聚多巴胺复合非织造布强化铁活化过硫酸盐氧化降解染料的研究
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聚多巴胺复合非织造布强化铁活化过硫酸盐氧化降解染料的研
究
本研究以聚丙烯(PP)非织造布为基体,使PP非织造布表面形成紧密附着的聚多巴胺(PDA)交联复合层,从而将邻苯二酚和胺基基团引入到PP非织造布表面,制备了聚多巴胺复合聚丙烯非织造布(PDA@PP)材料,研究PDA@PP材料强化过硫酸盐体系对酸性红染料(ARB)的氧化降解性能及机理。研究中利用PDA@PP的聚多巴胺中邻苯二酚和氨基对Fe2+的络合作用,控制体系中Fe2+的浓度,抑制Fe2+对SO4-的淬灭作用。
同时利用聚多巴胺中酚羟基对部分Fe3+的还原,促进活化过程中Fe2+的循环再生,从而使Fe2+持续活化PS。通过FTIR、SEM和XPS对复合前后的PP非织造布的官能团、形貌和元素组成进行了系统研究。
利用ESR分析PDA@PP强化过硫酸盐体系的自由基特性。采用XPS对PDA@PP 表面元素和基团进行了研究。
同时系统分析了PDA@PP强化Fe2+/PS体系对染料降解的性能,探讨了体系促进过硫酸盐催化氧化的机理。结论如下:(1)研究PDA@PP/Fe2+/PS、
PDA@PP/Fe3+PS体系中ARB的降解率和PS分解效率发现,PDA@PP可以促进铁活化过硫酸盐对染料的降解。
通过ESR分析,加入PDA@PP后,自由基信号强度显著高于Fe2+/PS体系。采用XPS对反应前后PDA@PP分析表明,反应后出现了Fe特征峰,且N ls和O ls
的XPS峰值发生变化,表明PDA@PP中的邻苯二酚和胺基对铁离子具有络合作用。
从而可以控制体系中Fe2+的浓度,抑制Fe2+对SO4-的淬灭作用。(2)通过对照实验发现,PDA@PP/Fe3+/PS体系对染料也具有一定的降解作用,推测多巴胺中
的酚羟基可将Fe3+还原为Fe2+,PDA@PP通过对部分Fe2+的再生来促进体系对染料的降解性能。
(3)探讨PDA@PP促进Fe2+活化PS过程中的作用方式及机理发现,随着
Fe2+/PS摩尔比的增加,过多的Fe2+加快对SO4-的淬灭反应,降低ARB的降解率。当溶液初始pH为中性时,PDA@PP对Fe2+络合能够有效控制Fe2+对自由基的淬灭,同时体系中产生SO4-和.OH两种自由基,利于ARB的氧化降解。
随着PDA@PP投加量的逐渐增加,Fe2+被过多络合而使可及度降低,相应ARB 降解率和PS分解率降低。PS浓度越大越利于染料降解,初始ARB浓度越高,对自由基的竞争作用加强,促进体系产生更多的自由基,使PS分解率提高。