核燃料后处理技术发展及其放射化学问题_叶国安

第23卷第7期2011年7月
化学进展
PROGRESS IN CHEMISTRY
Vol．23No．7Jul．2011
收稿：2011年5月，收修改稿：2011年6月*Corresponding author
e-mail ：yeguoan@ciae．ac．cn
核燃料后处理技术发展及其放射化学问题
叶国安
*
张虎
（中国原子能科学研究院
北京102413）
摘
要
从化学分离手段的改进、后处理的对象变化、与分离功能的拓展等方面较为系统地阐述了核燃
料后处理技术发展过程及技术特点；以先进核能系统中分离嬗变为目标，
概括总结了从第二代后处理技术向第三代和第四代后处理技术发展过程中Purex 流程、后续的分离工艺与处理快堆元件的干法后处理工艺中的主要放射化学问题。

关键词
后处理
Purex 流程
次锕系元素
长寿命裂变产物元素
干法后处理
中图分类号：TL941
文献标识码：A
文章编号：1005-
281X （2011）07-1289-06A Review on the Development of Spent Nuclear Fuel
Reprocessing and Its Related Radiochemistry
Ye Guoan *
Zhang Hu
（China Institute of Atomic Energy ，Beijing 102413，China ）
Abstract
The development and its corresponding technical features of spent nuclear fuel reprocessing were
reviewed systematically according to the changes of its applications to different spent fuels and separation improvements．Aiming at the partition and transmutation （P＆T ）technologies in future advanced nuclear energy system ，the improvements of the Purex process from Generation Ⅱreprocessing to Generations Ⅲand Ⅳreprocessing were highlighted．The key radiochemical issues which should pay much attention in the Purex process and following partition processes as well as the dry reprocessing for spent nuclear fuel of fast reactors were summarized．
Key words
reprocessing ；purex process ；minor actinides ；long-lived fission products ；dry reprocessing
Contents
1Introduction
2Development of reprocessing technologies 3Reprocessing for P＆T
4
Radiochemical issues for further explorations
1引言
积极发展核电是我国能源的长期重大战略选
择，核电可以成为我国能源的一个绿色支柱。

2020年我国核电可望达到7000万千瓦，
2030年达到2亿千瓦，为我国温室气体排放由上升转为下降做出重
要贡献，2050年达到4亿千瓦以上。

之后，核电将继续发展，
成为我国未来主要能源之一。

仅依靠有限的天然铀资源不能保证核电的可持续发展。

乏燃料后处理是充分利用天然铀资源，实现核燃料循环，确保核能可持续发展的关键途径。

对轻水堆乏燃料进行后处理，回收其中的铀和钚，制成UO 2或MOX 燃料返回压水堆使用，可将铀资源利用率由直接处置的不足1%提高到3%；如果用于快堆，实现快堆闭式循环，铀资源利用率可提高到50%—60%［1］。

此外，乏燃料后处理可以大幅减小高放废物的体积，提高处置库的利用率。

如果进一步分离长寿
·1290·化学进展第23卷
命裂变产物元素和次锕系元素，还可大大缩短处置库安全监管时间，降低放射性核素对生物圈的长期潜在危害［2］。

2后处理技术的发展
乏燃料后处理技术总体上经历了军用后处理、动力堆后处理两个阶段，目前正积极研发降低长期潜在毒性影响的先进分离技术，开发针对高燃耗MOX元件和金属快堆乏燃料元件的干法后处理工艺。

第一代后处理技术：主要对象是低燃耗生产堆元件，以回收分离钚和铀为目标。

从沉淀法过渡到萃取法，在萃取法中，以磷酸三丁酯（TBP）为萃取剂（氢化煤油为稀释剂）的Purex流程经过多年发展和运行，成为较为成熟的后处理流程。

第二代后处理技术：采用改进的Purex流程，处理动力堆氧化物乏燃料的后处理技术。

主要改进有：改进首端和铀钚分离化学方法以适应动力堆乏燃料后处理带来的问题；改三个萃取循环为两个；改进试剂管理和废物管理，减少废物量和对环境的影响。

以上改进使得以TBP为萃取剂的Purex流程成为唯一大规模工业应用的后处理技术。

后处理技术从第一代向第二代发展过程中，化学分离中所用还原剂的改进是关键，即以氨基磺酸亚铁或硝酸亚铁改为肼作支持还原剂的四价铀。

第三代后处理技术：以动力堆元件氧化铀和MOX乏燃料为处理对象，在回收分离铀钚的同时，分离次锕系元素、长寿命裂变产物元素（LLFP）的水法工艺。

研发中的技术方案很多，大致可分为以下两类。

第一类是带有一体化特征的“全分离”流程研发，对传统Purex流程进行较大改变，统一考虑铀钚、次锕系和LLFP的走向与分离，同时使用多种方法和试剂。

如Urex系列流程［3］、NEXT流程［4，5］（结晶法分离大量铀或铀钚共结晶后进行进一步分离）、ERIX流程［6］等。

法国的GANEX［7］流程在概念上属于此类，但实际上仍是Purex+分离流程（DIAMEX和SANEX）［8］。

第二类是改进的Purex流程作为主流程附加其他分离流程，其中改进的Purex流程工业应用上相对成熟。

目前已研究了众多的分离流程，但尚未达到中间试验阶段。

研发中的分离流程一般先对HLLW中相关组分进行组分离，然后分别进行锕镧分离和锶铯提取。

用于组分离的流程有：含磷类的TRUEX［9］、TRPO［10，11］、DIDPA［12］、含氮类的ARTIST［13，14］、DIAMEX［15］流程等。

组分离后进行三价锕、镧分离的有：磷酸类的TALSPEAK［16］和CTH流程［17，18］、软配体类SANEX 流程［19］，SANEX流程又分为含硫代膦酸类的Cyanex-301［20，21］和ALINA［20］流程，与含氮类的BTPs 流程［18］。

在组分离和锕镧分离基础上组合直接萃取或反萃取进行锕、镧分离的流程有：DIDPA+DTPA流程［19］、SETFICS流程［20］（CMPO+DTPA）、PALADIN 流程（双酰胺+HDEHP）［21］等。

分离锶铯的有CCD-PEG流程［22］和用冠醚分离锶的SREX流程［23，24］，铯的分离由用无机离子交换吸附剂法发展到用杯冠化合物直接萃取铯的CSEX 流程［25］。

在第三代后处理技术研发中，改进首端工艺、强化铀钚分离、控制镎走向并提高铀、镎、钚的回收率、新型双官能团萃取剂、直接萃取三价锕系元素的软配体萃取剂、分离铯的杯冠类萃取剂［26，27］等应用研究尤为重要。

在讨论第三代后处理技术时需注意以下方面。

（1）第三代后处理技术尚未成型，大部分分离流程仍处于实验室研究阶段，这方面的研究工作非常活跃；
（2）改进的Purex流程主要考虑适应燃耗进一步提高甚至MOX乏燃料的后处理。

首端研究重点是减少不溶残渣，降低钚的损失；在保证铀钚分离的前提下调整工艺参数控制镎、锝走向，以便定量回收镎、锝。

镎是难以对付的元素之一，俄罗斯［28］和法国［29］分别有不同的方法在Purex流程中回收绝大部分镎，日本在PARC流程［30，31］研究中加氧化剂调整镎价态以回收镎。

（3）分离流程的分离手段多样，不限于溶剂萃取，也有离子交换法、萃淋树脂、色层法等。

对次锕系以及锶、铯的分离，原理上通过各萃取剂的组合使用可以实现。

主要问题是要解决好萃取剂的萃取容量、生成第三相、稀释剂的选择、试剂的稳定性和降解产物处理、各工艺物流接口处理等问题，以尽量减少二次废物、方便工厂操作。

（4）法国的Coex流程［32］，其实仅以防扩散为目的，在Purex流程中改变铀钚分离条件，使钚产品中含有一定量的铀。

该流程在技术上没有改进，反而使得操作复杂，也给铀的同位素管理带来麻烦，不能
第7期叶国安等核燃料后处理技术发展及其放射化学问题·1291·
算作第三代后处理技术。

（5）在水法后处理流程中目前尚有不少前瞻性
研究，如Super-DIREX流程［33］（超临界萃取）。

第四代后处理技术：干法后处理技术。

主要用
于在水溶液中难以溶解的辐照燃料及靶件、金属元
件快堆乏燃料中锕系元素回收分离。

具有可处理冷
却时间短的乏燃料、废物量少、设备小而紧凑、可以
直接制备元件等优点。

干法主要分为：氟化物挥发法［34］和熔盐电解
法。

铀钚的六氟化物易挥发，且有合适差异的沸点，
在对铀附加净化后对裂片的去污系数和铀钚分离系
数接近水法，可以处理金属或氧化物元件，尤其适用
于熔盐堆在线后处理。

熔盐电解又有两个典型流
程：美国的金属锂还原熔盐电解精炼流程［35］和俄罗
斯的金属氧化物电沉积流程［36］。

美国金属元件乏燃料金属锂熔盐电解流程主要
工艺是：用金属作阳极在LiCl+KCl熔盐中电解精
炼，分别用固体和液体Cd作阴极，析出铀、铀钚与
次锕系元素。

对氧化物快堆乏燃料元件则除钠脱
壳、粉碎、溶解，在LiCl+KCl熔盐中用金属锂还原，
按前面方法电解得到铀产品与铀钚、次锕系混合
产品。

俄罗斯金属氧化物电沉积流程主要工艺：MOX
元件脱壳粉碎、氯化还原为三氯化物、在Li（K，Na）Cl
熔盐中溶解、在一定电位下，通过向阴极喷射Cl
2+O
2
使铀钚在阴极以氧化物形式沉积。

熔盐主要采用无机离子型熔盐。

无机离子盐很多，对这些盐组合可变换出多种熔盐体系。

但主要方向还是集中在碱金属和碱土金属的氯化物熔盐上，并通过加入添加剂的方法调整熔盐的溶解能力、工作温度和降低体系的腐蚀性。

以上三种干法后处理技术均已进行到中间规模试验研究阶段，仍在不断完善之中。

其中：提高铀钚和次锕系的回收率、进一步提高固化体对盐的包容率、开发新的残渣废物处理技术、实用的分析测试技术、物料连续转运技术、提高设备的耐腐蚀性、保持系统很高的惰性气氛等是化学与工程上关注的重点。

其他研究中，将水法和干法结合在一起的FLUOREX流程［37，38］研究具有特色。

离子液体［39］可以作为一种前瞻性非水法技术，其研究也备受关注。

3分离嬗变战略下的后处理技术
3．1核燃料循环方案和主要研究对象
主要考虑铀钚燃料循环，后处理对象主要是轻水堆乏燃料和MOX乏燃料和快堆金属乏燃料。

后处理铀的复用考虑两种情况：一种是进行铀转化和浓缩后再复用；另一种是不进行转化和浓缩直接用于元件制造。

水法后处理铀适用于前者，因此对铀的去污系数有很高的要求。

干法后处理得到的金属铀和氧化铀一般直接进行元件制造，且主要用于快堆。

钚也有两种情况：轻水堆复用和快堆复用。

对于轻水堆复用，钚仍有较高的净化要求。

快堆复用时钚中可以含有一定量的次锕系元素。

我国后处理钚考虑首先制成MOX元件用于快堆。

地质处置库对公众造成的放射性剂量当量限制在0.1—0.3mSv/a，对长期放射性毒性（以摄入毒性指数表示）起决定作用的是钚和次锕系元素，裂变产物中重点考虑对处置库容量起主要作用的高释热核素锶-90和铯-137（铯-135，长寿命，其氧化物易溶，对处置库安全评价较为重要，随铯-137一起分离出来），及长寿命锝-99和碘-129。

其他长寿命核素锆-93、硒-79、锡-126、铌-94等在分离中则不考虑。

分离后的高放废液玻璃固化，镎、镅、锔等次锕系元素主要进入快堆系统嬗变，碘、锝、锶、铯转化成各自固化形态或处置或暂存。

乏燃料燃耗增加，锕系元素和裂变产物含量增加，放射性增加。

表1给出了三种典型堆型乏燃料主要参数，由表1［40］可见快堆MOX元件（堆芯区），次锕系含量和比放射性大大增加。

轻水堆MOX乏燃料和氧化铀乏燃料相比，次锕系元素含量增加，而快堆MOX乏燃料与轻水堆MOX乏燃料相比，钚的含量进一步提高（8%—22%），除镎外，镅锔含量提高，总的α放射性毒性提高大约3倍，α辐射引起的辐解作用增加；其中钚-238和锔-242的释热对处置库和废物包装容器设计有较大影响。

总之MOX元件对后处理技术发展提出了挑战。

3．2主要技术指标
图1［41］给出了总的回收率对乏燃料放射性毒性的影响，并与参考情形相比较。

由图1可知，如果回收全部的钚、99.5%的镅和95%的锔，只需1000年即乏燃料的放射性毒性便降到参考水平。

后处理过程中的损失分为分离损失和过程损失。

过程损失主要指残留在包壳、不溶残渣中的量，分离损失则由
·1292·化学进展第23卷
表1
几种堆型的乏燃料特点
［40］
Table 1
Features of spent fuels unloaded from different power reactors ［40］
堆型石墨气冷堆轻水堆
快中子堆初始燃料
天然金属铀
低富集度（＜4%）UO 2UO 2+PuO 2平均燃耗/（MWd /tHM ）
40003300080000（堆芯）“冷却”150天后的βγ比放射性活度/（TBq /Kg ）501706701GW 反应堆的年卸料量/t 240272锕系元素含量/（g /t ）995000965000915000其中铀含量/（g /t ）992000955000718000钚含量/（g /t ）2600910019400镎/（g /t ）22760180镅/（g /t ）—1502300锔/（g /t ）
—3580裂变产物含量/（g /t ）
4200
35000
85000
分离流程本身特性决定的，指进入到其他物流和有机试剂中的量。

因此按照图1的中要求，要达到99.5%以上的总收率，必须减少过程损失，提高分离过程的回收率。

表2［42］
给出了分离流程回收率
指标。

图11吨乏燃料的摄入放射性毒性（PWR ）［41］
Fig．1
The ingested radio-toxicity of spent nuclear fuel
（Sv /t spent fuel unloaded from PWR ）［41］
回收率和分离指标提高要求改进工艺与化学手段，由此提出一系列需要解决的化学问题。

铀除回收率指标要求外，还有产品放射性指标限制，即其中α放射性按计数≤15000dpm /gU ，随燃耗提高，钚的比放增加，相应的净化系数提高。

由此提出了强化铀中除钚的问题。

生产堆后处理不考虑锝的去污，对镎的要求也很低。

动力堆后处理铀中镎、
锝去污系数分离是200和30。

对γ的净化系数需要达到106。

对MOX 乏燃料铀中除锝和γ净化系数会进一步提高。

目前后处理工厂中，钚的总收率可以达到99．5%。

随着燃耗提高，特别是如处理MOX 乏燃
料，需要开发新技术，进一步提高元件溶解率。

提高钚的总回收率。

表2
不同化学分离过程下的回收率和分离要求
［42］
Table 1The specifications of different processes for nuclides
recovery and separation ［42］
核素Purex
（工业规模）先进水法a
（实验室规模）干法（实验室规模）U 99．9%99．9%99．9%（原型）Pu 99．8%99．9%99．9%（原型）Np —99．9%99．9%Am —99．9%99．9%Cm
—99．3%？锕系中的镧系—≤5%≤10%Cs-135，137b
—99．9%
—Tc-99——I-129
98%
99．9%
—
a ：Purex ，Diamex 和Sanex 流程；
b ：Calixarenes
目前后处理厂对镎的回收没有要求，但工厂
运行表明约有80%以上的镎随铀钚进入后续物流中，国外实验室研究结果表明从Purex 流程中可望回收≥99%的镎。

但这是一个比较困难的工作。

要达到这个指标必须开展更深入的研究。

目前后处理厂对锝也没有回收要求，但在共去污柱大部分锝进入到有机相；另外锝的存在对铀钚分离产生不利影响。

有必要进一步研究锝的化学行为并回收锝。

碘的化学形态复杂，要进一步提高碘的回收率。

干法后处理的分离和去污系数不如水法高，但目前实验室达到的指标已能满足燃耗循环的要求。

干法后处理要提高锕系元素总的回收率也比较困难。

4主要放射化学问题
现有后处理技术改进和第三代后处理技术开
第7期叶国安等核燃料后处理技术发展及其放射化学问题·1293·
发，需着重研究以下几个方面的化学问题。

4．1工艺过程化学
镎的过程化学研究：不同温度、酸度和有萃取剂存在下歧化反应热力学和动力学；硝酸/亚硝酸中镎的氧化还原热力学与动力学研究；电化学调整镎的价态研究；无盐试剂调节镎价态研究；镎的萃取行为和走向控制。

钚的过程化学研究：浓钚溶液萃取和反萃行为研究；浓钚储存中辐射化学研究；蒸发浓缩过程中钚的行为研究；无盐试剂与浓钚反应热力学与动力学；大量铀中微量钚的去除研究。

锝的化学行为研究：锝与其他元素共萃取行为与机理研究；锝对铀钚分离影响机理研究；锝的回收与转化。

碘的化学行为研究。

4．2设备、材料与安全
容器材料的腐蚀化学研究：强氧化性、加热条件下和辐射作用下容器材料腐蚀研究；材料改进研究。

钚溶液临界参数测量：钚溶液在纯化、贮存和转化中物化参数测量。

4．3废物整备与分析测试
低放废液处理新技术研究。

先进分析技术研究：镎的价态分析、锝的分析、大量基体元素存在下微量铀、镎、钚的分析、铀镎钚存在下无盐还原剂浓度分析等。

4．4溶剂辐射和化学稳定性研究
TBP/煤油辐射化学和稀释剂改进研究。

锕镧分离试剂稳定性研究：含氮类、含硫类软配体萃取剂辐射化学与化学稳定性研究，杯冠化合物稳定性研究。

新型萃取剂分子设计、合成和萃取动力学研究。

无盐试剂的辐射化学稳定性与化学反应机理研究。

4．5水法后处理技术处理MOX乏燃料
电化学溶解与废包壳处理研究：不溶残渣成分和形态研究；废包壳洗涤和回收研究。

钠的深度去除研究。

氧化挥发首端技术研究。

4．6非水法工艺过程中的化学问题
熔盐体系选择及其主要热力学数据测定研究：卤化物熔盐体系氧化物溶解研究；卤化物熔盐体系电极电位序研究；参比电极研究。

熔盐体系氧化物还原研究。

铀的电解还原研究：固体阴极和液体阴极上铀的沉积过程。

分析技术研究：熔盐体系中分析技术研究。

离子液体应用基础研究。

附注
1“后处理”传统上有特定的含义，“分离”是一个宽泛的概念，多数情况下两者没有区分。

但有时候需要有所区别，对水法技术，“后处理”一般指以Purex流程为主的回收分离铀钚的过程，包括后处理厂的废物整备、分析检测等；“分离”一般指Purex流程以后的所有分离，如组分离、锕镧分离、锶铯分离、贵金属分离等；需要有所区别和强调时以“后处理-分离”和“全分离”（或“一体化流程”）表示，前者含有先后处理后分离的意思，后者含有可以突破Purex流程概念而进行全分离的意思。

而对于干法技术，这一区分显得没有必要，因为它不能“全分离”，除铀以外，部分铀和钚、次锕系都在一个产品中，锝和锶铯分别进入金属废物和废盐中。

这时干法后处理和高温化学分离等没有区别。

2如果没有特指增殖层和堆芯区，“快堆乏燃料”指增殖层和堆芯区一个总的概念，考虑到两者钚含量差别大，水法后处理将两者按比例混合溶解后进料，干法后处理则将两者分别处理。

3MOX燃料一般包括轻水堆和快堆，强调时则用快堆MOX。

4一些名词
TRUEX TRU extraction process from HLLW，以CMPO （丁基甲酰甲撑氧膦）为萃取剂的组分离流程
DIAMEX diamide extraction process for extraction of MAs and lanthanides from HLLW，以双酰胺为萃取剂的分离流程TRPO trialkylphosphine oxides，以三烷基氧膦为萃取剂的组分离流程
ARTIST amide-based radio-resources treatment with interim storage of transuranics，以TODGA（四辛基丙三氧丙二酰胺）为萃取剂的HLLW组分离流程
DIDPA diisodecylphosphoric acid，以DIDPA（二异葵基磷酸）为萃取剂的组分离流程
TALSPEAK trivalent actinide lanthanide separation by phosphorus extractants and aqueous complexes，使用HDEHP （二乙基己基磷酸）为萃取剂进行锕镧分离
CTH chalmers tekniska hogskola，sweden，使用HDEHP 为萃取剂和DTPA（二乙三胺五乙酸）为络合剂进行锕镧分离
SANEX selective actinide extraction
Cyanex-301二烷基二硫代膦酸
ALINA actinide-lanthanide intergroup separation in acidic medium，用bis（chlorophenyl）dithio-phosphinic acid（（ClΦ）2PSSH，二氯代苯基二硫代膦酸）和tri-n-octylphosphine oxide （TOPO，三正辛基氧膦）为混合萃取剂
BTP bis-triazinyl-1，2，4-pyridines（双三嗪吡啶类）
·1294·化学进展第23卷
SETFICS solvent extraction for trivalent f-elements intra-group separation in CMPO-complexant system，用DTPA为络合剂
PALADIN partition of actinides and lanthanides with acidic extractant，diamide and incinerable complexants分离次锕系和镧系的流程，使用酸性萃取剂以及双酰胺和可焚烧络合剂
CCD-PEG分离锶铯的流程，用硼钴酸盐-聚乙二醇为萃取剂
SREX strontium extraction用冠醚（二苯并18-冠-6）/辛醇为萃取剂
CSEX cesium extraction用铯杯冠化合物为萃取剂
SESAME selective extraction and separation of americium by means of electrolysis
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