高技术结晶，是一个国家科技与工业 水平的体现。后处理技术必须经过实验 室原理研究、冷实验放大研究、中间规模 热试验考验、工程应用等若干环节，研发 周期长、难度大。
为满足热试验工艺研究的需要， 自主开发了一系列实验装备和技术， 如耐腐蚀、抗辐照的微型混合澄清槽 等。
此外，研发了 30 多种新的分析和 检测方法，实现了工艺控制分析、产 品分析和衡算分析；研制了石墨晶体 预衍射-X 射线荧光分析仪等先进分 析仪器。
放化大楼可满足三个典型源项 ——高燃耗（62000MWd/tU）动力堆 乏燃料、超铀元素制备和钚处理的操 作要求。除主化学工艺系统外，还设 有五个辅助系统。其采取的工程措 施满足放化大楼今后很长一个时期 的使用要求，具有实用性和前瞻性。
后处理发展的四个阶段
按照工业应用的先后，后处理 技术发展大致可分为四个阶段。 在其起始阶段，主要是为了优先提 取军用钚，少数工厂曾不再纯化回 收铀而是暂时贮存起来。美国和 前苏联最先采用的都是沉淀法工 艺，到 20 世纪 50 年代美国为首逐
步发展了以 TBP（磷酸三丁酯）为 萃 取 剂 、以 硝 酸 为 盐 析 剂 的 PUREX（“萃取法回收铀和钚”的 英文词头缩写）工艺。
中试厂的核安全设计理念达到 国际先进水平，建立了应用确定论的 事故分析方法，以及建（构）筑物、系 统和部件的安全分级、抗震分类和质 量分级体系与技术要求，通过质量、 浓度、几何尺寸、添加中子毒物等严 格的安全措施，满足了核临界安全设 计要求。在辐射防护方面采用了最 优化原则，采取纵深防御和多道实体 屏障等措施，以满足安全分析和环境 评价等法规要求。
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随着世界核电反应堆运营年 数和新建核电机组投产数量的增 加，核电站乏燃料中间贮存、后处 理以及高放废物地质处置愈发成 为焦点和热点。近一年来，世界核 电各国乏燃料后处理及高放废物 地质处置动作频频，并取得了新的 进展。中法签定了中法合作核循 环项目合同商务谈判工作路线图 的谅解备忘录，我国核燃料后处理 放化实验设施开展热实验，各国积 极推进乏燃料中间贮存技术发展， 芬兰高放废物深地质处置库获准 开建，我国高放废物地质处置积极 向前推进……岁末年初，本刊特别 聚焦核燃料循环后端发展，以期让 读者对世界核燃料循环产业发展 新动向有深入和全面的了解。
我国后处理技术发展现状
我国于上世纪 70 年代开始动力堆 乏燃料后处理技术研究。1983 年 6 月，
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放化大楼外景
国务院科技领导小组主持召开了“核 电站辐照燃料后处理技术论证会”。 经过对我国核电发展远景、国内外铀 资源情况、国内后处理技术水平、后 处理的安全性和经济性等诸多方面 论证，做出了我国“发展核电必须相 应发展后处理”的决策。1986 年我国 启动了动力堆乏燃料后处理中试厂 的立项工作。
置，箱、室衔接合理，采用动态和静态 封闭相结合的技术措施，实现了四区 布置原则和合理的人流、物流及通风 气流组织，满足了对放射性物质包容 的要求。
攻克了一批关键设备，如立式送 料剪切机、批式溶解器等的设计、制 造难关。自主研制和完全国产化的 非接触式测量仪表和 DCS（数字控制 系统）应用效果良好，还在国内首次 使用了核级吹气测量装置。
嬗变过程可实现核废物的最小化，并有效 降低其放射性毒性的长期危害。乏燃料 若直接进行地质处置，其体积是 2m3/tU， 而经后处理提取铀钚后，需地质处置的 废物体积低于 0.5m3/tU。
地质处置库的装载容量取决于处 置库关闭后巷道内的温度，即残留在玻 璃固化体中的释热核素决定处置库的 容量。以乏燃料直接处置为参照，提高 钚 、次 锕 系 与 高 释 热 核 素 (Sr-90、 Cs-137) 的 回 收 率 ，可 显 著 提 高 处 置 库 的装载容量。
后处理水池
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中国核工业 27
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次锕系元素，也可嬗变 Tc-99 和 I-129， 其他裂变产物或活化产物核素或因同 稳定同位素共存或因分离嬗变困难而 不予考虑。
国际后处理技术研究方向
第三代和第四代后处理技术是目 前研究的热点，研究的新方法和流程可 以分为两类，即全分离与部分分离。
乏燃料中包含的钚和次锕系元素毒 性大、半衰期长，要在地质处置过程中衰 变到天然铀矿的水平需要 10 万年以上。 然而，经过后处理与后续分离并嬗变以 后，其放射性摄入毒性降到天然铀水平 的时间可减至千年以下。
就乏燃料的长期放射性毒性而言， 钚的贡献最大；在几百至数万年之内主 要是钚和次锕系，次锕系中又是镅的贡 献最大；而对裂变产物长期放射性毒性 贡献较大的主要是 I-129 和 Tc-99。因 此分离嬗变的主要任务是复用钚，嬗变
早 期 的 PUREX 流 程 经 改 进 后用于核电站动力堆乏燃料后处 理，目前已被商业后处理厂普遍采 用，称之为第二代后处理技术。由 于核电站燃料的燃耗大大提高（从 生产堆的不到 1000MWd/tU 提高 到数万 MWd/tU），裂变产物、超铀 元素含量以及乏燃料的辐射水平 大 大 增 加 ，因 此 虽 然 仍 然 采 用 了 PUREX 流程，但铀、钚分离及净化 系数亦随之提高；很多工艺参数等 均有改变；同时在废物管理（尤其 在废液固化处理上）、人员的辐射 防护和环境保护、核安全、工艺过
1.后处理中试厂建设进展 中试厂于 1986 年由国家计委批 准立项，1993 年 6 月完成初步设计，采 用改进型 PUREX 工艺。其任务是： 通过试验性生产，验证工艺流程和操 作参数，验证主要工艺和检修设备及 仪 器 仪 表 的 实 用 性 、可 靠 性 和 安 全 性，为以后建造工业规模的工厂提供 设计依据和运行经验，并培训人员。 中试厂于 2008 年建成，随后经过 水试、酸试、冷铀试，于 2010 年 12 月 成功完成热调试。其中乏燃料贮存 水池于 2003 年开始接收大亚湾核电 站的乏燃料，现已安全运行 12 年。中 试厂的初步设计以 20 余年的实验室 研究成果为基础，工程启动后，又先 后 补 充 开 展 了 全 流 程 温 实 验 、热 试 验，特别是钚线工艺研究等，突破了 铀钚分离等多项关键技术。 中试厂厂房采用 H 型设备室布
在铀、钚为燃料的快堆系统中,可以 有 效 地 将 天 然 铀 中 的 U-238 转 化 为 Pu-239，实 现 核 燃 料 的 增 殖 ；此 外 ， Np-237、Pu-240 等核素的裂变/吸收截 面比大大增加，这些核素均可作为燃料 使用。
二是通过分离-嬗变，可优化废物管理。 在后处理过程中或之后，采用分离-
全分离技术的要点是改进 PUREX 流程，除了分离铀、钚外，同时分离镎、 锝、碘，然后进一步分离高放废液中剩 余的铀、钚和次锕系元素以及锶、铯，分 别得到上述元素的单个产品。部分分 离指分别得到铀和铀/钚（或铀/超铀）混 合产品。部分分离由于得到的是锕系 混合物，只能用于均匀嬗变。在干法后 处理中，钚与其他锕系元素一般难以分 开，属于部分分离。
后处理发展的意义
一是通过后处理提取并复用铀、钚， 可提高铀资源利用率。
后处理可极大地提高铀资源的利用 率。回收的铀、钚可用于热堆循环，但钚 最好用于快堆循环。在热堆中铀资源利 用率不足 1%，而在快堆中铀资源利用率 可以提高到 60%以上，理论上可使地球铀 资源使用达到千年，从而确保核能的可 持续发展。
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围绕先进无盐两循环后处理流程 研究，系统研究了十余种无盐试剂氧 化还原动力学与热力学。近十年来， 还突破了催化电化学溶解、钚的无盐 纯化浓缩等多项关键工艺技术。此 外，还开展了计算机模拟工艺过程研 究等。
3.后处理科技项目研究进程 自上世纪开始，国内即开展先进 无盐 PUREX 两循环流程、高放废液 分离等研究。在此基础上，提出了具 有自主知识产权、具有第三代后处理 技术特点的先进无盐全分离流程。 该流程中的先进无盐两循环 APOR 流程，进行了十多次全流程台 架 温 试 验 验 证 与 改 进 ，结 果 表 明 ， APOR 流程具有良好的适应性，适宜 高燃耗乏燃料处理。铀钚分离使用 的二甲基羟胺还原剂和单甲基肼支 持还原剂具有良好稳定性。
放化大楼以原子能院近 20 年来 自主开发的先进无盐两循环流程 APOR（基 于 有 机 还 原 剂 的 先 进 PUREX 工艺）和荚醚（TODGA）高放 废液分离工艺（二者合称为“先进无 盐全分离流程”）为基础，由中国核电 工程公司设计，且经过全流程温实验 验证。该设施满足环境评价与安全 分析要求，掌握了一批关键设备的设 计、制造技术。