活性炭_纳米二氧化钛复合光催化空气净化网的研制
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表 1 净化网的阻力与流速的关系
Table 1 T he rela tion betw een velocity and p ressu re drop
V elocity (m ・ s- 1 ) 1 2 5 8 10 P ressu re d rop Pa
9. 8
14. 59. 129. 210. 7 8 4 7
1 实验部分
1. 1 净化网的制备
2 结果与讨论
2. 1 净化网的阻力
将支承体、 活性炭和 T iO 2 光催化剂构造成具有 直通孔的多层结构的蜂窝状整体式净化网。 其最内 层是支承体, 如耐水的牛皮纸, 构成六角蜂窝状孔, 六角形边长为 1mm , 六角蜂窝孔作为光和气体的直 通孔道。 在支承体上粘接活性炭形成吸附层, 胶粘剂 为聚丙烯酸丁酯乳胶, 所用活性炭是 60 ～ 400 目的 高碘值粉炭如椰壳炭、 果壳炭等, 粘接时要形成均匀 活性炭层, 活性炭层厚度约 1mm 。 光催化剂 T iO 2 负 载在活性炭粉末颗粒上形成最外层的光催化剂层。 将纳米 ( 10～ 50nm ) T iO 2 ( P 25 D egu ssa 公司产品 ) 粉末用超声分散法直接分散在水中, 制得团聚体不 大于 100nm 的含固量 w = 0. 05 的浆料, 然后将支承 体和活性炭形成的复合载体用上述 T iO 2 浆料浸涂
3
( I nstitu te of T echn ica l C hem istry and P hy sics E CU S T , S hang ha i 200237, C h ina ) Abstract: T he T iO 2 A C p ho toca ta lyst w eb w a s p rep a red by d ip 2coa t ing techn ique u sing the act ive ca r2 bon adhered on w a ter 2 p roof p ap er w ith st ra igh t ho le a s com po site suppo rt. T he p u rifica t ion effect ivity of a ir w ith th is p ho toca ta lyst w eb w a s invest iga ted. T he resu lt show s tha t the p u rifica t ion effect ivity of 99. 5% , 99. 6% , 96. 5% , 98. 5% , 60. 1% and 98. 8% a re reached fo r TCE, H 2 S, N H 3 , HCHO , CO , and to luene resp ect ively, after 3 hou rs p u rifica t ion p rocess w ith the illum ina t ion of tw o 6W lam p s w ith Κ = 254nm. T he p u rifica t ion w eb’s un ique m erit s such a s the im p rovem en t of p ho toca ta lysis efficiency and re2 genera t ion of A C in 2situ cou ld be seen in the con t ra st exp erim en t s. Key words: p ho toca ta lysis; nano 2t itan ium d iox ide; acitve ca rbon; a ir p u rifica t ion
Vol . 26 N o. 4 2000208
华 东 理 工 大 学 学 报
Jou rnal of East Ch ina U n iversity of Science and T echno logy
367
文章编号: 100623080 ( 2000) 042367205
化网。
1. 2. 2 分析方法 氨气的分析: 次氯酸钠2水扬酸
分光光度法[ 15 ]; 硫化氢的分析: 亚甲基蓝分光光度 法[ 15 ]; 三氯乙烯、 甲苯和甲醛的分析: 气相色谱法, 氢火焰离子化检测器[ 15～ 16 ]; 一氧化碳和二氧化碳的 分析: 气相色谱法, 经甲烷化转化器后用氢火焰离子 化检测器检测
变为无害物, 由于光催化技术直接用空气中 O 2 作 氧化剂, 且反应条件温和 ( 常温、 常压) , 因此是一种 非常便利的空气净化技术[ 2 ]。 但单一污染物在空气 中存在浓度极低, 极低浓度污染物的光催化降解速 率较慢, 并且光催化将污染物矿化要经过许多中间 步骤, 生成有害的中间产物。 为克服这些不足, 众多 研究者近年来将光催化技术与吸附技术结合在一 起[ 3～ 13 ]。但是在这一领域仍存在许多未知的因素和 缺陷。如活性炭与 T iO 2 的复合方式, 研究者普遍用
[ 17 ]
图 1 T iO 2 负载对活性炭吸附能力的影响
F ig. 1 Effect of T i O 2 loading on the adso rb ility of A C
。
第4期
古政荣等: 活性炭2纳米二氧化钛复合光催化空气净化网的研制
369
对负载 T iO 2 前后活性炭的比表面积进行测试, 结 果 表 明 未 负 载 T iO 2 的 活 性 炭 的 比 表 面 积 为
3 次, 每次浸涂后在 160° 由此 C 和真空条件下烘 4h。
净化网的阻力测定结果如表 1, 实验结果显示 气体流经净化网后阻力压降极小, 这是因为边长为 1mm 的六角形蜂窝状直通孔为气体的流动提供了 通道。 因而净化网可方便地应用于各种家用电器上, 如空调器、 空气净化器、 冰箱、 消毒机、 取暖器、 加湿 器等。
T iO 2 的团聚体分散, 制得接近单分散的平均粒径为 30 ～ 50nm 的稳定浆料。
图 3 浸渍次数对光催化活性的影响
F ig. 3 T he rela tion sh ip betw een effectivity and am oun t of loaded T i O2
表 2 不同污染物的光催化净化结果
T iO 2 的前驱体与活性炭混合再使前驱体转变为
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华 东 理 工 大 学 学 报
第 26 卷
T iO 2 , 或将 T iO 2 与活性炭混合后成型的方法。也有
1. 3 气体阻力测定
研究者
[ 10 ]
用 T iO 2 的前驱体与活性炭的前驱体相混
合, 再一起碳化、 活化的方法来制备复合体。 以上这 些复合方式都不同程度地使 T iO 2 光催化活性下降。 所以有必要开发新的光催化剂 T iO 2 和吸附剂活性 炭的复合体制备方法。 本研究将吸附剂活性炭与光 催化剂纳米 T iO 2 复合形成 T iO 2 涂覆在活性炭表面 的薄壳型复合结构, 达到了较高的光催化反应速率 并消除了中间产物的二次污染。
Active Carbon and Nano- titan ium D iox ide Photoca ta lyst W eb Fra Baidu bibliotekor A ir Pur if ica tion
GU Z heng 2rong , CH EN A i 2p ing , D A I Z h i 2 m ing , GU H ong 2chen , TA O G uo2z hong
T iO 2 分散成接近单分散的 T iO 2 水浆料。图 2 为浆
慢的过程, 并且贯穿整个净化过程。 因此在复合净化 网中, 吸附和光催化降解两种净化能力均在污染物 的净化过程起作用。 而对于活性炭吸附性较差的一 氧化碳, 因为吸附净化效果差, 而使得其整体净化效 率较其它污染物低。
料中 T iO 2 粒子的 T EM 照片, 由此可见基本上已将
得到 T iO 2 负载在活性炭颗粒上的薄壳型吸附剂和 光催化剂复合的净化网[ 14 ]。
1. 2 光催化性能评价 1. 2. 1 评价装置及程序 将本文设计的光催化净
2. 2 净化网的吸附性能
所研制的净化网将活性炭的吸附净化功能与 T iO 2 光催化降解净化功能有机地结合在一起, 首先 考察了浸涂法负载 T iO 2 对活性炭吸附能力的影响。 从图 1 的结果可知 T iO 2 负载前后净化网对污 染物的吸附性能没有显著变化, 即该负载方法可以 较完整地保留活性炭的吸附能力。
化器放置在体积为 125L 的密封箱体内, 向立方体 箱内定量注入模拟污染物, 然后开启风扇和紫外灯, 每隔一定时间取样进行分析。 本文设计的光催化净 化器是将进气窗、 两盏特征波长为 254nm 的 6W 紫 外灯、 净化网、 风机和出气窗依次组装在 400mm ×
350mm ×100mm 的长方体内, 使气体能循环通过净
压力降测定装置由内径为 2. 5cm 的玻璃管, 转 子流量计, U 型管压差计 ( 压差计内为水) 组成; 剪 取净化网圆片 ( 直径为 2. 5cm ) 固定于玻璃管中, 向 玻璃管通入氮气, 测定流量, 压差, 通过计算得出流 速2压差关系。 1. 4 其它 T iO 2 浆料的分散状态用透射电镜观察 (T EM 为 J EOL 1200EX 型) 。 比表面积用北京分析仪器厂 生产的 S 203 型比表面积测定仪, 以流动态低温 N 2 吸附法测定。
1 287. 4m 2 g, T iO 2 的比表面积为 50m 2 g, 负载了
w = 0. 10 的 T i O 2 的 T iO 2 活性炭复合粉的比表面
积为 1 133. 2m 2 g, 与理论计算值 1 163. 7m 2 g 相 当。 从上述比表面积和吸附量的测定结果可知负载 T iO 2 前后活性炭的吸附能力和比表面积均没有显 著变化。 2. 3 T i O 2 负载量对净化网光催化性能的影响 通过适当的方法将初级粒径为 200 ～ 300nm 的
Table 2 Pu rifica tion of differen t po llu tan ts
Po llu tan ts TCE To luene
随着大气污染的加剧和室内装璜、 空调器使用 的普及, 室内空气的污染已不可忽视。 目前普遍使用 的活性炭吸附法尽管有诸多优势, 但存在饱和吸附 状态, 需要再生[ 1 ]。 在近 20 年的研究中, 发现光催化 剂能够使几乎所有的污染物发生氧化还原反应而转
基金项目: 国家自然科学基金重点资助项目 (29636010) 和上海市重 大科技创新项目 (995211001) 收稿日期: 1999209227 作者简介: 古政荣 (19752) , 男, 江苏南京人, 硕士研究生, 研究方向: 超细粉体的合成及应用。
活性炭- 纳米二氧化钛复合光催化空气净化网的研制
古政荣, 陈爱平, 戴智铭, 古宏晨3 , 陶国忠 ( 华东理工大学技术化学物理研究所, 上海 200237) 摘要: 以具有直通孔的成型支承体胶粘活性炭 (A C ) 为复合载体, 采用浸涂法在复合载体上形 成纳米二氧化钛光催化剂薄壳层, 制备出可用于室内空气净化的活性炭2纳米二氧化钛光催化净化 网。 对其净化性能考察结果表明, 以功率为 6 波长 254nm 的紫外杀菌灯照射 3h, 其甲苯净化率 W、 为 98. 8% , 三氯乙烯 ( TCE ) 净化率为 99. 5% , 硫化氢净化率为 99. 6% , 氨气净化率为 96. 5% , 甲醛 净化率为 98. 5% , 一氧化碳净化率为 60. 1% 。 通过对比实验还表明, 所研制的复合型空气净化网具 有单纯活性炭、 单纯光催化剂 T iO 2、 活性炭与二氧化钛简单混合等净化网所不具备的综合优势, 通 过复合提高了光催化效率, 同时达到活性炭原位再生的目的。 关键词: 光催化; 空气净化; 活性炭; 纳米二氧化钛 中图分类号: X 51 文献标识码: A
Table 1 T he rela tion betw een velocity and p ressu re drop
V elocity (m ・ s- 1 ) 1 2 5 8 10 P ressu re d rop Pa
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14. 59. 129. 210. 7 8 4 7
1 实验部分
1. 1 净化网的制备
2 结果与讨论
2. 1 净化网的阻力
将支承体、 活性炭和 T iO 2 光催化剂构造成具有 直通孔的多层结构的蜂窝状整体式净化网。 其最内 层是支承体, 如耐水的牛皮纸, 构成六角蜂窝状孔, 六角形边长为 1mm , 六角蜂窝孔作为光和气体的直 通孔道。 在支承体上粘接活性炭形成吸附层, 胶粘剂 为聚丙烯酸丁酯乳胶, 所用活性炭是 60 ～ 400 目的 高碘值粉炭如椰壳炭、 果壳炭等, 粘接时要形成均匀 活性炭层, 活性炭层厚度约 1mm 。 光催化剂 T iO 2 负 载在活性炭粉末颗粒上形成最外层的光催化剂层。 将纳米 ( 10～ 50nm ) T iO 2 ( P 25 D egu ssa 公司产品 ) 粉末用超声分散法直接分散在水中, 制得团聚体不 大于 100nm 的含固量 w = 0. 05 的浆料, 然后将支承 体和活性炭形成的复合载体用上述 T iO 2 浆料浸涂
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( I nstitu te of T echn ica l C hem istry and P hy sics E CU S T , S hang ha i 200237, C h ina ) Abstract: T he T iO 2 A C p ho toca ta lyst w eb w a s p rep a red by d ip 2coa t ing techn ique u sing the act ive ca r2 bon adhered on w a ter 2 p roof p ap er w ith st ra igh t ho le a s com po site suppo rt. T he p u rifica t ion effect ivity of a ir w ith th is p ho toca ta lyst w eb w a s invest iga ted. T he resu lt show s tha t the p u rifica t ion effect ivity of 99. 5% , 99. 6% , 96. 5% , 98. 5% , 60. 1% and 98. 8% a re reached fo r TCE, H 2 S, N H 3 , HCHO , CO , and to luene resp ect ively, after 3 hou rs p u rifica t ion p rocess w ith the illum ina t ion of tw o 6W lam p s w ith Κ = 254nm. T he p u rifica t ion w eb’s un ique m erit s such a s the im p rovem en t of p ho toca ta lysis efficiency and re2 genera t ion of A C in 2situ cou ld be seen in the con t ra st exp erim en t s. Key words: p ho toca ta lysis; nano 2t itan ium d iox ide; acitve ca rbon; a ir p u rifica t ion
Vol . 26 N o. 4 2000208
华 东 理 工 大 学 学 报
Jou rnal of East Ch ina U n iversity of Science and T echno logy
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文章编号: 100623080 ( 2000) 042367205
化网。
1. 2. 2 分析方法 氨气的分析: 次氯酸钠2水扬酸
分光光度法[ 15 ]; 硫化氢的分析: 亚甲基蓝分光光度 法[ 15 ]; 三氯乙烯、 甲苯和甲醛的分析: 气相色谱法, 氢火焰离子化检测器[ 15～ 16 ]; 一氧化碳和二氧化碳的 分析: 气相色谱法, 经甲烷化转化器后用氢火焰离子 化检测器检测
变为无害物, 由于光催化技术直接用空气中 O 2 作 氧化剂, 且反应条件温和 ( 常温、 常压) , 因此是一种 非常便利的空气净化技术[ 2 ]。 但单一污染物在空气 中存在浓度极低, 极低浓度污染物的光催化降解速 率较慢, 并且光催化将污染物矿化要经过许多中间 步骤, 生成有害的中间产物。 为克服这些不足, 众多 研究者近年来将光催化技术与吸附技术结合在一 起[ 3～ 13 ]。但是在这一领域仍存在许多未知的因素和 缺陷。如活性炭与 T iO 2 的复合方式, 研究者普遍用
[ 17 ]
图 1 T iO 2 负载对活性炭吸附能力的影响
F ig. 1 Effect of T i O 2 loading on the adso rb ility of A C
。
第4期
古政荣等: 活性炭2纳米二氧化钛复合光催化空气净化网的研制
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对负载 T iO 2 前后活性炭的比表面积进行测试, 结 果 表 明 未 负 载 T iO 2 的 活 性 炭 的 比 表 面 积 为
3 次, 每次浸涂后在 160° 由此 C 和真空条件下烘 4h。
净化网的阻力测定结果如表 1, 实验结果显示 气体流经净化网后阻力压降极小, 这是因为边长为 1mm 的六角形蜂窝状直通孔为气体的流动提供了 通道。 因而净化网可方便地应用于各种家用电器上, 如空调器、 空气净化器、 冰箱、 消毒机、 取暖器、 加湿 器等。
T iO 2 的团聚体分散, 制得接近单分散的平均粒径为 30 ～ 50nm 的稳定浆料。
图 3 浸渍次数对光催化活性的影响
F ig. 3 T he rela tion sh ip betw een effectivity and am oun t of loaded T i O2
表 2 不同污染物的光催化净化结果
T iO 2 的前驱体与活性炭混合再使前驱体转变为
368
华 东 理 工 大 学 学 报
第 26 卷
T iO 2 , 或将 T iO 2 与活性炭混合后成型的方法。也有
1. 3 气体阻力测定
研究者
[ 10 ]
用 T iO 2 的前驱体与活性炭的前驱体相混
合, 再一起碳化、 活化的方法来制备复合体。 以上这 些复合方式都不同程度地使 T iO 2 光催化活性下降。 所以有必要开发新的光催化剂 T iO 2 和吸附剂活性 炭的复合体制备方法。 本研究将吸附剂活性炭与光 催化剂纳米 T iO 2 复合形成 T iO 2 涂覆在活性炭表面 的薄壳型复合结构, 达到了较高的光催化反应速率 并消除了中间产物的二次污染。
Active Carbon and Nano- titan ium D iox ide Photoca ta lyst W eb Fra Baidu bibliotekor A ir Pur if ica tion
GU Z heng 2rong , CH EN A i 2p ing , D A I Z h i 2 m ing , GU H ong 2chen , TA O G uo2z hong
T iO 2 分散成接近单分散的 T iO 2 水浆料。图 2 为浆
慢的过程, 并且贯穿整个净化过程。 因此在复合净化 网中, 吸附和光催化降解两种净化能力均在污染物 的净化过程起作用。 而对于活性炭吸附性较差的一 氧化碳, 因为吸附净化效果差, 而使得其整体净化效 率较其它污染物低。
料中 T iO 2 粒子的 T EM 照片, 由此可见基本上已将
得到 T iO 2 负载在活性炭颗粒上的薄壳型吸附剂和 光催化剂复合的净化网[ 14 ]。
1. 2 光催化性能评价 1. 2. 1 评价装置及程序 将本文设计的光催化净
2. 2 净化网的吸附性能
所研制的净化网将活性炭的吸附净化功能与 T iO 2 光催化降解净化功能有机地结合在一起, 首先 考察了浸涂法负载 T iO 2 对活性炭吸附能力的影响。 从图 1 的结果可知 T iO 2 负载前后净化网对污 染物的吸附性能没有显著变化, 即该负载方法可以 较完整地保留活性炭的吸附能力。
化器放置在体积为 125L 的密封箱体内, 向立方体 箱内定量注入模拟污染物, 然后开启风扇和紫外灯, 每隔一定时间取样进行分析。 本文设计的光催化净 化器是将进气窗、 两盏特征波长为 254nm 的 6W 紫 外灯、 净化网、 风机和出气窗依次组装在 400mm ×
350mm ×100mm 的长方体内, 使气体能循环通过净
压力降测定装置由内径为 2. 5cm 的玻璃管, 转 子流量计, U 型管压差计 ( 压差计内为水) 组成; 剪 取净化网圆片 ( 直径为 2. 5cm ) 固定于玻璃管中, 向 玻璃管通入氮气, 测定流量, 压差, 通过计算得出流 速2压差关系。 1. 4 其它 T iO 2 浆料的分散状态用透射电镜观察 (T EM 为 J EOL 1200EX 型) 。 比表面积用北京分析仪器厂 生产的 S 203 型比表面积测定仪, 以流动态低温 N 2 吸附法测定。
1 287. 4m 2 g, T iO 2 的比表面积为 50m 2 g, 负载了
w = 0. 10 的 T i O 2 的 T iO 2 活性炭复合粉的比表面
积为 1 133. 2m 2 g, 与理论计算值 1 163. 7m 2 g 相 当。 从上述比表面积和吸附量的测定结果可知负载 T iO 2 前后活性炭的吸附能力和比表面积均没有显 著变化。 2. 3 T i O 2 负载量对净化网光催化性能的影响 通过适当的方法将初级粒径为 200 ～ 300nm 的
Table 2 Pu rifica tion of differen t po llu tan ts
Po llu tan ts TCE To luene
随着大气污染的加剧和室内装璜、 空调器使用 的普及, 室内空气的污染已不可忽视。 目前普遍使用 的活性炭吸附法尽管有诸多优势, 但存在饱和吸附 状态, 需要再生[ 1 ]。 在近 20 年的研究中, 发现光催化 剂能够使几乎所有的污染物发生氧化还原反应而转
基金项目: 国家自然科学基金重点资助项目 (29636010) 和上海市重 大科技创新项目 (995211001) 收稿日期: 1999209227 作者简介: 古政荣 (19752) , 男, 江苏南京人, 硕士研究生, 研究方向: 超细粉体的合成及应用。
活性炭- 纳米二氧化钛复合光催化空气净化网的研制
古政荣, 陈爱平, 戴智铭, 古宏晨3 , 陶国忠 ( 华东理工大学技术化学物理研究所, 上海 200237) 摘要: 以具有直通孔的成型支承体胶粘活性炭 (A C ) 为复合载体, 采用浸涂法在复合载体上形 成纳米二氧化钛光催化剂薄壳层, 制备出可用于室内空气净化的活性炭2纳米二氧化钛光催化净化 网。 对其净化性能考察结果表明, 以功率为 6 波长 254nm 的紫外杀菌灯照射 3h, 其甲苯净化率 W、 为 98. 8% , 三氯乙烯 ( TCE ) 净化率为 99. 5% , 硫化氢净化率为 99. 6% , 氨气净化率为 96. 5% , 甲醛 净化率为 98. 5% , 一氧化碳净化率为 60. 1% 。 通过对比实验还表明, 所研制的复合型空气净化网具 有单纯活性炭、 单纯光催化剂 T iO 2、 活性炭与二氧化钛简单混合等净化网所不具备的综合优势, 通 过复合提高了光催化效率, 同时达到活性炭原位再生的目的。 关键词: 光催化; 空气净化; 活性炭; 纳米二氧化钛 中图分类号: X 51 文献标识码: A