导电剂对金属氢化物电极性能的影响
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! ! ! 天津大学学报! 第 "# 卷! 第 # 期 $%%$ 年 & 月
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导电剂对金属氢化物电极性能的影响 !
$%%$?%"?%#7 ! 收稿日期： ! ! ! 基金项目： 国家九五 “ JO" ” 计划资助项目 （ :=# R %%> R %%#% ） \ 单忠强 （ =&#: —! ） ， 男， 副教授7 ! ! ! 作者简介： ! ! ! 联系人： ! 田建华 （ =&## —! ） ， 女， 副教授7
#" 结果与讨论
# $ !" 导电剂种类对 ;< 电极性能的影响 = % % 鳞状 & & 研究了不同导电剂 （ 无导电剂、 =% % % 镍粉、
万方数据
・ !!: ・ 石墨和 ! " " 镍粉 ! " " ! " " 鳞状石墨） 对 #$ 电极性能的 影响"
表 !" 不同导电剂的 #$ 电极性能
单忠强， 吕国金， 田建华
（ 天津大学化工学院，天津 "%%%:$ ）
! ! ! ! ! ! ! ! 摘! 要： 研究了不同种类导电剂 （ 镍粉、 石墨） 及导电剂含量对金属氢化物电极性能的影响，
并用交流阻抗法分析了其影响机理7 结果表明， 以石墨为导电剂的 ;< 电极活化较快， 小电流 放电容量较高； 以镍粉为导电剂的 ;< 电极大电流放电容量较高； 两者混合作为导电剂的 ;< 电极综合性能较好7 关键词： 导电剂；金属氢化物电极；氢镍电池 中图分类号： /;&=$7 $! ! ! 文献标识码： ,! ! ! 文章编号： %>&"? $=": （ $%%$ ） %#? %###? %>
!" 实验方法
! 7 !" ;< 电极的制备 ! ! 首先将约 = B 的贮氢合金粉和一定量的导电剂 （ $##C0+D( 镍粉， 或普通鳞状石墨） ， 导电剂的含量以 合金粉重量为标准计算， 混合均匀后加入 = % % 含量的溶
［ "］ （ 松节油） 调制成糊状7 剂型 3E3 粘合剂 ! ! 用刮刀将浆料均匀涂覆在泡沫镍 （ $ FG H $ FG， 厚 ［ >］ 度约为 = GG） 基体的两侧， 用丁酮化学处理 = I 后 ， 在常温真空条件下干燥后压片成型 （ 如无特殊说明，
< < 不含导电剂的 #$ 电极在放电后期由于电流在电 极中分布不均匀， 导致电极极化和过电位显著增大， 活 性物质利用率急剧下降， 放电很快终止 & 这也是图 % 万方数据 放电曲线中无导电剂的 #$ 电极电位在 , 9:" )- 以
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, (##( 年 5 月, , , 单忠强等： 导电剂对金属氢化物电极性能的影响
后急剧下降的原因所在& 而加入镍粉的电极在 , ;9" )- 以后电位才出现急剧下降的情况& 其原因在于， 在 #$ 电极放电后期， 电极过程受扩散控制， 反应的极化 显著增大& 加入导电剂后由于电极的电流分布得到改 善， 欧姆极化较小， 活性物质利用率提高， 从而充电效 率较高& 因而电极在相同电位下的具有较高的荷电态，
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! ! +@ A ;< 电池以其高容量和能量密度、 无环境污 染、 优良的充放电循环性能等显著优点而倍受各国关 ［ =］ 并成为我国上世纪 &% 年代的重点攻关项目， 目 注 ， 前已进入产业化阶段7 导电剂作为氢镍电池负极即金 属氢化物电极的重要组成部分， 对其电极性能有较大 ［ $］ 的影响 7 本文研究了不同导电剂及导电剂的不同含 并利用交流阻抗法分析了 量对 ;< 电极性能的影响， 其影响机理7
式中： !%$ >! 和 ! #! 分别为电极在 % $ > ! 和 #! （ # " =， "） 下的放电容量$ ! 7 $" 交流阻抗的测试 ! ! 将一定荷电态活化好的 ;< 电极放置一段时间达 到较为稳定的开路电位后进行 203 测试7 采用 2TUT LV@NF8W5N ,996@8X *8Y8MVFI ;5X86$J" 恒电位 A 恒电流仪 和 ;"#%=, 锁相放大器及 LD 机进行交流阻抗测试， 电 化学接口软件为 ;"&J ， 正弦波信号扰动幅度 # G1 ， 测定频率范围为 O7 " H =% R " <Z Q =%% [<Z7
< < 可见， 以石墨为导电剂的电极导电剂加入量较少， 小电流放电容量较高， 但电极的大电流放电能力稍低 于以 23 粉为导电剂的 #$ 电极；加入混合导电剂的 #$ 电极性能介于二者之间， 无导电剂的电极各方面 性能都较差& < < 还可见， 导电剂是 #$ 电极中不可缺少的一部分， 具有十分重要的作用， 它的加入改善了合金粉之间以 及合金粉与集电流之间的电接触， 这样在充放电过程 中， 就使得电流在电极中分布更加均匀， 减少了电化学 极化， 从而提高活性物质的利用率和电极的充放电效 率， 提高电极的容量和大电流放电能力& < < 图 % 是不同导电剂的 #$ 电极在 %"" )* （ 大约 "& ’ $） 下的放电曲线& 由图 % 可见， 以石墨粉为导电剂 的 #$ 电极放电容量较大， 但放电平台电位比 23 粉为 导电剂的 #$ 电极低 %" )- 左右， 而无导电剂的电极 放电容量最低， 放电电位较低， 而且放电后期的电位下 降迅速&
图 0 可知， 以石墨为导电剂时电极活化较快； 以 23 粉 为导电剂 #$ 电极活化较慢； 无导电剂的电极活化最 慢， 容量也最低& < < 未加入导电剂的电极活化较慢是由于未活化的电 极表面都有一层致密的氧化膜， 电化学活化过程是使 氧化膜破裂并露出具有较强贮氢能力的新型表面的过 程， 而氧化膜使电极的欧姆阻抗较大， 加入导电剂后可 使电极的欧姆阻抗变小， 活性物质能得到充分利用， 活
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化加快!
! ! !" 导电剂加入量对 ./ 电极性能的影响 , , 图 " 为导电剂的加入量对电极容量和内阻的影 响! 由图可见， 对于相同种类的导电剂镍粉， 随着导电 剂含量的增加， 电极的放电容量逐渐增大， 而内阻 （将 电极不同电流下的放电平均电位对电流作图， 所得直 线斜率即为内阻） 逐渐减小! 当导电剂含量小于 " # # 时， 随导电剂的增加， 电极容量和内阻变化比较显著； 导电 剂含量大于 &" # # 时， 变化比较缓慢! 这是因为在泡沫镍 集流体的填充量一定的前提下， 导电剂含量的增加必 然导致可填充的合金粉量较少， 所以虽然电极的重量 继续增大， 而容量则增长缓慢甚至反而下降! 可见， 导 电剂镍粉的含量以 " ## 3 &# # # 为宜!
采用标准的三电极体系进行电极的性能测试7 ! ! ;< 电极充放电采用室温下恒流方式7 在充放电 实验中， 初次活化在 "% G, 电流下充电 =% I 左右， 断 电 =% G@N 后， O% G, 放电至电位 R O%% G1； 第二次循环 采用 #% G, 电流充电至电极表面均匀析气， 然后 =%% G, 电流放电至电位 R O%% G1； 第三次及以后各次循 直至电极容量基本稳 环用 =%% G, 电流进行充放电， 定， 分别用不同电流放电， 记录放电电位， 放电截止电 位均为 R O%% G17 电极大电流放电能力定义为 ! ! ! ! 8SS " ! #! % =%% % % !%$ >!
［ !］ 合金体相中的氢浓度相对提高， 扩散速度增大 ， 使
浓差极化得到延缓& < < 图 7 是不同导电剂的 #$ 电极放电性能& 由图 7 可见， 以 23 粉为导电剂 #$ 电极的大电流放电能力较 以石墨为导电剂的 #$ 电极稍强， 以二者的混合物为 导电剂的电极大电流放电能力介于二者之间&
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, , 尽管镍粉导电性优于石墨， 但镍粉密度远大于石 墨， 对于相同质量的导电剂， 石墨粉的体积远大于镍 粉， 因此石墨的比表面积大于镍粉! 由于石墨颗粒尺寸 小于镍粉颗粒尺寸， 所以即使石墨粉重量仅为镍粉重 量的十分之一时， 其比表面积也大于镍粉， 因而石墨导 电剂能与合金粉的接触更加充分， 而且石墨的硬度小 于镍粉， 电极经压制后， 造成二者接触更为紧密! , , 上述因素导致以石墨为导电剂的电极在小电流充 放电时活性物质利用率较高， 活化较快， 容量较高! 但 是另一方面， 从电化学角度来说， 镍粉对氢的电化学氧 化具有很强的电催化活性， 因而使电极的反应活性较 高， 电化学阻抗较小， 这一特征是石墨所不具备的， 而 且鳞状石墨不吸液， 与电解液接触面积较小， 导致极化 较大! 另外， 石墨与合金粉密度相差也较大， 因此与合 金粉难以混合均匀， 不利于电极的成型加工! 在大电流 放电时， 由于此时电化学极化较大， 因而镍粉对氢的电 化学氧化的电催化作用表现得更为明显， 以镍粉为导 电剂的电极大电流放电能力较强! 混合导电剂改善了 电极的综合性能， 适合于小电流和大电流放电! , , 图 - 是不同导电剂的 ./ 电极在 &## # # 荷电态下 导电剂主要影响 ./ 电极的欧 的 012 谱图! 由此可见， 姆阻抗和电化学反应阻抗! 相对于导电剂为 & # # 鳞状石 墨的电极而言， 以 &# # # $% 粉为导电剂的电极的电化学 阻抗较小， 欧姆阻抗略大， 无导电剂的电极的欧姆阻抗 和电化学阻抗最大! , , 根据以上分析可知， 导电剂的选择标准为， 有良好 的导电性， 能与合金颗粒形成紧密的电接触， 对电极具 有较强的电催化活性， 且最好能与合金粉、 粘合剂形成 万方数据 三维网络! , , & ）电极的充放电实验表明： 以石墨为导电剂的电 极导电剂加入量较少， 小电流放电容量较高， 活化较
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