大塑性变形制备块体超细晶材料的概述

大塑性变形技术(SPD)制备块体

超细晶/纳米晶材料的概述

摘要：从制备块体超细晶/纳米晶角度引出了大塑性变形技术，重点概述了等径角挤压、高压扭转、累积叠轧焊等技术；同时分析了SPD材料的强度与超塑性等性能特征，并对其未来发展做出了展望。

关键词：超细晶；大塑性变形；等径角挤压；高压扭转；超塑性

1 前言

根据晶粒尺度的不同，通常将材料分为：粗晶材料（晶粒大于1μm）；超细晶材料（晶粒大小在0.1μm到1μm之间）；纳米晶材料（晶粒小于100nm）[1]。晶粒大小是影响多晶金属材料性能的重要因素，由亚微米级晶粒组成的超细晶/纳米晶金属材料由于具有很小的晶粒尺寸和独特的缺陷结构，在室温下不仅具有高的强度、硬度和耐磨性，而且还具有良好的塑性和韧性，在一定的温度范围内还具备超塑性，在磁性材料、催化剂、半导体等方面具有广阔的应用前景。因此，制备大尺寸、无污染、无微孔隙且晶粒尺寸细小均匀的块体超细晶/纳米晶材料一直是人们研究的热点。机械化合金加压成块法、电沉积法、非晶晶化法和剧烈塑性变形(Severe Plastic Deformation, SPD)等都可以制备块体超细晶/纳米晶材料，其中SPD被认为是最有希望实现工业化生产的有效途径之一[2]。

SPD具有强烈的晶粒细化能力，可以直接将材料的内部组织细化到亚微米乃至纳米级，其主要的变形方式是剪切变形。组织细化的主要目的在于[3]：1)充分挖掘材料的潜能，获得满足军事和日益发展的航空航天等领域对高强高韧材料的需求；2)在较高温度下提高材料的超塑性能力，以提高零件的生产效率和开拓难变形材料如镁合金等的加工制备新途径。Valiev教授认为，采用SPD方法制备超细晶／纳米结构金属应该满足多项条件[4]：1)大塑性变形量；2)相对低的变形温度；3)变形材料内部承受高压。在这些原则的指导下，大塑性变形工艺得到了迅猛发展，出现了一系列的制备工艺：等通道转角挤压(ECAE)、高压扭转(HPT)、往复挤压(CEC)、累积轧制(ARB)、大挤压比挤压(HRE)、超音喷丸(USSP)等。

2 大塑性变形技术

2.1 等径角挤压（ECAE）

ECAE技术最早是在80年代初期由Sgeal等人[5]提出，用以获得材料的纯剪切变形；90年代后该技术主要制备纳米晶和超细晶材料。与传统的塑性成形工艺相比，ECAE技术有其特殊性：一方面，因为ECAE技术使用模具的工作部分是互相交错成一定角度且横截面积相等的两个挤压通道，因而在样品的横截面积不发生改变的前提下，可以实现同一样品的重复挤压引入更大的塑性应变量；另一方面，采用ECAE技术能够将材料的晶粒组织细化到微米、超细晶甚至纳米晶范围。ECAE变形虽然具备有强烈的细化晶粒的能力，但是一般只能制备晶粒尺寸为1μm 左右，极限大约在0.7μm左右的镁合金，且ECAE变形后虽然镁合金塑性改善较为明显，但是合金的屈服强度却有所下降，这是因为在ECAE挤压过程中所形成织构对材料的弱化作用超过了晶粒细化的强化作用，而且晶粒细化又激活了更多滑移系的结果[6]。等径角挤压的原理如图l所示，每次挤压所获得的变形量与模具通道内的两个交角(内角ɸ，外角ψ)有关。当ɸ=90°，ψ=0°时，每道次的真应变可以达到1.15[7]。等通道转角挤压技术(ECAE )的特点在于：1)可以制备大体积试样；2)常见有3种不同的挤压路径，采用的挤压试样横截面为圆形或方形，直径或方形对角线一般不超过20mm；3)可以加工塑性差的材料，需采用较高温度或者较大的转角；4)不能连续变形，但可以通过设计成U 形和L 形循环等通道挤压来改善。等通道转角挤压技术也被成功地应用于塑性变形能力较差的镁合金上。Mabuchi等[8]利用等通道转角挤压工艺研究AZ91镁合金，成功开发出低温超塑性，在200℃(0.5%Tm)得到661%的高变形量。

图1 等通道角挤压原理图

2.2 高压扭转(HPT)

高压扭转(HPT)是大塑性变形技术(SPD)中研究较早且较深入的工艺方法，也是发展较为迅猛的技术之一，其基本原理如图2所示。构件在冲头与模具之间承受几千个兆帕的压力作用，由于模具的旋转和摩擦力的共同作用，导致构件受强烈剪切变形力作用，使得构件尽管产生大应变塑性变形而不发生破裂。HPT技术可以用来制备组织结构均一的纳米金属、合金、复合材料和半导体器件,它的特点在于[6]：1)构件多为盘状，尺寸较小，直径一般在10~20mm之间，厚度在0.2~0.5mm之间；2)具有强烈的晶粒细化能力，可以获得分布均匀的纳米级组织结构，平均晶粒尺寸可达到100nm 以内；3)工艺参数可调，可以方便地调整累积应变，施加压力和变形速度等。Wadsack等[9]采用高压扭转工艺加工纯铬，将初始晶粒尺寸80μm细化到50~500nm，对细晶材料的硬度测试表明，细晶材料的硬度是没有变形的相同材料的4倍。高压扭转工艺的缺点也很显而易见，GPa 级的高压要求使得该工艺对模具的要求很高；而且在如此高压下，难以制备出大尺度的块体超细晶材料,使得高压扭转的应用受到了很大限制[10]。

图2 高压扭转原理图

2.3 累积叠轧焊

累积叠轧焊(Accumulative roll-bonding, ARB)是由日本大阪大学SAITO 等[11]首次提出并逐步发展起来的一种变形方法。目前，由于ARB工艺易于在传统轧机上实现，制备的板材具有层压复合钢板的特性，因此可用于各种材料的制备中。其原理是一个材料的不断堆叠和轧焊的过程(见图3) 。在该过程中，首先将一块原始板材有序地放置于另一块板材上面，通过传统轧焊加工使板材轧焊在一起，在必要的时候对堆层之间进行表面处理以提高其结合强度，然后从中间板材剪开分成两部分，再将这两部分进行表面处理、堆叠，然后进行循环轧焊[12]。整个过程需在低于再结晶温度的高温条件下进行，若温度过高易使材料出现再结晶，将抵消叠轧过程中所产生的累积应变；若在较低温条件下则将导致延展性及结合强度的下降。轧制是制备板材最具优势的塑性变形工艺，但随着压下量的增加，材料尺寸相应减小，材料的总应变量将受到限制。在ARB加工过程中，当每次轧制压下量维持在50% 的时候，板材轧制过程中产生的宽度变化可以忽略，因而可获得高塑性应变并保持材料的几何形状不发生变化。然而，由于在轧焊过程中产生极大的累积塑性应变，导致板材尤其是多次循环轧焊后产生边缘裂纹。目前，采用ARB工艺加工的材料大多为具有较好延展性及塑性变形能力的金属材料，比如纯铝、铜及铁，通过ARB工艺对这些材料可制备出超细晶材料，同时不出现任何裂纹。

图3 累积叠轧焊原理图

2.4 其他SPD 工艺