Pt负载的铈锆固溶体的催化性能与表征

第33卷Pt 负载的铈锆固溶体的催化性能与表征

明彩兵1，2，

叶代启2，

周遗品1，刘晖1

（1.仲恺农业工程学院环境科学与工程系，广东

广州510225；

2.华南理工大学环境科学与工程学院，广东广州

510640）

摘

要：用柠檬酸法制备了Ce x Zr 1-x O 2（x =0.5~1.0）铈锆固溶体，用浸渍法分别在铈锆固溶体上负载0.5%的Pt 。用热重法

（TG ）测试了催化剂对碳烟的催化活性，Pt/Ce 0.8Zr 0.2O 2显示了最高的催化活性。采用比表面

（BET ），X-射线衍射仪（XRD ）和红外仪（FTIR ）对催化剂进行了测试。结果表明：催化剂催化燃烧碳烟的活性与催化剂比表面积大小有关，可能是由于Pt 在比表面积大的固溶体表面分散得更好，有利于氧溢出，促进碳烟的燃烧。

关键词：

铈；锆；

碳烟；

Pt ；催化

中图分类号：X131文献标志码：A doi ：10.3969/j.issn.1003-6504.2010.06.013文章编号：1003-6504(2010)06-0054-04

Pt-loaded Cerium-Zirconium Solid Solution ：Its Catalytic

Performance and Characterization

MING Cai-bing 1，2，YE Dai-qi 2，

ZHOU Yi-pin 1，

LIU Hui 1

（1.Department of Environmental Science and Engineering ，Zhongkai College of Agricultural Engineering ，

Guangzhou 510225，China ； 2.College of Environmental Science and Engineering ，South China University of

Technology ，Guangzhou 510640，China ）

Abstract ：Ceria-zirconia solid solution was prepared by citric method and then Pt ，the precious metal was loaded on it.To determine the catalytic activity of the catalyst on soot ，thermo-gravimetry （TG ）was used.Characterization of samples of the catalyst involves BET surface area and structure study by use of XRD ，RS and FTIR.The result indicates that the catalyst performance is related to its specific surface area probably due to the larger area helps better distribution of Pt on ceria -zirconia solid solution ，thus boosting O 2spillover and soot combustion.Key words ：cerium ；zirconium ；soot ；platinum （Pt ）；catalysis

CeO 2由于其具有良好的可逆氧化还原反应，通

过Ce 3+/Ce 4+两者之间的转换，产生储氧和释放氧的能

力，在三效催化剂催化里得到了广泛应用。任何提高结构缺陷（氧空穴）的措施都能产生较高的氧存储能力（OSC ），氧空穴缺陷浓度和OSC 有直接关系[1]。原理上有两种方法来提高OSC ，一种是提高氧化铈的还原性（如通过负载贵金属，或掺杂一种到两种掺杂物质），另一种是通过化学掺杂其他过渡金属或稀土元素[2]。不过不管掺杂什么金属，要维持OSC ，必须保持萤石相关的结构[3]。在CeO 2中添加ZrO 2使其形成铈锆固溶体，ZrO 2进入氧化铈晶格可以增加固溶体的缺陷，提高氧存储能力，增大比表面积，提高氧化铈还原性能[4]。且添加高锆有助于防止氧化铈的烧结[5]。此外，全球生产的三分之一的铂，一半的钯，多数的铑都用在了汽车尾气催化剂上[6]，使得贵金属越来越贵，占据了汽车排气净化催化剂中很大部分成本，具有良好

OSC 的铈锆固溶体有助于减少贵金属的使用。合成方

法对CeO 2-ZrO 2固溶体的热稳定性也起着很重要的

作用[7]。高性能机械磨作用下也可以部分形成铈锆固溶体，也具有OSC ，但动态OSC 释放能力很差[8]。柠檬酸法能将铈锆离子均匀地与柠檬酸络合在一起，有助于分子水平均匀的分散，降低固溶体形成过程中的活化能，制备出比表面积较高的铈锆固溶体。本研究制备了Ce x Zr 1-x O 2（x =0.5~1.0）系列铈锆固溶体，然后通过浸渍法制备出负载0.5%贵金属Pt 的催化剂，研究铈锆固溶体在贵金属的作用下，对催化氧化碳烟的影响。

1实验

1.1

催化剂的制备

按化学计量比称取所需硝酸铈和硝酸锆，溶于水

中加入等摩尔柠檬酸，快速脱水烘干，450℃恒温燃烧后，放入马弗炉，在550℃的温度下，焙烧4h ，得到

收稿日期：2009-02-19；修回2009－06－02

基金项目：

广东省社会发展攻关计划项目（2302950B ）；校优秀人才启动基金资助（G2360275）作者简介：

明彩兵（1974-），男，副教授，博士，研究方向为大气污染控制，（电子信箱）mingcb2002@ ；*通讯作者，教授，（电子信箱）cedqye@ 。

Environmental Science &Technology

第33卷第6期2010年6月

Vol.33No.6

June 2010