放射性活度测量方法
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二、放射性活度测量
放射性活度是衡量放射性核素发生自发变化(核跃迁)的物理量。它的定义是:“在给定时刻处于特定能态下的一定量放射性核素的放射性活度A是dN除以dt所得的商。其中dN是在时间间隔dt内能态发生自发核跃迁数的期望值。(注定义中的“特定能态”是指该核索德基态;“自发核跃迁”是指自发核变化或同质异能跃迁。)”。
测量放射性活度的绝对方法有多种,通常使用的方法有:4πβ正比计数法、4πββs--k Υ符合法、4πXXs--kΥ符合法,液体闪烁4πββs--kΥ符合法、低水平β射线计数法和α/β量热计法等。
(一)4πβ放射性活度基准器。
4πβ放射性活度测量装置由4πβ正比计数器、放大器、定标器和高压电源组成。它是早期建立的基准装置之一。一九五九年由国家计量局委托原子能研究所筹建,一九六五年建成。在研制阶段,该装置曾为中国第一颗原子弹制造中的“燃耗值测定”提供了99Mo、95Zr、98Sr、140Ba等标准放射源。
由于放射源自吸收修正带入的误差难以克服,加之后来效率示踪法、液体闪烁法的发展,4πβ放射性活度测量装置在日常检定中已很少使用,但在放射性核素生产、医学、环境监测、仪表刻度及军事上,曾起过不可低估的历史作用。
(二)4πββs--kΥ符合法放射性活度基准装置。
凡是放射性核素在1次β衰变时同时发射1个Υ光子的情况,4πββs--kΥ符合法就能适用。将放射源放在正比计数器内,正比计数器记录β粒子。用碘化钠晶体和光电倍增管组成闪烁计数器,记录Υ射线。再用适当的电子设备(符合线路)对发生的符合事件进行记录。
设用εβ和εΥ分别表示β道和Υ道的计数效率,β道、Υ道和符合道的计数率分别为:Nβ=N0εβ
NΥ=N0εΥ
NC=N0εβεΥ
可得到:
活度:N0=NβNΥ
这就是理想情况下表示4πβ-Υ符合法原理的一般公式。实际上,根据这一原理,还要考虑偶然符合等修正。应用效率外推技术,则可以用于测量有复杂衰变谱的核素。
计量院于一九七二年建成4πβ-Υ符合法放射性活度基准装置。用它测量的核素及放射性活度值的准确度:24Na为±1%;56Mn为±1%;95Zr为±1.7%;99Mo为±2.5%;131I 为±3.5%;134Cs为±1%;147Pm为±2.5%;35S为±3%和198Au为±2%。测试院于一九七
三年建成同样的装置,可测量的核素及放射性活度值的准确度:60Co为±0.19%;131I为±0.44%;137Cs为±0.37%;198Au为±0.28%;134Cs为±2.0%;90Sr-90Y为+0.71%——1.30%;204Tl为+0.65%——1.27%。测试院还建成4πβ(PC)-Υ(GeLi)符合法放射性活度测量装置,可测量的核素及放射性活度值的准确度:235U为±0.47%;241Am为±0.30%;237Np 为±0.74%;75Se为±1.5%;57Co为±0.31%;137Cs为±0.30%。一九七八年和一九八二年两院同时参加国际计量局组织的测量134Cs和137Cs溶液的国际比对,测量水平接近于国际比对的平均值。
(三)4πX-Υ符合法放射性活度测量装置。
到一九八六年,常用的人工和天然放射性核素有100种左右。其中有60多种为β发射体核素,可用4πβ计数法或4πβ-Υ符合法测量。还有20多种是电子捕获核素,它们发射X射线,有的还伴随其它射线,如α射线等。由于这些放射性核素不发射β射线、α射线,当引入人体时,对人的伤害要比β或α放射性核素小得多,所以在医学上得到了广泛应用。这种放射性核素通常要用4πXXs--kΥ符合法测量。
一九七五年,测试院开始研制高气压4πβ-Υ符合法放射性活度测量装置,一九七九年建成。建成后测量的核素及放射性活度值的准确度:54Mn为±0.24%;51Cr为±0.28%;57Co为±0.52%;65Zn为±0.31%;60Co为±0.11%;134Cs为±0.23%;137Cs为±0.40%。
一九七九年与英国国家物理研究所进行测量54Mn溶液比活度的双边比对,比对结果相一致。
一九七六至一九八三年,计量院建立了相同的测量装置。
(四)液体闪烁4πβ计数法和4πβ-Υ符合法放射性活度测量装置。
液体闪烁计数法的原理,主要之点是液体闪烁源是放射性核素溶液与液体闪烁体均匀混合而成。因此它的优点是:避免了源自吸收;计数系统的死时间较小;对低能β粒子和α粒子有较高的控测效率。它可以测量各种ββs--kΥ发射体放射性核素,也可测量电子捕获核素。对于低能纯β放射性核素(如3H、14C等)的测量更有其特点。
计量院于一九七八年建成该基准,到一九八六年用它测量的核素及放射性活度值的准确度均有提高。137Cs为±2.5%;144Ce-144Pr为±0.4%;99Mo-99Tc为1.2%;95Zr-95Nb为±0.5%;134Cs为±0.44%;60Co±0.09%;14C为±0.3%;3H为±0.80%。
(五)α/β量热计和镭基准监督测量热计。
α/β量热计一九六三年开始研究,于一九六五年建成。这个项目也是国内最先建成的基准项目之一。它是一种热流型量热计,由恒温体、吸收体、热电堆三个部分组成。是用于测量强α/β放射性核素放射性活度的装置。测量1—5毫居里的226Ra放射源的准确度为:±2.5%;测量5毫居里以上的226Ra放射源的准确度为:±1.4%。
由于医学上用镭针治疗子宫癌、地质探矿上用标准镭源校准仪表,荧光粉制造上需要激
发发光的镭源或钷源等,α/β量热计放射性活度基准的检定任务日益增多,为国民经济建设解决了不少实际问题。一九六七年,北京市两个化工厂从国外进口了一批147Pm溶液,按订货单规定,每瓶含10居里的147Pm,但经本基准测定,每瓶仅含1居里左右,相差10倍。中方向外商提出了索赔,使国家免遭一次重大经济损失,引起了各国对本基准的重视。
一九八一年三月计量院建成镭基准监测量热计,采用了相关补偿法,可以在温度变化10摄氏度的环境中测20毫克镭源,单次测量标准偏差为±0.03%,可以保证全国镭源量值的统一。
(六)低水平β放射性活度测量装置。
在环境监测、辐射防护、医学、生物学、食品卫生、宇宙射线研究、考古方面都需要极低放射性活度的标准样品,或者要求测定极低放射性活度的样品。为了满足这方面的需要,计量院于一九七六年建成了低水平β放射性活度测量装置。它是把一个4πβ圆柱形正比计数器装在一个圆柱形4π屏蔽计数器中,用反符合法消除本底计数。这种办法可使本底计数率降至每分钟7个计数左右。整个计数器部分被放置在四壁由3层金属组成的屏蔽室内。第一层为铅壁,厚5厘米,第二层为铁壁,厚5厘米,第三层为黄铜壁,厚1厘米。它可测量10-5—10-3微居每克的90Sr—90Y和137Cs样品,测量的准确度分别为±6%和±8.5%。
(七)4πΥ电离室放射性活度测量装置。
4πΥ电离室放射性活度测量装置由井型电离室和电测系统组成。计量院于一九七五年建成能测量60Co等多种核素。它可测量30微居以上的60Co溶液,其准确度为±1.1%;测量3微居60Co溶液,其准确度为±5.0%。由于在临床应用中多使用短寿命的放射性核素,这种操作简单、不需要重新制备样品的装置就成了医用核素活度值传递的理想设备。