活性炭滞留放射性惰性气体应用与影响因素研究现状_李永国

研究结果及实际应用的基础上，给出了在不同
运行温度及露点下，推荐的氪、氙的吸附系数。
在运行温度 25 ℃ 、露点温度 7. 22 ℃ 时，对氙的
吸附系数定为 330 ～ 440 mL / g，对氪的吸附系 数 定 为 18. 5 ～ 25 mL / g［9］。 目 前 使 用 于
AP1000 机组废气处理系统的活性炭对氪、氙的 动态 吸 附 系 数 分 别 为 38 与 1 050 mL / g［11］。
PＲOCESS SYSTEMS INTEＲNATIONAL INC 公
司在露点温度 4. 5 ℃ 、气体温度 20 ℃ 下对秦山
三期核电站使用的活性炭 Xe 动态吸附系数进
行了试验，测量活性炭的吸附系数 Xe 为 1 173 mL / g、Kr 为 65. 9 mL / g［9］。
2. 3 气流参数对活性炭滞留性能的影响
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辐射防护
第 3Βιβλιοθήκη Baidu 卷 第 2 期
2 活性炭吸附滞留惰性气体性能研究
2. 1 活性炭惰性气体动态吸附系数计算方法
活性炭对 Kr 和 Xe 动态吸附系数测定方
法一般为放射性示踪法，试验过程可分为连续
注入和脉冲注入 Kr 与 Xe 气体。动态吸附系 数计算方法［10］如下：
Kd
=
F×t M
式中，Kd为动态吸附系数，mL / g，表征活性炭吸 附滞留惰性气体的能力，是活性炭筛选的重要
为 30 ℃ 时，某活性炭对氙的动态吸附系数与吸
附压力的关系可以拟合为 关 系 式 Kd = 0. 587 ln（ P） － 2. 32。美国的 Underhill 等人［15］ 在 试 验气 体 为 氩 气，在 不 同 的 温 度 下，随 压 力 的 升 高，也验证了吸附系数均在增加。在常温的情 况下，王久权等［16］的研究结果与以上研究结果 相 近，然 而 活 性 炭 于 低 温 下 （ － 150 ℃ 、 － 170 ℃ ） 吸附以空气为介质的氪的量随着系 统的操作压力增大而减小。 2. 3. 2 气流温、湿度的影响
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图 1 加压存贮衰变技术流程图 Fig． 1 Process of pressurized gas storage system
反应堆型核电站废气处理系统均采用了活性炭 滞留衰变技术［4 － 6，9］。活性炭滞留床是利用活性 炭对放射性惰性气体的物理吸附，当放射性气体 进入滞留床后，其中的放射性核素如 Xe、Kr 的 同位素因沸点高而被活性炭优先吸附，与其他非 放射性的载带气体如氢气和氮气等分离。随即 又不断地被后面的载带气体从活性炭上解吸下 来，形成不断吸附与解吸动态平衡，由于这些放
1 加压贮存衰变与活性炭滞留技术在 国内核电站应用
国内大 多 数 压 水 堆 核 电 站 包 括 大 亚 湾 核 电站、秦 山 一 二 期 等 均 采 用 加 压 贮 存 衰 变 技 术［1 － 2］。其基 本 原 理 为 含 有 氢 气、氮 气 以 及 Xe、Kr 等裂变产物的放射性气体先进入一个缓 冲槽，用 压 缩 机 压 缩 送 入 衰 变 箱 中 贮 存，经 过 一段时间的自然衰变，等待废气中所含的短寿 命放射性核素变成稳定核素，根据取样分析结 果，如果合格则通过过滤后排入环境。加压存 贮衰变技术流程示于图 1。
2. 3. 1 压力的影响 研究 结 果［10 － 11］ 表 明，常 温 下 活 性 炭 对 惰
性气体的吸附能力是随着系统压力的增大而 增大的。史英霞等［10］用 200 m × 600 mm 炭床，
在气流温 度 为 40 ℃ 、比 速 为 0. 05 cm / s 条 件
下，测定了表压在 0. 02 MPa ～ 0. 10 MPa 范围
活性炭 物 理 吸 附 氪 与 氙 过 程 产 生 较 大 的 吸附热，由此判断温度对活性炭吸附性能会产 生较大影响。为验证温度对吸附系数的影响， 国内外都进行过试验。Underhill 等人［15］采用 氢气 为 载 气，试 验 验 证 了 随 温 度 的 升 高，活 性 炭的吸附系数持续下降，而且氪和氙的下降趋 势基 本 相 同。史 英 霞 等［10］ 在 温 度 范 围 30 ～ 40 ℃ 内实验结果得到温度每升高 1 ℃ ，吸附 系数下降约 2% 。郭亮天等［13］也在 10 ～ 50 ℃ 之间进行了类似试验，在 10 ～ 50 ℃ 内测定了不 同活性炭对氪的吸附系数，每种炭的吸附系数 均随温度升高而降低，吸附系数 Kd 的对数与 温度 t （ ℃ ） 呈 线 性 关 系。 王 久 权、冯 淑 娟 等［16 － 17］均通 过 实 验 验 证 了 椰 壳 活 性 炭 吸 附 氪、氙容量与温度成指数关系，吸附容量随着 吸附温度的降低而显著增加。
图 2 秦山三期核电站活性炭滞留衰变系统流程图 Fig． 2 Process of activated carbon delay system in third Qinshan Nuclear Power Company
图 3 AP1000 核电站活性炭滞留衰变系统流程图 Fig． 3 Process of activated carbon delay system in AP1000 Nuclear Power Plant
（ 1． 中国辐射防护研究院，太原 030006； 2． 中广核工程设计有限公司，广东 深圳 518124）
摘 要： 探讨了国内不同堆型核电站放射性废气处理系统技术使用现状，不同影响因素对活性炭滞留惰
性气体性能的影响以及活性炭性能试验验证可行性。结果表明，系统压力越高、温度及气流相对湿度越
低，动态吸附系数越大； 一定范围的气流比速、炭床长径比与惰性气体、CO2 、氟利昂以及甲烷浓度对动态
目前，放射性废气的处理主要采用加压贮存 衰变和活性炭滞留衰变两种方式［1 －7］。加压贮存 衰变工艺主要包括缓冲罐、压缩机、冷却器以及衰 变箱等，上游放射性废气经过收集后送入缓冲罐， 待缓冲罐到达一定压力后，下游压缩机自动连锁 启动，将废气加压输送至衰变箱中进行贮存，通过 对 Xe、Kr 等短寿命核素进行贮存衰变，降低其放 射性水平。但是，上述工艺存在一些风险，如被浓 缩后气体放射性活度浓度大大增高，高压贮存加 大放射性泄漏的风险； 长时间高压贮存存在氢爆、 泄漏等安全风险； 衰变箱体积较大，需占用较多厂 房空间等问题［7］。
田湾核电站、秦山三期核电站以及第三代
收稿日期： 2014 － 05 － 22 作者简介： 李永国（ 1982—） ，男，2005 年毕业于太原理工大学化学工程专业，2008 年硕士毕业于太原理工大学化学工程专业， 助理研究员。E － mail： lyg0624@ 163． com
李永国等： 活性炭滞留放射性惰性气体应用与影响因素研究现状
王久权［16］也 通 过 实 验 证 明 活 性 炭 吸 附 以 空气为介质的放射性氪、氙时，氟里昂 － 12 和 甲烷在低浓度下对活性炭吸附的影响不大。 2. 4 炭床长径比的影响
在工程 设 计 时，往 往 比 较 关 心 炭 床 的 结 构，其中包括炭床的长度与直径的关系。史英 霞等［10］对炭床 长 径 比 对 动 态 吸 附 系 数 影 响 进 行了研究。结果表明随着长径比增大，吸附系 数增大，在长径比达到 3∶ 1后，吸附系数趋于稳 定。长径比由 1∶ 1 变到 3 ∶ 1，其吸附系数增加 约 7. 7% ，说明滞留床长径比对炭床效率有一 定影响，但不严重。 2. 5 其它因素的影响
射性核素在活性炭上的移动速度非常缓慢，在移 动的过程中，它们不断地衰变成其他稳定核素， 解吸下来的新核素随载带气体一起排出。活性 炭吸附滞留技术具有安全性高，设备占用空间 小，操作简单的特点而受到广泛推广，秦山三期 核电站［9］与 AP1000 堆型核电站［8］活性炭滞留 床系统流程图分别示于图 2、图 3。
技术指标； F 为气体流量，mL / min； M 为活性炭
质量，g； t 为滞留时间，min，对于脉冲试验为流
出峰峰值对应的时间，而对于连续试验为平均
滞留时间。
2. 2 活性炭选择基本要求
美国核管会根据 NUＲEG － 0017 及美国国
家标准 ANSI / ANS － 55. 7—1997，在综合大量
李永国等： 活性炭滞留放射性惰性气体应用与影响因素研究现状
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的动态吸附系数没有影响。 2. 3. 4 气流组成影响
活性炭滞留床在装填等操作过程中，将受 环境中 CO2 的影响。王久权等［16］研究结果表 明浓度为 1% 的 CO2 在温度 － 50 ～ 120 ℃ 条件 下活性炭对氪吸附影响不明显，但对氙吸附容 量影 响 严 重，随 吸 附 温 度 的 降 低，这 种 影 响 越 显著。周崇阳等［14］在 － 2. 8 ℃ 下，进行了 CO2 浓度对氙动态吸附的影响实验，得出当 CO2 浓 度小于 1 × 10 － 3 时，氙动态吸附系数基本不变； 当浓度大于 1 × 10 － 3 ，小于 50 × 10 － 3 时，吸附系 数略有下降； 当浓度大于 50 × 10 － 3 时，吸附系 数下降明显。通过以上研究结果证明，CO2 浓 度对活性炭吸附惰性气体的影响可以不作考 虑，若操作环境的 CO2 浓度过高时需考虑。
第 35 卷 第 2 期 2015 年 3 月
辐射防护 Ｒadiation Protection
Vol. 35 No. 2 Mar. 2015
活性炭滞留放射性惰性气体应用与 影响因素研究现状
李永国1 ，梁 飞1 ，张 渊1 ，侯建荣1 ，陈建利1 ， 刘 羽2 ，胡 波1 ，张计荣1 ，乔太飞1 ，张 群1
由于加压贮存衰变技术的上述缺点，活性 炭滞 留 技 术 已 应 用 于 第 三 代 堆 型 核 电 站［3 － 4，8］。在活 性 炭 滞 留 衰 变 工 艺 中，上 游 系
统产生的废气进入废气处理系统后，先经过冷 却组 件 进 行 气 体 冷 却，并 进 行 气 液 分 离，达 到 预干燥 气 体 的 效 果。 降 温 后 的 废 气 进 入 活 性 炭保护床或者装填有干燥剂的干燥床，在此废 气中的 水 分 被 进 一 步 去 除。 活 性 炭 保 护 床 或 干燥床下游为活性炭滞留床，在此废气中 Xe、 Kr 等短寿命核素被吸附滞留，经衰变降低其放 射性水平。经过放射性活度监测达标后，废气 通过核电厂通风系统向环境排放。
吸附系数的影响可以忽略； 可采用活性炭样品动态吸附系数测定法进行系统性能评价。
关键词： 放射性废气处理系统； 惰性气体 Kr、Xe； 动态吸附系数
中图分类号： TL941 + . 2
文献标识码： A
核电站堆芯在核裂变反应时会产生氪 （ Kr） 、氙（ Xe） 等放射性惰性气体，这些裂变产 物在包壳破损时会泄漏到反应堆冷却剂中，并 随水运动迁移扩散到整个一回路系统； 随着压 力的变化，放射性裂变气体会从冷却剂中析出 进入气相空间而形成放射性废气，此类废气通 常需要处理后才可向环境中排放。
同时郭亮天、史英霞等［10，13］对气流相对湿 度和活性炭含水量对活性炭吸附氪、氙性能影 响也 进 行 了 研 究，研 究 结 果 表 明，气 流 相 对 湿 度增加或 者 活 性 炭 含 水 量 增 大，活 性 炭 对 氪、 氙的动态吸附系数减小。 2. 3. 3 气流比速的影响
核电站 废 气 排 放 系 统 运 行 过 程 流 量 会 在 一定范围波动，为考察经过活性炭滞留床气流 流速 对 其 吸 附 氪、氙 的 影 响，郭 亮 天 等［13］ 针 对 0. 01 ～ 5 cm / s 的流速区间进行了试验。气流 比速在一定范围内变化时，如不引起柱压显著 增高，则 对 氪、氙 的 吸 附 性 能 基 本 没 有 影 响。 但在气流比速低于 0. 01 cm / s，由于扩散作用 会使动态吸附系数下降［17］。冯淑娟等［18］测定 了气流比速为 0. 016 ～ 0. 14 m / s 下氙动态吸附 系数，在实验所选气流比速范围内，氙的动态 半饱和吸附系数基本不变，即该气流比速对氙
内，压力每升高 0. 01 MPa，Kr 吸附系数增加 约 7. 2% 。郭亮天等［12 － 13］研究结果也表明，不
同种类 的 活 性 炭，气 流 压 力 由 常 压 逐 渐 增 大
时，其对 Kr 和 Xe 的动态吸附系数均有一定程 度的增大。 周 崇 阳 等 人［14］ 实 验 结 果 得 出 温 度