WSe_2单分子薄膜表面形貌及其光致发光性质的研究

WSe_2单分子薄膜表面形貌及其光致发光性质的研究过渡金属硫化物（TMDCs）的层状结构与石墨类似,属于层状材料,其层间依靠较弱的范德华力结合,层内则通过共价键结合,所以通过微机械剥离法可以获

得单分子层TMDC薄膜。对于典型的TMDC材料（如WSe₂）,当其层

数减少至单分子层时,其能带结构会从原本的间接带隙转变为直接带隙,并出现

谷选择性和自旋-谷耦合等特性,这使得TMDC材料成为研究光电子、光偏振和谷电子学的热门材料。另一方面,由于WSe₂薄膜良好的物理性质,通过改变WSe₂少层或单层的表面形貌特征实现其光学性质的调控也是

一个热门的研究方向。然而,两者的交叉方向,相关工作目前还鲜有报导。

将薄膜塑形与谷电子学、光学偏振等特性关联起来,研究表面形貌对单层或少层薄膜激子态、发光偏振等性质的影响是一个极具意义和挑战的新兴研究领域。结合上述研究背景,本论文开展了对WSe₂单分子薄膜表面形貌及其

光致发光性质的研究工作。本论文利用微机械剥离法制备了单层

WSe₂,通过干法转移分别将单层样品覆盖在

Bi₂Se₃和WS₂块材衬底上,通过对样品表

面进行AFM表征,结合光致发光偏振光谱研究衬底表面效应导致的形貌和光学偏振的变化,以及温度对样品光学性质的影响,获得如下结果:1、在单分子薄膜上引入突刺或微纳褶皱形貌。由于在薄膜转移过程中,引入不可避免的撕拉和扭结,

单层样品可出现许多尖锐的突刺,突刺尺寸大约0.1-1μm,高度起伏5-40nm,形

状大小不均一。

而这些突刺有时会排列成有清晰走向的皱褶。2、微纳尺度的特征形貌与单分子薄膜荧光信号、光学偏振的关联。细小突刺及褶皱给单层引入应力,使室温下单层WSe₂的光致发光峰位出现明显的红移。不同激发区域由于突刺的结构差异,发光峰位红移量不等,峰位中心波长可从745nm最大红移至785nm。

而低温下（10K）的单层WSe₂光致发光产生了新的特征峰,且新特征峰相对于原激子峰有明显的能量红移,红移量最高可达到150meV。这类新特征峰仅在衬底为Bi₂Se₃的样品上才能明显观测到。

Bi₂Se₃的拓扑表面态为单分子薄膜中本征激子及带电

激子提供了淬灭渠道,消除了这些固有信号的强干扰,从而突显了跟微纳形貌相

关的弱荧光信号。另外,新特征峰具有很高的线偏振度,平均线偏振度>50%。

线偏方向与表面形貌方向有关:对于突刺相对均一的区域,区域内不同点的发光光谱几乎相同,线偏振方向也一致;但是来自突刺结构截然不同的区域的发光光谱,它们的特征峰位和偏振取向会明显不同。对于能量相近的特征峰,其线偏方向跟样品所在位置处的褶皱取向有关联。此外,我们还发现这些新特征峰的发光强度随着温度的升高而降低,在40K以上几乎衰减为零。基于形变的单层WSe₂薄膜,本论文首次实验研究了PL光谱线偏取向与样品表面形貌的关联,并利用Bi₂Se₃拓扑表面态淬灭单层

WSe₂的本征激子信号。

本论文为二维材料形貌调控的研究以及具有优良光学偏振性能的理想表面器件的开发奠定了基础。