聚醚醚酮种植体表面纳米改性方法的研究进展
聚醚醚酮纳米复合材料的制备及性能研究
聚醚醚酮纳米复合材料的制备及性能研究摘要：在PEEK基体中，S-HCNTs能够有效地增强材料的拉伸强度、弯曲强度以及韧性等力学性能。
这是因为S-HCNTs的加入可以提高基体的强度和刚度，同时通过其独特的纳米级尺寸效应和分散性，改善了基体的韧性和延展性。
实验结果表明，通过这种方法制备的复合材料在力学性能方面具有显著的优势。
这主要得益于S-HCNTs的引入，其高强度、高模量的特性使得复合材料在力学性能上得到了显著提升。
同时，S-HCNTs与PEEK的界面相容性也有助于提高复合材料的韧性和耐磨性。
本研究通过化学接枝法成功地将S-HCNTs引入到PEEK基体中，制备出具有优异力学性能的复合材料。
这种方法为高性能复合材料的研发提供了新的思路，有望在航空航天、汽车、电子等领域得到广泛应用。
关键词：聚醚醚酮；复合材料；制备1 实验部分1.1 实验材料及仪器使用聚醚醚酮（PEEK45PF）这种高强度、高模量的热塑性塑料。
PEEK45PF由顾特服剑桥有限公司提供，保证了实验所需材料的高质量。
在此实验中，使用浓硫酸和浓硝酸，这两种试剂均由国药集团化学试剂有限公司提供。
它们在实验过程中起到了溶解、氧化等重要作用。
此外，二甲基甲酰胺和二甲基亚砜作为常见的有机溶剂，也在实验中发挥了重要作用，均来源于国药集团化学试剂有限公司。
在实验设备方面，选用邦西仪器科技（上海）有限公司的恒温加热磁力搅拌器（DF-101S），其精确的温度控制和稳定的搅拌性能保证了实验的顺利进行。
超声波清洗仪（SK7200H）来自上海科导超声仪器有限公司，用于实验器材的清洗，确保实验的准确性。
离心机（Centrifuge5804R）则是德国艾本德股份公司的产品，用于实验样品的分离和纯化，为研究提供了有力支持。
1.2复合材料的制备为确保PEEK树脂的纯度和质量，需要将其在真空烘箱中干燥6小时。
这一过程可以将PEEK中的杂质去除，使其更适合后续实验。
干燥过程的温度设定为120℃，以保证PEEK树脂的稳定性。
聚醚醚酮在口腔种植与修复领域的研究进展
聚醚醚酮（polyetheretherketone ，PEEK ）为线性芳香族高分子化合物，构成单位为氧-对亚苯基-羰-对亚苯基（图1），是半结晶性、热塑性塑料。
自1978年面世后，PEEK 凭借其卓越的力学性能和化学稳定性，如耐高温、耐化学腐蚀、耐辐射、易于加工成型等优异性能，广泛应用于航空航天、汽车制造以及精密仪器制造等高科技领域[1]。
此外，PEEK 材料具有可靠的生物安全性，其复合材料与人类骨组织具有相近的弹性模量[2]，且材料表面的细菌定植量低于纯钛，这使得其在医学领域也得到了广泛应用。
骨科中，PEEK 在关节替换、脊柱植入（spinal implant ）等领域的应用屡见不鲜；同时，PEEK 在口腔医学领域的应用也得到了国内外学者的关注，PEEK 作为种植体、临时基台、固定义齿、底冠、活动义齿支架等相关研究与应用也逐渐增多。
图 1 PEEK 单体单元的化学结构Fig 1 Chemical structure of PEEK monomer unit[摘要] 聚醚醚酮（PEEK ）为线性芳香族高分子化合物，自面世以来，凭借其卓越的力学性能和化学稳定性，广泛应用于航空航天、汽车制造以及精密仪器制造等高科技领域。
此外，PEEK 材料可靠的生物安全性、适宜的弹性模量、良好的表面性能等特性使得其在医学领域也得到了广泛应用。
目前，PEEK 在口腔医学领域中的应用正逐渐增多，如作为种植体、临时基台、固定及可摘义齿材料等越来越引起学者的关注。
本文就PEEK 材料在口腔种植与修复领域的研究进展作一综述。
[关键词] 聚醚醚酮； 种植体； 骨整合； 固定义齿； 可摘局部义齿[中图分类号] R 783.1 [文献标志码] A [doi] 10.7518/gjkq.2018.06.007Research progress on polyetheretherketone in oral implantology and prosthodontics Chen Xi, Yu Haiyang. (State Key Laboratory of Oral Diseases & National Clinical Research Center for Oral Diseases & Dept. of Prosthodontics, West China Hospital of Stomatology, Sichuan University, Chengdu 610041, China)This study was supported by National Natural Science Foundation of China (81571006, 81771113).[Abstract] Polyetheretherketone (PEEK) is a linear aromatic polymer with excellent mechanical properties and chemical stability. PEEK has been widely used in aerospace, automobile and precision instrument manufacturing, and other high-tech fields. In addition, the reliable bio-safety, suitable elastic modulus, and good surface properties of PEEK materials have made it widely used in the medical field. Currently, the application of PEEK and its attraction among scholars are gradually increasing in stomatology applications, such as implants, temporary abutment, and fixed and removable denture materials. In this article, the research progress of PEEK on oral implantology and prosthodontics is reviewed.[Key words] polyetheretherketone; implant; osseointegration; fixed partial denture; removable partial denture聚醚醚酮在口腔种植与修复领域的研究进展陈曦 于海洋口腔疾病研究国家重点实验室 国家口腔疾病临床医学研究中心四川大学华西口腔医院修复科 成都 610041[收稿日期] 2017-12-20； [修回日期] 2018-06-28 [基金项目] 国家自然科学基金（81571006，81771113）[作者简介] 陈曦，博士，Email ：xxdkaj@[通信作者] 于海洋，教授，博士，Email ：yhyang6812@1 PEEK 的概述未经改性的PEEK 的弹性模量为3~4 GPa [3-4]，经过改性后的PEEK 的弹性模量可达18~150 GPa [2,5]，与人类骨组织的弹性模量十分接近（表1）。
高生物活性聚醚醚酮化学改性研究进展
化工进展Chemical Industry and Engineering Progress2023 年第 42 卷第 8 期高生物活性聚醚醚酮化学改性研究进展陈俊俊1，2，费昌恩1，段金汤1，2，顾雪萍1，2，冯连芳1，2，张才亮1，2（1 化学工程联合国家重点实验室，浙江大学化学工程与生物工程学院，浙江 杭州 310027；2浙江大学衢州研究院，浙江 衢州 324000）摘要：由于聚醚醚酮（PEEK ）表面疏水及生物惰性，用作骨科材料难以与周围细胞、骨组织结合。
通过化学改性在PEEK 分子链中引入具有生物活性的功能化基团是提高其表面细胞黏附、增殖和成骨分化能力最有效的方式。
基于功能化基团引入位置的不同，本文将PEEK 化学改性分为苯环位改性、酮基位改性和共聚改性等三种，并且重点综述了这些不同化学改性方法的原理和特性及其对PEEK 材料生物活性的影响。
苯环位改性主要是通过强酸处理引入羧基等官能团，但会残留含硫或含硝化合物，对细胞有一定的毒害作用；酮基位改性是通过胺类、硼氢化钠等试剂与酮基反应，进一步接枝引入功能化基团，但是会破坏PEEK 主链上的醚酮比，影响物理性能和热性能。
通过亲电、亲核及卤代改性等共聚方式在PEEK 侧链引入功能化基团，能保持聚合物主链醚酮比基本不变，同时提升材料生物活性，具有良好的应用前景。
在化学改性的基础上，研究多种功能基团的协同作用，进一步引入物理改性，优化面向不同场景的综合性能，是拓宽其在医疗领域应用的发展趋势。
关键词：聚醚醚酮；化学改性；共聚改性；功能化改性；生物活性中图分类号：TQ316.33 文献标志码：A 文章编号：1000-6613（2023）08-4015-14Research progress on chemical modification of polyether etherketone for the high bioactivityCHEN Junjun 1，2，FEI Chang’en 1，DUAN Jintang 1，2，GU Xueping 1，2，FENG Lianfang 1，2，ZHANG Cailiang 1，2(1 State Key Laboratory of Chemical Engineering, College of Chemical and Biological Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027, Zhejiang, China; 2 Institute of Zhejiang University-Quzhou, Quzhou 324000, Zhejiang, China)Abstract: Because of its hydrophobicity and biological inertness, polyether ether ketone (PEEK) used as an orthopedic material is difficult to bond with surrounding cells and bone tissues. It is the most effective method to improve cell adhesion, proliferation and osteogenic differentiation on the surface of PEEK materials by introducing biologically active groups into the molecular chain of PEEK. Based on the different introduction positions of functional groups, the chemical modification of PEEK is classified into three types: benzene cyclic modification, ketone modification and copolymerization modification. The principles and characteristics of these different chemical modification methods and their impact on the biological activity of PEEK materials are emphatically reviewed. The benzene cyclic modification mainly involved the introduction of functional groups such as carboxyl groups through strong acid treatment,综述与专论DOI ：10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0500收稿日期：2023-03-31；修改稿日期：2023-05-27。
聚醚醚酮改性研究进展
g ineering fields. T o impro ve the processing pro per ties and mechanical and thermal pr operties and tr ibo lo gical perfo rmance of the composites by var ious means benefit reducing its cost and farther developing its application. Enhancement o f PEEK by adding co ntinuous fibre and shor t fibre, par ticle f illers, surface modificat ion and blend w ith polymer s w ere r eview ed.
1
纤维增强 PEEK
玻璃纤维、 碳纤维和各种晶须与 PEEK 有很好 的亲和性 ,
可作为填料增强 PEEK 制 成高 性能 的复 合材 料 , 提高 P EEK 树脂的使用温度、 模量、 强度、 尺寸稳定性等。
1. 1
连续纤维增强 PEEK
上世纪 80 年代 , 英国的 ICI 公司成功 研制了 连续纤 维增 强的 PEEK 树脂基复合材料并投放市场 , 很快就在 航空、 航天 等高技术 领域 得 到应 用。 PEEK 具 有 非常 出 色 的耐 溶 剂 性 能 , 在常温下几乎不溶于所有有 机溶剂 , 因此无法 采用溶 液预 浸的方法制造连续 纤维复 合材 料 , 通常要 采用 熔融预 浸的 方 法。 由于碳纤维 ( CF) 与 P EEK 树脂的 相容性 比较好 , 可 以制 得粘结性很好 的复 合材 料。 T ew ar i U S [ 1] 表 征了 单向 碳 CF
210984047_聚醚醚酮骨植入体生物改性研究进展
第52卷第3期表面技术2023年3月SURFACE TECHNOLOGY·111·聚醚醚酮骨植入体生物改性研究进展马欢欢，仇文豪，黄浩，乔阳（济南大学 机械工程学院，济南 250002）摘要：聚醚醚酮是一种热塑性材料，凭其良好的生物相容性和X射线可透射性，被广泛用于生物医学领域。
而PEEK骨植入体与人体骨骼强度存在一定差距，与人体骨组织结合能力较差和抗菌性能等不足，使其在生物领域的应用受到了限制。
为了使PEEK更好地应用于人体骨植入领域，获得优异生物性能的PEEK骨植入体已成为研究的重点。
概述了PEEK的加工技术、力学性能、骨整合性能和抗菌性能的研究。
在此基础上，重点综述了近年来提高PEEK骨植入体力学性能与生物性能的各种改性方法的研究进展。
在力学性能方面，对PEEK常用的填充材料碳纤维进行了概述，由于PEEK与碳纤维界面结合强度影响其整体力学性能，重点介绍了提高其结合强度的改性方法。
在骨整合性能方面，对钛、二氧化钛和羟基磷灰石涂层材料及喷涂方法进行了概述，以及对等离子喷涂、喷砂、激光蚀刻和浓硫酸刻蚀表面处理方法的优缺点进行了分析。
在抗菌性能方面，银离子释放浓度过高时会导致细胞毒性，重点阐述了如何控制银离子释放速度的研究。
最后展望了PEEK骨植入体加工和改性的未来发展方向。
关键词：聚醚醚酮；骨植入体；力学性能；骨整合性能；抗菌性能中图分类号：TB34 文献标识码：A 文章编号：1001-3660(2023)03-0111-11DOI：10.16490/ki.issn.1001-3660.2023.03.008Research Progress in Biological Modification ofPolyether-ether-ketone Bone ImplantsMA Huan-huan, QIU Wen-hao, HUANG Hao, QIAO Yang(School of Mechanical Engineering, University of Jinan, Jinan 250002, China)ABSTRACT: Polyether-ether-ketone (PEEK) is a thermoplastic material that is widely used in biomedical fields due to its good biocompatibility and X-ray transmittance. However, there is a certain gap between PEEK implants and human bone strength, and the poor binding ability to human bone tissue and the lack of antibacterial properties limit their application in the biological field. The osseointegration and antibacterial properties of implant materials are critical to the success of human therapy, repair and surgery. In order to make PEEK better used in the field of human bone implantation, obtaining PEEK bone implants with收稿日期：2021–12–31；修订日期：2022–06–07Received：2021-12-31；Revised：2022-06-07基金项目：山东省自然科学基金（ZR2019QEE032）；山东省高等学校青创科技支持计划（2019KJB021）；济南市高校自主培养创新团队项目（2019GXRC012）Fund：Natural Science Foundation of Shandong Province (ZR2019QEE032); Shandong Higher Education Youth Innovation and Technology Support Program (2019KJB021); the Independent Innovation Team Foundation of Jinan (2019GXRC012)作者简介：马欢欢（1991—），女，硕士研究生，主要研究方向为树脂材料切削加工及改性。
医用聚醚醚酮抗菌改性的研究进展
医用聚醚醚酮抗菌改性的研究进展
刘娟;徐朕钰;马乐天;徐国强
【期刊名称】《临床医学进展》
【年(卷),期】2024(14)2
【摘要】聚醚醚酮(Polyetheretherketone, PEEK)是一种新兴的有机高分子材料,在口腔修复和骨科植入物领域颇有前景。
本文主要综述了改善聚醚醚酮抗菌性的几种方法,如化学改性、表面涂层负载改性、物理改性,并提出了其在抗菌改性方面仍存在的问题及挑战。
【总页数】8页(P4059-4066)
【作者】刘娟;徐朕钰;马乐天;徐国强
【作者单位】新疆医科大学第一附属医院(附属口腔医院)口腔修复种植科乌鲁木齐;新疆维吾尔自治区口腔医学研究所乌鲁木齐;新疆医科大学第一附属医院(附属口腔医院)颌面肿瘤外科乌鲁木齐
【正文语种】中文
【中图分类】TQ3
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3.医用材料聚醚醚酮等离子喷涂表面改性研究进展
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聚醚醚酮在口腔种植体及义齿修复领域的研究进展
World Latest Medicne Information (Electronic Version) 2019 Vo1.19 No.8440·综述·聚醚醚酮在口腔种植体及义齿修复领域的研究进展潘硕1，郭晓恒2（1.国家药品监督管理局医疗器械技术审评中心，北京 100081； 2.国家药品监督管理局医疗器械技术审评中心，北京 100081）0 引言聚醚醚酮（PEEK）是一种半结晶的有机高分子化合物，由英国ICI公司于1977年成功开发，后被英国Victrex公司实现工业化。
目前PEEK已在航空航天、汽车制造业、电子电气、食品加工业等领域得到广泛的应用。
在许多特殊领域，PEEK可以替代金属、陶瓷等传统材料。
早在20世纪90年代末，PEEK就成为整形及创伤外科首选的高性能材料用来替代传统的金属材料。
PEEK复合材料的弹性模量较低，接近人体骨骼。
其可塑性强，可以很通过共混、纤维复合等方法改善性能，满足不同的修复需求。
PEEK还具有化学稳定性强、突出的耐热、耐摩擦等性能。
随着研究的深入，PEEK及其复合材料逐渐成为替代传统修复材料的新型口腔科材料[1-2]。
1 PEEK材料的性能介绍1.1 物理性能。
PEEK是一种人工合成的高分子材料，已应用于骨科多年。
PEEK单体通过双酚盐的逐步二烷基化反应形成PEEK。
PEEK的一种常见合成方式是在极性溶剂（如二苯基砜）中，300℃下，4，40-二氟二苯甲酮与对苯二酚二钠盐反应。
它是一种熔点在335℃左右的半结晶材料[3]。
1.1.1 可调节的弹性模量：根据沃尔夫定律[4]，植入体的弹性模量与周围骨骼的弹性模量越接近越利于骨愈合。
纯PEEK材料的弹性模量（3-4 GPa）低于皮质骨的弹性模量（18 GPa）[5]，但通过加入一些无机粒子，学者们可制造出与皮质骨的弹性模量相近的PEEK复合材料，如碳纤维增强的PEEK复合材料和玻璃纤维增强的PEEK复合材料。
PEEK种植体性能优化的研究进展
广东医学2020 年 7 月第 41 卷第13 期Guangdong Medical Journal jul. 2020，V〇l. 41 , No. 13• 1391•PEEK种植体性能优化的研究进展汪茜芸，唐亮A暨南大学口腔医学院（广东广州510632)【摘要】聚醚醚酮作为一种具备耐摩擦、耐腐蚀、耐高温、无细胞毒性、X线透射、化学性质稳定和生物安全性好等特点的非金属材料，具有替代钛及钬合金作为口腔种植体材料的潜能。
然而由于自身的缺陷，聚鲢酸酮种植体的应用受到一定限制，但通过改性可优化其性能。
本文就目前聚醚醚酮种植体在力学性能、成骨活性、亲水性及抗菌性方面的改性研究作一综述【关键词】聚醚醚酮；种植体；力学性能；成骨活性；亲水性；抗菌性【中图分类号】R782. I2;R-1【文献标志码】AD O I：10. 13820/j.c n k i.g d y x.20200028口腔种植体是植入骨组织内模仿天然牙根以支持上部牙修复体承受咀嚼力的部件。
种植体修复材料需要有足够的机械强度、优异的生物活性、良好的生物相容性及稳定的化学性能，钛（tita n iu m , T i)及钛合金凭借其优良的理化性能一直作为种植修复的首选材料。
然而体内有害金属离子的释放以及金属材料的阻射引起了人们的注意[1]，此外，钛及钛合金的弹性模量（102~110G P a)为皮质骨（14 G P a)的数十倍[2]，这种巨大差异将产生应力屏蔽作用，导致骨吸收或骨萎缩而影响种植义齿的远期成功率。
为了克服力学限制和尽量减少植入后的负面生物反应，人们开始寻求钛的替代材料。
聚醚醚酮(p o l y e th e r e t h e r k e t o n e,P E E K)为一种芳香族高分子聚合物，1977年由英国I Q公司成功开发并于1980年正式在英国生产使用。
自面世以来，广泛应用于航空航天、机械制造、食品加工、电子电气、医疗 卫生等各领域。
骨植入聚醚醚酮材料表面改性的研究进展
doi: 10.12052/gdutxb.200118骨植入聚醚醚酮材料表面改性的研究进展肖天华1,2，刘荣涛1，庞贻宇1，李达1，刘佳1，闵永刚1,2（1. 广东工业大学 材料与能源学院，广东 广州 510006；2. 东莞华南设计创新院，广东 东莞 523808）摘要: 聚醚醚酮(Polyetheretherketone, PEEK)是一种半结晶的合成聚合物, 与传统修复骨缺损的生物材料相比, PEEK具有良好的生物相容性、化学稳定性、透光性和弹性模量与正常人骨相似等优点, 已被广泛应用于骨科移植。
但PEEK的生物惰性使其在临床应用中存在局限性, 目前通过表面改性赋予PEEK材料表面生物活性是解决这个问题的有效途径。
本文综述了近年来PEEK表面改性方法的研究现状和发展方向, 其中着重介绍了物理改性、化学改性以及涂层改性, 并分析了不同改性技术对于提高生物相容性的作用, 最后指出PEEK表面改性骨移植材料在医学领域中继续发展需要解决的问题, 要充分研究其在体内的每一阶段身体所做出的反应, 并保证其表面处理在整个生命周期内不会退化或磨损正常组织。
关键词: 聚醚醚酮；表面改性；生物活性；骨整合；抗菌中图分类号: R318.08 文献标志码: A 文章编号: 1007–7162(2021)02–0073–10Progress on Bone Graft PEEK about Surface ModificationXiao Tian-hua1,2, Liu Rong-tao1, Pang Yin-yu1, Li Da1, Liu Jia1, Min Yong-gang1,2(1. School of Materials and Energy, Guangdong University of Technology, Guangzhou 510006, China; 2. Dongguan SouthChina Design and Innovation Institute, Dongguan 523808, China)Abstract: Polyetheretherketone (PEEK) is a class of semi-crystalline polymer. Compared with traditional bone repair materials, PEEK possesses good biocompatibility, chemical stability, light transmittance and elastic modulus which is similar to that of normal human bone. Therefore it has been widely used in transplantation. However, the biological inertia of PEEK limits its clinical application. At now, the surface modification is an effective way to solve this problem. The current status of research and direction of development about PEEK surface modification methods in recent years are reviewed. And physical modification, chemical modification and coating modification are emphasized. The effects of different modification technologies on improving biocompatibility were analyzed.Finally, the problems are pointed out that need to be solved for PEEK surface modified bone graft material to continue to develop in the medical field. The body's reaction must be studied fully at every stage after the bone graft material was implanted in the body. And it is ensured that the surface treatment does not degrade or wear away normal tissues throughout the whole life cycle.Key words: polyetheretherketone; surface modification; bioactivity; bone integration; antibacterial聚醚醚酮(Polyetheretherketone , PEEK)是一种新型半晶态芳香族热塑性高分子材料。
种植体表面微纳米化的研究进展
种 植 体 表 面微 纳 米 化 的研 究 进 展
刘滋 川 ．谢伟 丽。
［摘 要］ 种植修复 目前 已经成为 牙齿缺失 的一种重要修 复方 式 ，种植体表 面的生物 活性对 于种植 手术成功率具 有重要影 响。 随着仿生学 和纳米技术 的不断发展 ，越来越多 的学者希望在传统 喷砂 酸蚀 的基础上 ，对种植体 表面进一 步微米化或者 纳米化 处理 。构建出更具生物活性 的种植体表面 。在梳理 了国内外构建 种植体表 面结构 的方 法后 ，本 文将在种植体 表面构建 出微 米 级孔 隙的方法归 为一类 ，将在种植体表面构建 出微纳米 复合级 孔 隙的方法归 为另一类 ，并 对这两 大类 的实 验方法 、对成骨 的 影 响 、作 用 原 理 进 行 对 比综 述 ，以期 为后 续 研 究 提 供 依 据 。 ［关 键 词 ］ 牙 种 植 体 ；微 米 化 ；纳 米 化 ；生 物 活 性 ［中图分类号 ］ Ｒ７８３．１ ［文献标识码 ］ Ａ ［文章编号 ］ １００３—９８７２（２０１８）０７－０６５９—０５ ［ｄｏｉ］ １０．１３５９１／ｊ．ｃｎｋｉ．ｋｑｙｘ．２０１８．０７．０１９
Ａｂｓｔｒａｃｔ： Ｄｅｎｔａｌ ｉｍｐｌａｎｔａｔｉｏｎ ｈａｓ ｂｅｃｏｍｅ ａｎ ｉｍｐｏｒｔａｎｔ ｗａｙ ｔｏ ｒｅｐａｉｒ ｄｅｎｔ￣ ｄｅｆｅｃｔｓ ａｎｄ ｔｈｅ ｂｉｏｌｏｇｉｃａｌ ａｃｔｉｖｉｔｙ ｏｆ ｉｍｐｌａｎｔ ｓｕｒｆａｃｅ ｈａｓ ａｎ ｉｍｐｏｒｔａｎｔ ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ ｏｎ ｔｈｅ ｓｕｃｃｅｓｓ ｒａｔｅ ｏｆ ｉｍｐｌａｎｔａｔｉｏｎ．Ｗ ｉｔｈ ｔｈｅ ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ ｏｆ ｂｉｏｎｉｃｓ ａｎｄ ｎａｎｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ｍｏｒｅ ａｎｄ ｍｏｒｅ ｓｃｈｏｌ－ ａｒｓ ｈｏｐｅ ｔｈａｔ ｔｈｅ ｓｕｒ ｆａｃｅ ｏｆ ｔｈｅ ｉｍｐｌａｎｔ ｃａｎ ｂｅ ｆｕｒｔｈｅｒ ｍ ｉｃｒｏｍｅｔｅｒ ｏｒ ｎａｎｏ ｔｒｅａｔｅｄ ｏｎ ｔｈｅ ｂａｓｉｓ ｏｆ ｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌ ｓａｎｄ ｂｌａｓｔ ｅｔｃｈｉｎｇ， ｔｏ ｃｏｎｓｔｒｕｃｔ ａ ｍｏｒｅ ｂｉｏ—ａｃｔｉｖｅ ｉｍｐｌａｎｔ ｓｎｒｆａｅｅ．Ａｆｔｅｒ ｃｏｍｂｉｎｇ ｔｈｅ ｍｅｔｈｏｄｓ ｏｆ ｂｕｉｌｄｉｎｇ ｓｕｒｆａｃｅ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ ｏｆ ｉｍｐｌａ ｎ ｔ ａｔ ｈｏｍｅ ａｎｄ ａｂｒｏａｄ， ｍｅｔｈｏｄｓ ｏｆ ｍｉｃｒｏｎｉｚａｔｉｏｎ ＯＮ ｔｈｅ ｓｕｒｆａｃｅ ｏｆ ｉｍ ｐｌａｎｔｓ ｉｓ ｃｌａｓｓｉｆｉｅｄ ｉｎｔｏ ｏｎｅ ｋｉｎｄ，ｗｈｉｌｅ ｍｅｔｈｏｄｓ ｏｆ ｎａｎｏｃｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎ ｏｎ ｔ ｈ ｅ ｓｕｒ ｆａｃｅ ｏｆ ｉｍ－ ｐｌａｎｔｓ ｉｓ ｃｌａｓｓｉｆ ｉｅｄ ｉｎｔｏ ａｎｏｔｈｅｒ ｋｉｎｄ．Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ ｍｅｔｈｏｄｓ，ｅｆｆｅｃｔｓ ｏｎ ｏｓｔｅｏｇｅｎｅｓｉｓ ａｎｄ ｔｈｅ ｐｒｉｎｃｉｐｌｅｓ ｏｆ ａｃｔｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ ｔｗｏ ｋｉｎｄｓ ｏｆ ｅｘ— ｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ ｍ ｅｔｈｏｄｓ ｗｉｌｌ ｂｅ ｃｏｍｐａｒｅｄ ｉｎ ｏｒｄｅｒ ｔｏ ｐｒｏｖｉｄｅ ｔｈｅ ｂａｓｉｓ ｆｏｒ ｆｕｒ ｔｈｅｒ ｓｔｕｄｉｅｓ． Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ： ｄｅｎｔａｌ ｉｍｐｌａｎｔ；ｍｉｃｒｏｎｉｚａｔｉｏｎ；ｎａｎｏｃｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎ；ｂｉｏｌｏｇｉｃａｌ ａｃｔｉｖｉｔｙ
聚醚醚酮改性及在口腔种植领域的应用研究
聚醚醚酮改性及在口腔种植领域的应用研究鲁晨陶璐项闫颜综述周延民赵静辉审校【摘要】聚醚醚酮因具有良好的力学性能和生物相容性,目前已作为生物材料应用于骨科的椎间融合器等方面，与纯钛相比，聚醚醚酮的弹性模量更接近骨组织，近年，较多的学者开始将其应用于口腔种植领域,并进行了大量的改性研究以提高其机械强度和骨结合强度。
本文就聚醚醚酮复合材料改性及在口腔种植领域的应用研究作一综述。
【关键词】聚瞇瞇酮；口腔种植；改性；种植体；基台目前临床常用的钛和钛合金等金属种植体，在应用中显示出了一些问题：由于钛合金牙种植体的弹性模量很高，会引起应力遮挡,从而导致牙周骨丢失［］。
另外,极少数患者对钛牙种植体产生了过敏反应。
钛及钛合金种植体磨损产生的碎屑及离子泄露问题有一定的安全隐患,由于钛种植体颜色较暗，其美观性也有待提高,这些问题给口腔种植医生和牙齿缺失患者造成了一定困扰。
聚醚醚酮（polyetheretherUeWna, PEEK）是一种半晶型芳香族热塑性特种工程塑料，具有耐疲劳、耐酸、耐碱、耐伽玛射线消毒等良好的机械性能和生物力学特性,相比于钛及钛合金,PEEK与骨组织的弹性模量更加接近（表1）。
此外,peek经磨损不易引起炎症反应，核磁共振不产生伪影，因而在临床检测（X射线、CT、MRI）和诊断时不需拆除。
同时,聚醚醚酮的耐高温性、耐磨性、无毒性让它在医疗植入领域应用前景巨大，有望成为一种新兴医用3D 打印材料⑷，还可以制作各类个性化、精确的peek修复体,如嵌体、贴面、全冠、固定桥、全口义齿等［］o在口腔种植领域,peek作为一种生物惰性材料,其表面疏水，成骨效能较低，由于纯peek为一种易修饰和加工改性的高分子材料,peek的改性已经引起越来越多的学者关注,成为近年研究的热点之一，本文就聚醚醚酮改性及其在口腔种植领域的应用研究作一综述。
1聚醚醚酮改性1.1聚瞇瞇酮中复合其他材料基金项目：吉林省发展和改革委员会项目（编号：2919C951-2）；吉林省卫生与健康技术创新项目（编号：2918］72）；吉林省教育厅“十三五”科学技术项目（编号：］］＜1129190996打）；吉林省中医药科技项目（编号：2919936）；吉林省科技发展计划项目（编号：251891611033C,29209493994SF）作者单位：132901长春，吉林大学口腔医院种植中心理想的种植体材料需要具备良好的亲水性，有利于细胞粘附，促进种植体周围骨结合J osseointepra-hox）o通过生物活性材料与PEEK形成复合材料，可以增加种植体的亲水性,促进表面成骨细胞增殖分化,提高种植体的体内稳定性，成为peek生物学性能改性研究的热点。
医用聚醚醚酮复合材料改性方法研究进展
医用聚醚醚酮复合材料改性方法研究进展吕㊀美ꎬ王利涛(济宁医学院药学院ꎬ山东日照２７６８２６)摘要:综述了医用聚醚醚酮复合材料改性方法的研究进展ꎬ重点分析讨论了纤维改性㊁纳米粒子填充㊁表面涂层以及等离子体表面处理对聚醚醚酮复合材料的生物相容性㊁生物活性㊁力学性能以及生物摩擦学性能的影响ꎬ并对其未来的发展方向进行了展望ꎬ为今后设计制备生物环境适应性的聚合物复合材料提供一定的指导ꎮ关键词:医用材料ꎻ聚醚醚酮ꎻ生物摩擦学ꎻ生物相容性ꎻ改性中图分类号:ＴＱ３２５㊀㊀㊀㊀文献标志码:Ａ㊀㊀㊀㊀文章编号:１００９－７９６１(２０１９)０３－０００１－０５ＲｅｓｅａｒｃｈＰｒｏｇｒｅｓｓｏｎＭｏｄｉｆｉｃａｔｉｏｎＭｅｔｈｏｄｓｆｏｒＭｅｄｉｃａｌＰＥＥＫＣｏｍｐｏｓｉｔｅｓＬＶＭｅｉꎬＷＡＮＧＬｉ－ｔａｏ(ＳｃｈｏｏｌｏｆＰｈａｒｍａｃｙꎬＪｉｎｉｎｇＭｅｄｉｃａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙꎬＲｉｚｈａｏＳｈａｎｄｏｎｇ２７６８２６ꎬＣｈｉｎａ)Ａｂｓｔｒａｃｔ:Ｒｅｓｅａｒｃｈｐｒｏｇｒｅｓｓｏｎｍｏｄｉｆｉｃａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄｓｆｏｒｍｅｄｉｃａｌｐｏｌｙｅｔｈｅｒｅｔｈｅｒｋｅｔｏｎｅ(ＰＥＥＫ)ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｗａｓｒｅｖｉｅｗｅｄ.Ｔｈｅｅｆｆｅｃｔｓｏｆｆｉｂｅｒｍｏｄｉｆｉｃａｔｉｏｎꎬｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｆｉｌｌｉｎｇꎬｓｕｒｆａｃｅｃｏａｔｉｎｇａｎｄｐｌａｓｍａｓｕｒｆａｃｅｔｒｅａｔ￣ｍｅｎｔｏｎｂｉｏｃｏｍｐａｔｉｂｉｌｉｔｙꎬｂｉｏａｃｔｉｖｉｔｙꎬｍｅｃｈａｎｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓａｎｄｂｉｏｔｒｉｂｏｌｏｇｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆＰＥＥＫｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｗｅｒｅｅｍｐｈａｔｉｃａｌｌｙａｎａｌｙｚｅｄａｎｄｄｉｓｃｕｓｓｅｄ.Ｆｕｔｕｒｅｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｄｉｒｅｃｔｉｏｎｓｗｅｒｅａｌｓｏｐｒｏｓｐｅｃｔｅｄ.Ｔｈｅｓｅｍａｙｐｒｏ￣ｖｉｄｅｓｏｍｅｇｕｉｄａｎｃｅｆｏｒｔｈｅｄｅｓｉｇｎａｎｄｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｏｆｂｉｏ－ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌａｄａｐｔａｂｌｅｐｏｌｙｍｅｒｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ.Ｋｅｙｗｏｒｄｓ:ｍｅｄｉｃａｌｍａｔｅｒｉａｌｓꎻＰＥＥＫꎻｂｉｏｔｒｉｂｏｌｏｇｙꎻｂｉｏｃｏｍｐａｔｉｂｉｌｉｔｙꎻｍｏｄｉｆｉｃａｔｉｏｎ收稿日期:２０１９－０４－０１基金项目:山东省自然科学基金(ＺＲ２０１７ＭＥＥ０５９)作者简介:吕美(１９８０－)ꎬ女ꎬ山东蒙阴人ꎬ讲师ꎬ博士ꎬ主要从事聚合物复合材料的生物摩擦学研究ꎮ０㊀引言㊀㊀聚醚醚酮材料(ＰＥＥＫ)最早是由英国帝国化学工业公司(ＩＣＩ)在１９７７年研发成功ꎬ并于８０年代初期由英国Ｖｉｃｔｒｅｘ公司实现工业化生产的一种具有超高性能的特种工程塑料ꎬ被称为塑料工业的金字塔尖ꎮＰＥＥＫ是由一个酮键和两个醚键的重复单元所构成的ꎬ属于半晶态芳香族热塑性聚合物ꎮ一方面ꎬＰＥＥＫ的大分子链结构规整ꎬ且分子链上含大量的刚性芳环及柔性醚键ꎻ另一方面ꎬ大分子中含有可促进分子间作用力的极性羰基ꎮ因此ꎬ其具有耐热等级高㊁耐化学药品腐蚀㊁耐蠕变㊁自润滑㊁优异的力学性能㊁自然透亮等特点ꎬ在航空航天㊁汽车工业㊁电子电气㊁食品加工工业㊁医疗器械等领域可以替代金属㊁陶瓷等传统材料ꎮ除此之外ꎬＰＥＥＫ凭借其优异的耐磨性能㊁良好的磁穿透性能㊁抗氧化性能㊁生物相容性㊁易加工成型㊁质轻及弹性模量接近皮质骨等优点ꎬ在生物医用材料领域表现出强有力的发展势头[１－２]ꎮ生物医用材料是指在医学上能够植入生物体内ꎬ具有诊断㊁治疗㊁修复和置换等功能的材料ꎮ生物医用材料与一般工业材料的最大区别在于它们的使用环境不同ꎬ生物医用材料是在生物环境内工作ꎬ这就要求其首先具备良好的生物相容性ꎬ从而提高医用材料在临床应用上的安全性和可靠性ꎮ随着经济的发展和医疗技术的进步ꎬ人类寿命延长ꎬ对生物医用材料的性能提出了更高的要求ꎮ结合聚醚醚酮材料在生物医用领域的主要应用ꎬ详细地阐述了不同改性方法对聚醚醚酮基医用复合材料相关性能的影响ꎬ并对其未来的发展方向进行了展望ꎬ为今后设计制备生物环境适应性的聚合物复合材料提供一定的指导ꎮ１㊀聚醚醚酮在医疗领域的主要应用㊀㊀Ｋｕｒｔｚ等[３]对ＰＥＥＫ在创伤骨科㊁整形外科以第２８卷第３期㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀淮阴工学院学报㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀Ｖｏｌ.２８Ｎｏ.３２０１９年６月㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀ＪｏｕｒｎａｌｏｆＨｕａｉｙｉｎＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀Ｊｕｎ.２０１９及脊柱植入等方面做了详细的研究和总结ꎮ聚醚醚酮在高温高压环境下可承受上千次循环灭菌ꎬ而且在生理盐水中具有耐蠕变性能㊁耐水解性㊁耐腐蚀性㊁良好的耐磨性和力学性能ꎬ并保持其稳定的溶胀性ꎬ因此ꎬＰＥＥＫ可制造各种手术器械ꎮ近年来ꎬ随着３Ｄ打印技术的发展ꎬＰＥＥＫ在口腔修复领域的研究也越来越受到国内外科学家的关注ꎬ主要应用包括种植材料㊁愈合帽㊁愈合基台㊁牙桥㊁牙冠等ꎮ研究发现ꎬ与常用的金属㊁氧化锆和氧化铝等材料相比ꎬ陶瓷增强的ＰＥＥＫ口腔材料精确度高㊁密度低ꎬ能防止牙龈过敏ꎬ生物相容性好ꎬ而且质地柔和ꎬ在咬合过程中具有减震作用ꎮ此外ꎬ聚醚醚酮的另一个重要作用是替代金属制造人造骨ꎬ临床上常见的应用包括腰椎融合㊁缝线铆钉㊁颅骨植入体㊁人工置换关节等ꎮ１９９６年９月ꎬ美国ＦＤＡ正式批准脊柱椎体间融合器用于临床腰椎融合ꎮ科研工作者最先研究并且最早用于临床的是钛合金融合器ꎮ由于ＰＥＥＫ具有较低的弹性模量ꎬ可避免引起植入体融合的延迟ꎬ并且ＰＥＥＫ能够兼容Ｘ光拍照和核磁共振成像ꎬ因此ꎬ近年来钛合金融合器逐渐被ＰＥＥＫ融合器所取代ꎮ而且ꎬ与钛制颅骨板相比ꎬ聚醚醚酮制成的颅颌面植入体具有超低热导性质ꎬ避免了患者因环境温度的变化而带来的疼痛和不适ꎮ虽然ＰＥＥＫ基生物医用材料在医疗领域具有深远的意义和价值ꎬ但是ＰＥＥＫ医用材料仍然存在许多问题ꎮ聚醚醚酮属于生物惰性材料ꎬ自身的生物活性欠佳ꎬ严重阻碍了其作为医用植入材料在临床上的广泛应用ꎬ因此在实际应用中ꎬ需要在聚醚醚酮中引入生物活性材料ꎮ生物活性材料作为植入材料植入人体之后ꎬ能够形成具有生物活性的活性层ꎬ可以明显提高材料的细胞相容性和生物活性[４－５]ꎮ由于植入材料长期处于人体复杂的生理环境中ꎬ外力和体液的共同侵蚀对ＰＥＥＫ的耐腐蚀性㊁力学性能㊁耐磨性能等提出了更高的要求ꎮ因此需要对聚醚醚酮的性能进行改进ꎬ以制备具有生物环境适应性的聚醚醚酮复合材料ꎮ２㊀改性方法对聚醚醚酮植入材料性能的影响２.１㊀纤维增强改性㊀㊀基于聚醚醚酮自身特点ꎬ通过引入增强改性剂可以有效提升聚醚醚酮材料的整体性质ꎮ国内外研究者通过纤维增强的方法已成功将生物惰性的碳纤维㊁玻璃纤维与聚醚醚酮共混制成人工植入材料ꎬ结果表明碳纤维增强的聚醚醚酮复合材料表现出极好的力学性能和减摩抗磨性能[６－７]ꎮ碳纤维作为一种高性能纤维ꎬ因其具有高比强度㊁高比模量㊁抗疲劳性㊁抗蠕变㊁良好的生物相容性㊁自润滑性㊁耐磨损㊁可设计性强㊁破损安全性好等特性ꎬ在生物医用领域得到了广泛的应用ꎮＳｏｎｇ等[８]通过纳米压痕试验研究了碳纤维增强ＰＥＥＫ复合材料在生物医用领域的纳米机械和纳米摩擦学性能ꎬ发现碳纤维增强了ＰＥＥＫ的纳米硬度和弹性模量ꎬ降低了其摩擦系数和磨损率ꎮ图１㊀恒定载荷下ＰＥＥＫ和ＣＦＲ－ＰＥＥＫ在纳米划痕实验中的平均摩擦系数:(ａ)１０ｍＮꎬ(ｂ)３０ｍＮ和(ｃ)６０ｍＮ[８]２㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀淮阴工学院学报㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀２０１９年㊀㊀Ｂｒｏｗｎ等[９]研究了反复蒸汽灭菌㊁生理盐水浸泡㊁热成型前后的反复弯曲处理对添加３０％聚丙烯腈碳纤维的ＰＥＥＫ㊁ＰＳ和ＰＢＴ复合材料的影响ꎬ研究发现碳纤维与ＰＥＥＫ的相容性更好ꎬ使得复合材料表现出更好的抗疲劳性能和热成型性能ꎮ王克军等[１０]分别采用ＭＴＴ法㊁溶血试验㊁急性全身毒性试验㊁热原试验㊁兔体内骨板植入实验以及应力测试研究了短碳纤维增强聚醚醚酮生物相容性ꎬ结果表明ꎬ短碳纤维增强聚醚醚酮材料无任何毒性ꎬ组织相容性好ꎻ而且应力测试显示短碳纤维增强聚醚醚酮材料符合人体髋关节的生物力学强度需要ꎮＬｅｅ等[１１]根据ＩＳＯ１４８０１:２００３对玻璃纤维增强ＰＥＥＫ(ＧＦＲ－ＰＥＥＫ)㊁碳纤维增强ＰＥＥＫ(ＣＦＲ－ＰＥＥＫ)和现有牙种植体钛棒进行了疲劳试验ꎬ发现ＰＥＥＫ复合材料用作口腔种植体时可以减小应力遮挡效应ꎬＧＦＲ－ＰＥＥＫ和ＣＦＲ－ＰＥＥＫ的抗压强度分别在前牙和后牙之间的咬合力范围内ꎬ而且ＧＦＲ－ＰＥＥＫ植入物能够承受与前牙最大咬合力相当的静态和循环载荷ꎮＫｏｊｉｃ等[１２]在临床上将ＣＦＲ－ＰＥＥＫ作为一种新型髓内钉治疗肱骨干骨折ꎬ通过１２个月随访的４３例患者ꎬ未观察到与种植相关的并发症ꎬ并且其骨匹配弹性模量有助于临床疗效ꎬ而且与金属植入体相比ꎬ具有与现代成像技术的兼容性ꎮ２.２㊀纳米粒子增强改性㊀㊀纳米技术和纳米材料的发展为聚合物复合材料的设计提供了新的研究思路ꎮ纳米粒子的小尺寸效应㊁表面效应特殊性质常常赋予聚合物复合材料优异特性ꎬ使得聚合物纳米复合材料受到研究者的广泛关注ꎮ近年来ꎬ纳米粒子用于改善关节材料生物相容性的研究不断涌现ꎬ成为聚合物复合材料改性研究的一大热点ꎮ羟基磷灰石与人体骨和牙齿中的无机成分相同ꎬ具有骨传导㊁骨诱导等性能ꎬ生物相容性好ꎬ所以成为目前研究最多的生物材料之一[１３－１４]ꎮ李凝等[１５]考察了生理盐水润滑条件下ꎬ不同载荷及不同的滑动速度条件时ꎬ纳米ＣａＣＯ３晶须含量对ＰＥＥＫ复合材料的生物摩擦学性能的影响ꎬ研究发现ＣａＣＯ３晶须可有效改善ＰＥＥＫ复合材料的耐磨性能ꎮＳｏｎｇ等[１６]研究了纳米氧化锆含量对ＰＥＥＫ复合涂层的表面润湿性㊁硬度和摩擦磨损性能的影响ꎬ发现纳米ＺｒＯ２的加入能够改善复合涂层在２５％牛血清中的润湿性ꎬ５ｗｔ.％ＺｒＯ２填充的ＰＥＥＫ复合涂层具有最佳的摩擦学性能ꎮＲｅｎ等[１７－１８]通过ＭＡＰＫ和ＰＩ３Ｋ/Ａｋｔ信号通路研究了１０％ＨＡ/ＳＰＥＫＥ/ＰＥＥＫ复合物对成骨细胞增殖分化的生物学活性及其作用机制ꎬ研究发现纳米ＨＡ的添加促进成骨细胞增殖并调节其分化ꎬ１０％ＨＡ/ＳＰＥＥＫ/ＰＥＥＫ对ＭＧ６３细胞有良好的成骨作用ꎬ是一种有前途的骨植入材料ꎮＫｕｍａｒ等[１９]通过体外实验使用人骨肉瘤细胞对纯ＰＥＥＫ和ＴｉＯ２共混ＰＥＥＫ复合材料进行细胞毒性试验ꎬ并进行碱性磷酸酶(ＡＬＰ)活性评估和量化骨矿化过程ꎬ结果表明ꎬ在ＰＥＥＫ中共混引入纳米ＴｉＯ２可以提高材料的生物活性ꎬ可以用作种植牙的首选生物材料ꎮ２.３㊀表面涂层处理㊀㊀Ｓｔｕｂｉｎｇｅｒ等[２０]通过动物实验研究了钛和羟基磷灰石等离子喷涂对ＰＥＥＫ和ＣＦＲ－ＰＥＥＫ成骨能力的影响ꎬ发现与未涂覆ＰＥＥＫ和ＣＦＲ－ＰＥＥＫ相比ꎬ所有被涂有钛或羟基磷灰石涂层的材料表面显示出非常有利的生物力学和生物学特性ꎬ这表明等离子喷涂钛及羟基磷灰石对ＰＥＥＫ或者ＣＦＲ－ＰＥＥＫ骨结合有明显改善作用ꎮＳｔａｗａｒｃｚｙｋ等[２１]首先对比了未处理㊁硫酸腐蚀㊁空气磨蚀和二氧化硅涂层不同的表面处理对ＰＥＥＫ的接触角㊁表面粗糙度㊁剪切强度的影响ꎬ结果表明二氧化硅涂层的表面表现出最高的润湿性ꎬ硫酸酸蚀的样品达到最高的剪切结合强度ꎮ该研究进一步将ＰＥＥＫ加工成三单元固定桥修复体ꎬ发现其平均断裂载荷为１３８３Ｎꎬ塑性变形约为１２００Ｎꎮ这说明ＰＥＥＫ是一种适合的假牙材料ꎬ而且当ＰＥＥＫ作为复合贴面材料时ꎬ应采用酸蚀处理ꎮＫｕｍａｒ等[１９]通过等离子体喷涂技术在纯ＰＥＥＫ材料表面包覆了一层纳米ＴｉＯ２涂层ꎬ与纯ＰＥＥＫ相比ꎬＮ－ＴｉＯ２－涂层ＰＥＥＫ是种植牙的首选生物材料ꎮ２.４㊀等离子体表面处理㊀㊀激光束㊁电子束㊁γ射线㊁ｘ射线㊁紫外辐照等技术已被广泛应用于材料表面改性ꎬ而离子辐照因具有定位准确㊁无污染㊁离子类型多样㊁辐照深度可控㊁辐照剂量可控等诸多优点ꎬ在改性制备新材料㊁医用杀菌㊁肿瘤治疗等领域备受关注[２２]ꎮ带电的高速离子可以引发聚合物链断裂而产生自由基ꎬ而这些自由基相互结合ꎬ使得材料表面形成复杂的交联结构ꎬ能够改变材料表面的化学组成㊁亲/疏水性质和粘附力ꎬ从而改变材料在生理环境中的各种性能[２３－２４]ꎮＷａｋｅｌｉｎ等[２５]考察了紫外光辐射和氮等离子体注入(ＰＩＩＩ)的协同作用对医用植入ＰＥＥＫ材料第３期㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀吕美ꎬ王利涛:医用聚醚醚酮复合材料改性方法的研究进展㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀３力学性能的影响ꎬ研究发现材料的杨氏模量和弹性恢复明显提高ꎬ而且处理后材料的生物活性也明显提高ꎮＷａｎｇ等[２６]采用成骨细胞(ＭＣ３Ｔ３－Ｅ１)和大鼠骨髓间充质干细胞(ＢＭＳＣ)ꎬ评价了水等离子体离子注入对ＰＥＥＫ材料细胞相容性的影响ꎬ发现与纯ＰＥＥＫ相比ꎬ经过处理的ＰＥＥＫ更有利于成骨细胞的黏附㊁铺展和增殖ꎬ同时ꎬＢＭＳＣ的碱性磷酸酶活性明显提高ꎬ有助于早期成骨分化ꎮ近年来ꎬＡｗａｊａ课题组[２７]采用ＣＨ４/Ｏ２混合气体等离子体对医用植入ＰＥＥＫ材料表面进行了处理ꎬ以考察成骨细胞在ＰＥＥＫ表面的粘附性能和ｖｉｎｃｕｌｉｎ蛋白在这些细胞中的存在ꎬ结果表明经过混合气体等离子处理后材料表面形成一层富含氧的等离子体沉积膜ꎬ由于氧官能团具有强极性ꎬ提高了材料表面能ꎬ从而提高了材料表面的细胞粘附性ꎮ图２㊀细胞对ＰＩＩＩＤ处理的ＰＥＥＫ表面的粘附作用与(ａ)水接触角和(ｂ)表面能的极性成分的变化关系[２７]㊀㊀Ｐｏｗｌｅｓ等[２８]采用氢离子等离子体浸没离子注入法对生物医用ＰＥＥＫ材料表面进行了处理ꎬ发现材料表面形成了一种氢化非晶碳膜ꎬ材料的表面硬度和弹性回复都增加ꎬ这有助于提高材料的耐磨性和抗冲击性能ꎮＭｃＫｅｎｚｉｅ等[２９]将ＰＥＥＫ样品暴露在氧㊁氩㊁氢和氘的等离子体中以改善其生物医学应用的性能ꎮ研究发现:与氢和氩等离子体处理相比ꎬ氧等离子体处理后材料表面表现出更好的润湿性㊁更高的电阻率和良好透光性ꎮ３㊀结语㊀㊀在ＰＥＥＫ的生物应用方面ꎬ我国起步较晚ꎬ虽然有关厂家㊁研究机构等都已经作了大量的研究工作ꎬ但大多处于理论研究阶段ꎬ对ＰＥＥＫ生物材料的临床应用一直依靠进口ꎮ目前ꎬ大多数对ＰＥＥＫ的研究都是集中在单一改性技术ꎬ而很少考虑多种改性方法的协同效应ꎮ因此ꎬ在未来ＰＥＥＫ生物医用材料体系研究开发中ꎬ应充分利用多重改性技术ꎬ赋予ＰＥＥＫ材料更好的力学性能㊁生物相容性和耐磨性能ꎬ突破传统医用材料在实际应用中的不足ꎬ促进新型医用材料的发展ꎮ参考文献:[１]ＷｙａｔｔＨꎬＥｌｌｉｏｔｔＭꎬＲｅｖｉｌｌＰꎬｅｔａｌ.Ｔｈｅｅｆｆｅｃｔｏｆｅｎｇｉ￣ｎｅｅｒｅｄｓｕｒｆａｃｅｔｏｐｏｇｒａｐｈｙｏｎｔｈｅｔｒｉｂｏｌｏｇｙｏｆＣＦＲ－ＰＥＥＫｆｏｒｎｏｖｅｌｈｉｐｉｍｐｌａｎｔｍａｔｅｒｉａｌｓ[Ｊ].Ｂｉｏｔｒｉｂｏｌｏｇｙꎬ２０１６(７):２２－３０.[２]ＷａｎｇＬꎬＷｅｎｇＬꎬＳｏｎｇＳꎬｅｔａｌ.Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎｏｆｐｏｌｙｅｔｈｅｒｅｔｈｅｒｋｅｔｏｎｅ－ｈｙｄｒｏｘｙａｐａｔｉｔｅｎａｎｏｃｏｍｐｏｓｉｔｅｍａ￣ｔｅｒｉａｌｓ[Ｊ].ＭａｔｅｒｉａｌｓＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ:Ａꎬ２０１１(１０－１１):３６８９－３６９６.[３]ＫｕｒｔｚＳＭꎬＤｅｖｉｎｅＪＮ.ＰＥＥＫｂｉｏｍａｔｅｒｉａｌｓｉｎｔｒａｕｍａꎬｏｒｔｈｏｐｅｄｉｃꎬａｎｄｓｐｉｎａｌｉｍｐｌａｎｔｓ[Ｊ].Ｂｉｏｍａｔｅｒｉａｌｓꎬ２００７(３２):４８４５－４８６９.[４]ＣｚｉｋóＭꎬＢｏｇｙａＥＳꎬＢａｒａｂáｓＲꎬｅｔａｌ.Ｉｎｖｉｔｒｏｂｉｏｌｏｇｉ￣ｃａｌａｃｔｉｖｉｔｙｃｏｍｐａｒｉｓｏｎｏｆｓｏｍｅｈｙｄｒｏｘｙａｐａｔｉｔｅ－ｂａｓｅｄｃｏｍｐｏｓｉｔｅｍａｔｅｒｉａｌｓｕｓｉｎｇｓｉｍｕｌａｔｅｄｂｏｄｙｆｌｕｉｄ[Ｊ].Ｃｅｎ￣ｔｒａｌＥｕｒｏｐｅａｎＪｏｕｒｎａｌｏｆＣｈｅｍｉｓｔｒｙꎬ２０１３(１０):１５８３－１５９８.[５]ＭａＭＧ.Ｈｉｅｒａｒｃｈｉｃａｌｌｙｎａｎｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅｄｈｙｄｒｏｘｙａｐａｔｉｔｅ:ｈｙｄｒｏｔｈｅｒｍａｌｓｙｎｔｈｅｓｉｓꎬｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙｃｏｎｔｒｏｌꎬｇｒｏｗｔｈｍｅｃｈａｎｉｓｍꎬａｎｄｂｉｏｌｏｇｉｃａｌａｃｔｉｖｉｔｙ[Ｊ].Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌｊｏｕｒ￣ｎａｌｏｆｎａｎｏｍｅｄｉｃｉｎｅꎬ２０１２(７):１７８１－１７９１. [６]ＧｒｕｐｐＴＭꎬＭｅｉｓｅｌＨＪꎬＣｏｔｔｏｎＪＡꎬｅｔａｌ.Ａｌｔｅｒｎａｔｉｖｅｂｅａｒｉｎｇｍａｔｅｒｉａｌｓｆｏｒｉｎｔｅｒｖｅｒｔｅｂｒａｌｄｉｓｃａｒｔｈｒｏｐｌａｓｔｙ[Ｊ].Ｂｉｏｍａｔｅｒｉａｌｓꎬ２０１０(３):５２３－５３１.[７]ＳｏｎｇＪꎬＬｉａｏＺꎬＷａｎｇＳꎬｅｔａｌ.ＳｔｕｄｙｏｎｔｈｅＴｒｉｂｏｌｏｇｉｃａｌｂｅｈａｖｉｏｒｓｏｆｄｉｆｆｅｒｅｎｔＰＥＥＫｃｏｍｐｏｓｉｔｅｃｏａｔｉｎｇｓｆｏｒｕｓｅａｓａｒｔｉｆｉｃｉａｌｃｅｒｖｉｃａｌｄｉｓｋｍａｔｅｒｉａｌｓ[Ｊ].ＪｏｕｒｎａｌｏｆＭａｔｅｒｉａｌｓＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇａｎｄＰｅｒｆｏｒｍａｎｃｅꎬ２０１６(１):１１６－１２９. [８]ＳｏｎｇＪꎬＳｈｉＨꎬＬｉａｏＺꎬｅｔａｌ.Ｓｔｕｄｙｏｎｔｈｅｎａｎｏｍｅｃｈａｎｉ￣４㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀淮阴工学院学报㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀２０１９年ｃａｌａｎｄｎａｎｏｔｒｉｂｏｌｏｇｉｃａｌｂｅｈａｖｉｏｒｓｏｆＰＥＥＫａｎｄＣＦＲ￣ＰＥＥＫｆｏｒｂｉｏｍｅｄｉｃａｌａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ[Ｊ].Ｐｏｌｙｍｅｒｓꎬ２０１８(２):１４２－１５７.[９]ＢｒｏｗｎＳＡꎬＨａｓｔｉｎｇｓＲＳꎬＭａｓｏｎＪＪꎬｅｔａｌ.Ｃｈａｒａｃｔｅｒ￣ｉｚａｔｉｏｎｏｆｓｈｏｒｔ－ｆｉｂｅｒｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄｔｈｅｒｍｏｐｌａｓｔｉｃｓｆｏｒｆｒａｃ￣ｔｕｒｅｆｉｘａｔｉｏｎｄｅｖｉｃｅｓ[Ｊ].Ｂｉｏｍａｔｅｒｉａｌｓꎬ１９９０(８):５４１－５４７.[１０]王克军ꎬ郭伟春ꎬ唐谨ꎬ等.短碳纤维增强聚醚醚酮为全髋假体材料的生物相容性及力学性能[Ｊ].中国组织工程研究与临床康复ꎬ２０１１(３４):６３５１－６３５４. [１１]ＬｅｅＷＴꎬＫｏａｋＪＹꎬＬｉｍＹＪꎬｅｔａｌ.Ｓｔｒｅｓｓｓｈｉｅｌｄｉｎｇａｎｄｆａｔｉｇｕｅｌｉｍｉｔｓｏｆｐｏｌｙ－ｅｔｈｅｒ－ｅｔｈｅｒ－ｋｅｔｏｎｅｄｅｎｔａｌｉｍｐｌａｎｔｓ[Ｊ].ＪｏｕｒｎａｌｏｆＢｉｏｍｅｄｉｃａｌＭａｔｅｒｉａｌｓＲｅｓｅａｒｃｈＰａｒｔＢ－ＡｐｐｌｉｅｄＢｉｏｍａｔｅｒｉａｌｓꎬ２０１２(４):１０４４－１０５２. [１２]ＫｏｊｉｃＮꎬＲａｎｇｇｅｒＣꎬöｚｇüｎＣꎬｅｔａｌ.Ｃａｒｂｏｎ－ｆｉｂｒｅ－ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄＰＥＥＫｒａｄｉｏｌｕｃｅｎｔｉｎｔｒａｍｅｄｕｌｌａｒｙｎａｉｌｆｏｒｈｕ￣ｍｅｒａｌｓｈａｆｔｆｒａｃｔｕｒｅｆｉｘａｔｉｏｎ:ｔｅｃｈｎｉｃａｌｆｅａｔｕｒｅｓａｎｄａｐｉ￣ｌｏｔｃｌｉｎｉｃａｌｓｔｕｄｙ[Ｊ].Ｉｎｊｕｒｙꎬ２０１７(４８):Ｓ８－Ｓ１１. [１３]ＹａｎｇＣＲꎬＷａｎｇＹＪꎬＣｈｅｎＸＦ.Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎａｎｄｅｖａｌ￣ｕａｔｉｏｎｏｆｂｉｏｍｉｍｅｔｒｉｃｎａｎｏ－ｈｙｄｒｏｘｙａｐａｔｉｔｅ－ｂａｓｅｄｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｃａｆｆｏｌｄｓｆｏｒｂｏｎｅ－ｔｉｓｓｕｅｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ[Ｊ].Ｃｈｉｎｅｓｅｓｃｉｅｎｃｅｂｕｌｌｅｔｉｎꎬ２０１２(２１):２７８７－２７９２. [１４]ＫｒｉｓｈｎａｍｕｒｉｔｈｙＧꎬＭｕｒａｌｉＭＲꎬＨａｍｄｉＭꎬｅｔａｌ.Ｃｈａｒ￣ａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎｏｆｂｏｖｉｎｅ－ｄｅｒｉｖｅｄｐｏｒｏｕｓｈｙｄｒｏｘｙａｐａｔｉｔｅｓｃａｆｆｏｌｄａｎｄｉｔｓｐｏｔｅｎｔｉａｌｔｏｓｕｐｐｏｒｔｏｓｔｅｏｇｅｎｉｃｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉ￣ａｔｉｏｎｏｆｈｕｍａｎｂｏｎｅｍａｒｒｏｗｄｅｒｉｖｅｄｍｅｓｅｎｃｈｙｍａｌｓｔｅｍｃｅｌｌｓ[Ｊ].ＣｅｒａｍｉｃｓＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌꎬ２０１４(１):７７１－７７７. 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[２７]ＡｗａｊａＦꎬＢａｘＤＶꎬＺｈａｎｇＳꎬｅｔａｌ.ＣｅｌｌａｄｈｅｓｉｏｎｔｏＰＥＥＫｔｒｅａｔｅｄｂｙｐｌａｓｍａｉｍｍｅｒｓｉｏｎｉｏｎｉｍｐｌａｎｔａｔｉｏｎａｎｄｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎｆｏｒａｃｔｉｖｅｍｅｄｉｃａｌｉｍｐｌａｎｔｓ[Ｊ].ＰｌａｓｍａＰｒｏｃｅｓｓｅｓａｎｄＰｏｌｙｍｅｒｓꎬ２０１２(４):３５５－３６２. [２８]ＰｏｗｌｅｓＲＣꎬＭｃＫｅｎｚｉｅＤＲꎬＦｕｊｉｓａｗａＮꎬｅｔａｌ.Ｐｒｏｄｕｃ￣ｔｉｏｎｏｆａｍｏｒｐｈｏｕｓｃａｒｂｏｎｂｙｐｌａｓｍａｉｍｍｅｒｓｉｏｎｉｏｎｉｍ￣ｐｌａｎｔａｔｉｏｎｏｆｐｏｌｙｍｅｒｓ[Ｊ].Ｄｉａｍｏｎｄａｎｄｒｅｌａｔｅｄｍａｔｅｒｉ￣ａｌｓꎬ２００５(１０):１５７７－１５８２.[２９]ＭｃＫｅｎｚｉｅＤＲꎬＮｅｗｔｏｎ－ＭｃＧｅｅＫꎬＲｕｃｈＰꎬｅｔａｌ.Ｍｏｄｉｆｉｃａｔｉｏｎｏｆｐｏｌｙｍｅｒｓｂｙｐｌａｓｍａ－ｂａｓｅｄｉｏｎｉｍｐｌａｎ￣ｔａｔｉｏｎｆｏｒｂｉｏｍｅｄｉｃａｌａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ[Ｊ].ＳｕｒｆａｃｅａｎｄＣｏａｔ￣ｉｎｇｓＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙꎬ２００４(１－２):２３９－２４４.(责任编辑:郑㊀菲)第３期㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀吕美ꎬ王利涛:医用聚醚醚酮复合材料改性方法的研究进展㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀５。
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全科口腔医学杂志
General Journal Of Stomatology
2019 年
1月 第6卷/第2期V ol.6, No.2 Jan. 2019
28
聚醚醚酮种植体表面纳米改性方法的研究进展
巫佩瑶，杨雨青，张越茗
（四川大学华西口腔医院儿童口腔科，四川大学华西口腔医学院口腔疾病研究国家重点实验室，
四川省 成都市 610041）
【摘要】聚醚醚酮是一种颜色与牙齿相近的有机合成高分子材料，它具有优异的耐腐蚀性和力学性能，有潜力成为美观的牙种植材料。
迄今为止，研究者已经采用四种工艺对聚醚醚酮种植体表面进行纳米改性：旋涂、气体等离子体刻蚀、电子束沉积和等离子体离子浸没注入。
本文将对此作一综述。
【关键词】聚醚醚酮；纳米；表面改性
【中图分类号】R318.01 【文献标识码】A 【文章编号】ISSN.2095-8803.2019.2.28.01
聚醚醚酮（PEEK ）是一种颜色与牙齿相近的有机合成高分子材料，它具有优异的耐腐蚀性和力学性能，有潜力成为美观的牙种植材料。
PEEK 可通过与生物活性粒子结合形成高分子混合物，提高其导电性能和表面粗糙度。
但将其与微米尺寸颗粒结合将导致力学性能下降，因此，近年来研究者们通过纳米颗粒涂覆或二者共混产生纳米级表面形貌，以提高表面生物活性。
迄今为止，已经采用四种工艺对PEEK 种植体的表面进行纳米改性，包括旋涂、气体等离子体刻蚀、电子束沉积和等离子体离子浸没注入。
本文将对此作一综述，以确定表面纳米改性PEEK 作为牙种植材料的可行性[1]。
1 旋涂法
旋涂法是制备功能薄膜的常用方法。
利用旋涂法可在PEEK 种植体表面形成较薄的羟基磷灰石涂层，改善厚涂层的缺陷。
主要过程包括滴胶、高速旋转和干燥（溶剂挥发）三个步骤。
研究发现改进植入物设计后，涂覆羟基磷灰石的PEEK 较未涂覆PEEK 种植体相比去除扭矩增高，提示合适的种植体设计和生物活性涂层是PEEK 种植体种植成功的重要因素。
然而，目前还没有研究对纳米羟基磷灰石涂层的结合强度进行测试[2]。
2 等离子体浸入式离子注入法
等离子体浸入式注入法通过对种植体表面注入某种新的离子、原子、官能团来改变其本身的生物学活性或相容性。
可通过此方法在PEEK 种植体表面注入纳米TiO2颗粒，该种植体对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌具有一定的抗菌活性，但尚不清楚其对牙周常见致病菌是否有类似的活性。
此外，表面注入类金刚石涂层的PEEK 种植体的体外生物活性也有所提高，但体内效果如何尚待评估[3]。
3 电子束蒸发沉积法
电子束蒸发沉积法即在真空条件下利用电子束直接加热蒸发材料转变为气态，并向基板输运，最后在基底上凝结形成薄膜。
用电子束蒸发沉积法在PEEK 种植体表面镀上钛薄膜可以提高表面润湿性并促进细胞粘附。
当钛涂层阳极氧化后，会转变为厚度均匀（2 μm ）、无裂纹、高孔隙率的纳米氧化钛（nTiO2）层，可用于载运BMP-2。
BMP-2在干细胞向成骨细胞分化的过程中起重要作用，因此，该
方法改性的PEEK 种植体骨整合率升高[4]。
4 气体等离子体纳米刻蚀
将PEEK 种植体暴露于低功率等离子体气体中可以实现PEEK 表面的纳米刻蚀。
研究显示，等离子体刻蚀后的PEEK 亲水性及粗糙度都增加，会引起蛋白质粘附增加，进而促进人类间充质细胞增殖。
研究发现氧等离子体处理的PEEK 种植体即使在表皮葡萄球菌存在的情况下也能促进成骨细胞的粘附。
目前认为等离子体处理对PEEK 表面性质的改善随时间的推移而下降，在处理前用脉冲Nd ：YAG 激光处理PEEK 可以延长等离子体的作用[5]。
5 结 论
综上所述，旋涂、等离子体浸入式离子注入、电子束蒸发沉积和气体等离子体刻蚀可以在纳米层面对PEEK 种植体表面进行改性，赋予其表面生物活性。
然而，上述许多研究还仅限于体外试验阶段，有待更多的动物和临床研究。
参考文献
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本文编辑：刘欣悦。