第五章 气-固相催化反应器
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Se = 床层中颗粒的总外表面积 床层的体积 = nS p (1 - e ) nV p = 6 ? (1 ds e)
②水力学半径RH
RH = 有效截面积 润湿周边 ? 床层高度 床层高度 床层的空隙体积 总的润湿面积 = e Se
③当量直径de
d e = 4 RH = 4 e Se = 2 ( e 3 1- e ) ds
- dp = f M
即：
dp dl
r fu ds
2 0
2 0
(
1- e e
3
) dl
= fM
r fu ds
(
1- e e
3
)
一般情况下，床层内的压力降变化不大，动量衡算式可不 考虑。
六、气-固催化多段绝热反应器
1、工艺特征
多段绝热反应器主要用于可逆放热反应，由于可逆 放热反应存在着最佳温度，如果整个过程能按最佳温度 曲线进行，则反应速率最大，此时为完成一定的生产任 务所需的催化剂量最小。所以，对简单的可逆放热反应， 反应温度接近最佳温度曲线，是评价反应器的重要标志 之一。
dp =
å
i= 1
xi
n
d i = x1 d 1 + x 2
d2 + 鬃 ?
xn
dn
dp =
å
i= 1
x i d i = x1 d 1 + x 2 d 2 + 鬃 ?
n
xn d n
1 dp
=
å
i= 1
xi di
=
x1 d1
+
x2 d2
+ 鬃 ?
xn dn
3、床层的空隙率、当量直径
（1）固定床的空隙率
图中Tb催化剂层的轴向温度，Ta为内外冷管环隙内（或单冷管 管内）的气体温度，Ti为内冷管内的气体温度。
二、反应器设计原则
1、设计内容 • 化工设计：①选型；②确定最佳工艺操作条件； ③化工尺寸计算。 • 机械设计：①结构设计；②强度计算 2、设计必备条件 • ①反应过程的热力学数据（物性）； • ②反应体系的动力学数据（动力学方程）； • ③反应体系的传递属性数据。 3、设计的基本方程
dT dl =
= N A 0 (- D H R ) dx A = - (- D H R ) dN A = (- D H R ) NTcp ( R A )V A
D H R dN A NT cp dl
初始条件：
l=0，xA=xA1，T=T1
l=L，xA=xA2，T=T2
计算方法：图解法、R-K法
动量衡算： 当床层内压力变化较大时，需对微元体进行动量衡算，建 立压力分布方程，由压力计算式知：
• 外热式反应器的反应管径一般 都比较小，多为20～35mm。一 方面是为了减小床层的径向温 差，另一方面是为了单位床层 体积具有较大的换热面积，其 优点是床层轴向温度分布比绝 热式反应器均匀，其缺点是结 构比绝热式反应器复杂，催化 剂装填也不太方便。
• 自热式：利用反应热来加热原料气使之达到要求温度， 再进入催化剂床层进行反应的自身换热式反应器。它 只适用于热效应不太大的放热反应和原料气必须预热 的系统。这种反应器本身能达到热量平衡，不需外加 热源或者外加热介质来冷却反应床层。 自热式反应器的形式很多。一般是在圆筒形的容器内 配臵许多与轴向平行的管子（俗称冷管），管内通过 冷原料气，管外放臵催化剂，所以又称管壳式固定床 反应器。 它按冷管的形式可分为单管、双套管、三套管和U型管 反应器几种。在按管内外流体的流向还有并流和逆流 之分。
4、床层的压力降
（1）流体在空圆管中的压降 流体在空圆管中作等温流动，密度的变化不计时，则：
Dp= 4f L r f u0e d 2
2
（2）流体在固定床中的压降
流体通过固定床时要产生压力损失：流体与颗粒表面 的摩擦；流体通过孔道截面积突然扩大和收缩，以及 流体对颗粒的撞击和流体的再分布而产生。
①
2 150 r f u0 1- e fM = + 1.75 D p = fM ( 3 )L ReM ds e d sr f u0 1 d G 1 ReM = = s m 1- e m 1- e
( R A )b
1 ( rA ) w
dx A
W = N A0 ò
xA 2 x A1
dx A
M方程： d V R 则： N
dx A
A0
= Adl
- d N A = ( R A )V d V R
= A ( R A )V ? dx A dl A N A0 ( R A )V
dl
H方程： T c p dT N
Fra Baidu bibliotek
• 根据反应动力学可分为非均相与拟均相两类。根据催化 床中温度分布可分为一维模型和二维模型。根据流体的 流动状况又可分为理想流动模型和非理想流动模型。 • 传质和传热过程对反应速率的影响计入模型，称为“非 均相”模型。 • 如果反应属于化学动力学控制，催化剂颗粒外表面上及 颗粒内部反应组分的浓度及温度都与气流主体一致，计 算过程与均相反应过程一样，故称为“拟均相”模型。 • 如果催化过程的宏观动力学研究得不够，只能按本征动 力学处理，而将传递过程的影响、催化剂的中毒、结焦、 衰老、还原等项因素合并成为“活性校正系数”和“寿 命因子”，这种处理方法属于“拟均相”模型。
3- n s
'
2
3- n
e
3
④ D p 的影响及限制
影响固定床压力降的因素可以分为两个方面：一方面是 属于流体的，如流体的粘度、密度等物理性质和流体的 质量流率；另一方面是属于床层的，如床层的高度和流 通截面积、床层的空隙率，和颗粒的物理特性如粒度、 形状、表面粗糙度等。
在常压工业催化反应器中，操作状况下的气流速 率一般采用0.5～2m/s，加压下则采用更低的气速。 在生产过程中，流体的压头有限，床层压降往往 有重要影响，一般规定D p < 15% p
四、固定床流体力学
1、颗粒的当量直径和形状系数 • （1）体积当量直径dV
Vp=4/3πR3 dV =(6Vp/π)1/3
（2）等外表面积当量直径Dp
Dp = Sp p
（3）等比表面积当量直径ds
比表面：V S
= Sp Vp = p ds
1 6 2 3 s
=
6 ds
ds =
6 SV
pd
=
6V p Sp
A
c
B C D E F G
b a
图5-2间接换热式
T opt = 1+ Te R Te E 2 - E1 Te = E 2 - E1 R ln[ k 20 f 2 ( y ) k 10 f 1 ( y ) ] ln E2 E1
第五章 气-固相催化反应器
一、反应器类型
反应器的选择：动力学、反应器性能 分为三类： 固定床（最多） 流化床（比较多）：反应器内固体粒子可以象流体一样 被流化起来。 移动床（较少）：固体颗粒自反应器顶部连续加入，自 上而下移动，由底部卸出。反应流体与颗粒逆流接触。
1、固定床反应器
• 反应器内填充有固定不动的固体颗粒，可 以是催化剂，也可以是固体反应物。或者 说凡是流体通过不动的固体物料所形成的 床层而进行反应的装臵都称作固定床反应 器。
（4）形状系数（球形系数）
颗粒外表面Sp，等体积球形的外表面积Ss
因为Sp ≥Ss
所以f s =
6V p Sp
Ss Sp
1
f s dV = d s = 骣 ç dV ÷ ÷ = ç çD ÷ ç p÷ 桫 ÷
2
f
s
2、混合颗粒的平均直径
混合颗粒的平均直径可以用筛分分析数据算出，计算 方法三种。
n
②当10<ReM<1000(过渡区)，
r f u0 1- e 150 Dp= ( + 1.75) ( 3 )L ReM ds e
2
当ReM<10(层流区)，150/ReM》1.75，
D p = 150 (1 - e ) mu 0 e
3 2
d
2 s
L
当ReM>1000(湍流区)，150/ReM《1.75，
单管逆流式催化床及温度分布示意图
图中Tb催化剂层的轴向温度，Ta为内外冷管环隙内（或单冷管 管内）的气体温度，Ti为内冷管内的气体温度。
双套管并流式催化床及温度分布示意图
图中Tb催化剂层的轴向温度，Ta为内外冷管环隙内（或单冷管 管内）的气体温度，Ti为内冷管内的气体温度。
三套管并流式催化床及温度分布示意图
三、反应器的基础数学模型
• 一维模型：只考虑反应器中沿着流动方向的浓度差和 温度差。 • 二维模型：若同时计入垂直于气流动方向的浓度差和 温度差。 • 一维拟均相平推流模型是最基础的模型，在这个模型 基础上，按各种类型反应器的实际情况，计入轴向返 混、径向浓度差及温度差，相间及颗粒内部的传质和 传热。如下表5-1所示。
两边积分得：
蝌
T1
T2
xA 2
dT =
x A1
N T 0 y A 0 (- D H R ) NT cp
dx A
T1、T2、xA1、xA2分别表示整个催化床进、出口处的温度 和反应组分A的转化率。cp又是反应混合物组成及温度的 函数，NT是反应混合物的摩尔流量也随转化率变化。
因此，对上式进行积分计算时，应考虑到转化率和温度 的变化对反应热、热容和反应混合物摩尔流量的影响，只 能用数值进行计算。 工业简化： - D H : 取进口温度下的数值
r f u0 1- e D p = 1.75 ( 3 )L ds e
2
③考虑壁效应时的压力降
当dt/ds<8～10时，应考虑壁效应对固定床压降的影 ' 响，可将固定床压降公式中的ds用d s 代替：
1 d
' s
=
1 ds
+
2 3(1 - e ) d t
Dp =
2 f G L (1 - e ) d pr f j
4、设计时应遵循的基本原则 • ①设计不单纯是床层最佳化，根据工艺的特点 和工程实际情况，应用反应工程的观点来确定 最佳工艺操作参数； • ②设备结构、维修，工程问题； • ③高压反应器的填装系数要高，流体分布均匀， 压力降小，内臵的一些部件要合理； • ④机械强度与温度应力。
三、反应器的基础数学模型
固定床的空隙率是颗粒物料层中颗粒间自由体积与整个 床层体积之比。
e= V空 V床 层 = 1rb r
p
（2）空隙率的影响因素 形状、粒度（大小）、表面粗糙度、填充方式、颗粒与 容器直径之比。
（3）固定床的当量直径de
①床层的比表面积Se
忽略粒子间接触点的这一部分表面积，则单位床层中粒 子的外表面积（床层的比表面积）Se为：
多段绝热式固定床
间接换热式 原料气冷激式 冷激式 惰性气体冷激式
(a)间接换热式；(b)原料气冷激式；(c)非原料气冷激式
连续换热式固定床
• 根据换热介质的不同可分为外热式和自热式。 • 外热式：用某种和反应无关的热载体加热或冷却反 应床层的反应器。它一般用于强放热或强吸热反应。 其型式多用列管式，通常将催化剂放在管内，管间 通过载热体，也有的与之相反。载热体可根据反应 过程所要求的温度，反应热效应，操作压力及过程 对温度的敏感度来选择。一般采用强制循环进行换 热。
绝热式 单段绝热式
固定床催化反应器
多段绝热式 外热式 自热式
连续换热式
优缺点： • ①床层内流体流动接近平推流。（返混、催化剂少 和较小的反应器容积来获得较大的生产能力） • ②严格控制停留时间，温度分布可以适当调节，因 此特别有利于达到高的选择性和转化率。 • ③结构简单，操作方便，催化剂磨损小。 • ④传热较差。 • ⑤压力降大，因此压力降受限制。 • ⑥催化剂的更换必须停产进行。
R
NT按出口组成计算；cp以出口组成计算，取T1、T2的算 术平均值温度下的热容。则：
T2 - T1 =
N T 0 y A 0 (- D H R ) T1 N T2 c p
( x A 2 - x A1 ) = l ( x A 2 - x A1 )
对可逆单一放热反应绝热催化床的操作过程如下图：
绝热催化床的xA-T图
3、单段催化床的体积计算
N A 0 (1 - x A ) = N A 0 (1 - x A - dx A ) + ( R A ) w dw
N A 0 dx A = ( R A ) w dw
积分得：
W cat = N A 0 ò
Vb = N A 0 ò
'
xA 2 x A1
1 (RA )w
1
dx A
xA 2 x A1
五、气-固催化单段绝热反应器
1、单段绝热催化反应器的特点 （1）床层高度L与颗粒直径dp之比大于100； （2）床层之径D与颗粒直径dp之比大于10； （3）与外界无热交换，不考虑垂直于气流方向的 浓度、温度差和轴向混合。 2、床层的绝热温升
不考虑径向热量衡算，床层取个微元：
N T c p (T + dT ) + N A 0 D H R dx A = N T c p T N T c p dT = N T 0 y A 0 (- D H R ) dx A
②水力学半径RH
RH = 有效截面积 润湿周边 ? 床层高度 床层高度 床层的空隙体积 总的润湿面积 = e Se
③当量直径de
d e = 4 RH = 4 e Se = 2 ( e 3 1- e ) ds
- dp = f M
即：
dp dl
r fu ds
2 0
2 0
(
1- e e
3
) dl
= fM
r fu ds
(
1- e e
3
)
一般情况下，床层内的压力降变化不大，动量衡算式可不 考虑。
六、气-固催化多段绝热反应器
1、工艺特征
多段绝热反应器主要用于可逆放热反应，由于可逆 放热反应存在着最佳温度，如果整个过程能按最佳温度 曲线进行，则反应速率最大，此时为完成一定的生产任 务所需的催化剂量最小。所以，对简单的可逆放热反应， 反应温度接近最佳温度曲线，是评价反应器的重要标志 之一。
dp =
å
i= 1
xi
n
d i = x1 d 1 + x 2
d2 + 鬃 ?
xn
dn
dp =
å
i= 1
x i d i = x1 d 1 + x 2 d 2 + 鬃 ?
n
xn d n
1 dp
=
å
i= 1
xi di
=
x1 d1
+
x2 d2
+ 鬃 ?
xn dn
3、床层的空隙率、当量直径
（1）固定床的空隙率
图中Tb催化剂层的轴向温度，Ta为内外冷管环隙内（或单冷管 管内）的气体温度，Ti为内冷管内的气体温度。
二、反应器设计原则
1、设计内容 • 化工设计：①选型；②确定最佳工艺操作条件； ③化工尺寸计算。 • 机械设计：①结构设计；②强度计算 2、设计必备条件 • ①反应过程的热力学数据（物性）； • ②反应体系的动力学数据（动力学方程）； • ③反应体系的传递属性数据。 3、设计的基本方程
dT dl =
= N A 0 (- D H R ) dx A = - (- D H R ) dN A = (- D H R ) NTcp ( R A )V A
D H R dN A NT cp dl
初始条件：
l=0，xA=xA1，T=T1
l=L，xA=xA2，T=T2
计算方法：图解法、R-K法
动量衡算： 当床层内压力变化较大时，需对微元体进行动量衡算，建 立压力分布方程，由压力计算式知：
• 外热式反应器的反应管径一般 都比较小，多为20～35mm。一 方面是为了减小床层的径向温 差，另一方面是为了单位床层 体积具有较大的换热面积，其 优点是床层轴向温度分布比绝 热式反应器均匀，其缺点是结 构比绝热式反应器复杂，催化 剂装填也不太方便。
• 自热式：利用反应热来加热原料气使之达到要求温度， 再进入催化剂床层进行反应的自身换热式反应器。它 只适用于热效应不太大的放热反应和原料气必须预热 的系统。这种反应器本身能达到热量平衡，不需外加 热源或者外加热介质来冷却反应床层。 自热式反应器的形式很多。一般是在圆筒形的容器内 配臵许多与轴向平行的管子（俗称冷管），管内通过 冷原料气，管外放臵催化剂，所以又称管壳式固定床 反应器。 它按冷管的形式可分为单管、双套管、三套管和U型管 反应器几种。在按管内外流体的流向还有并流和逆流 之分。
4、床层的压力降
（1）流体在空圆管中的压降 流体在空圆管中作等温流动，密度的变化不计时，则：
Dp= 4f L r f u0e d 2
2
（2）流体在固定床中的压降
流体通过固定床时要产生压力损失：流体与颗粒表面 的摩擦；流体通过孔道截面积突然扩大和收缩，以及 流体对颗粒的撞击和流体的再分布而产生。
①
2 150 r f u0 1- e fM = + 1.75 D p = fM ( 3 )L ReM ds e d sr f u0 1 d G 1 ReM = = s m 1- e m 1- e
( R A )b
1 ( rA ) w
dx A
W = N A0 ò
xA 2 x A1
dx A
M方程： d V R 则： N
dx A
A0
= Adl
- d N A = ( R A )V d V R
= A ( R A )V ? dx A dl A N A0 ( R A )V
dl
H方程： T c p dT N
Fra Baidu bibliotek
• 根据反应动力学可分为非均相与拟均相两类。根据催化 床中温度分布可分为一维模型和二维模型。根据流体的 流动状况又可分为理想流动模型和非理想流动模型。 • 传质和传热过程对反应速率的影响计入模型，称为“非 均相”模型。 • 如果反应属于化学动力学控制，催化剂颗粒外表面上及 颗粒内部反应组分的浓度及温度都与气流主体一致，计 算过程与均相反应过程一样，故称为“拟均相”模型。 • 如果催化过程的宏观动力学研究得不够，只能按本征动 力学处理，而将传递过程的影响、催化剂的中毒、结焦、 衰老、还原等项因素合并成为“活性校正系数”和“寿 命因子”，这种处理方法属于“拟均相”模型。
3- n s
'
2
3- n
e
3
④ D p 的影响及限制
影响固定床压力降的因素可以分为两个方面：一方面是 属于流体的，如流体的粘度、密度等物理性质和流体的 质量流率；另一方面是属于床层的，如床层的高度和流 通截面积、床层的空隙率，和颗粒的物理特性如粒度、 形状、表面粗糙度等。
在常压工业催化反应器中，操作状况下的气流速 率一般采用0.5～2m/s，加压下则采用更低的气速。 在生产过程中，流体的压头有限，床层压降往往 有重要影响，一般规定D p < 15% p
四、固定床流体力学
1、颗粒的当量直径和形状系数 • （1）体积当量直径dV
Vp=4/3πR3 dV =(6Vp/π)1/3
（2）等外表面积当量直径Dp
Dp = Sp p
（3）等比表面积当量直径ds
比表面：V S
= Sp Vp = p ds
1 6 2 3 s
=
6 ds
ds =
6 SV
pd
=
6V p Sp
A
c
B C D E F G
b a
图5-2间接换热式
T opt = 1+ Te R Te E 2 - E1 Te = E 2 - E1 R ln[ k 20 f 2 ( y ) k 10 f 1 ( y ) ] ln E2 E1
第五章 气-固相催化反应器
一、反应器类型
反应器的选择：动力学、反应器性能 分为三类： 固定床（最多） 流化床（比较多）：反应器内固体粒子可以象流体一样 被流化起来。 移动床（较少）：固体颗粒自反应器顶部连续加入，自 上而下移动，由底部卸出。反应流体与颗粒逆流接触。
1、固定床反应器
• 反应器内填充有固定不动的固体颗粒，可 以是催化剂，也可以是固体反应物。或者 说凡是流体通过不动的固体物料所形成的 床层而进行反应的装臵都称作固定床反应 器。
（4）形状系数（球形系数）
颗粒外表面Sp，等体积球形的外表面积Ss
因为Sp ≥Ss
所以f s =
6V p Sp
Ss Sp
1
f s dV = d s = 骣 ç dV ÷ ÷ = ç çD ÷ ç p÷ 桫 ÷
2
f
s
2、混合颗粒的平均直径
混合颗粒的平均直径可以用筛分分析数据算出，计算 方法三种。
n
②当10<ReM<1000(过渡区)，
r f u0 1- e 150 Dp= ( + 1.75) ( 3 )L ReM ds e
2
当ReM<10(层流区)，150/ReM》1.75，
D p = 150 (1 - e ) mu 0 e
3 2
d
2 s
L
当ReM>1000(湍流区)，150/ReM《1.75，
单管逆流式催化床及温度分布示意图
图中Tb催化剂层的轴向温度，Ta为内外冷管环隙内（或单冷管 管内）的气体温度，Ti为内冷管内的气体温度。
双套管并流式催化床及温度分布示意图
图中Tb催化剂层的轴向温度，Ta为内外冷管环隙内（或单冷管 管内）的气体温度，Ti为内冷管内的气体温度。
三套管并流式催化床及温度分布示意图
三、反应器的基础数学模型
• 一维模型：只考虑反应器中沿着流动方向的浓度差和 温度差。 • 二维模型：若同时计入垂直于气流动方向的浓度差和 温度差。 • 一维拟均相平推流模型是最基础的模型，在这个模型 基础上，按各种类型反应器的实际情况，计入轴向返 混、径向浓度差及温度差，相间及颗粒内部的传质和 传热。如下表5-1所示。
两边积分得：
蝌
T1
T2
xA 2
dT =
x A1
N T 0 y A 0 (- D H R ) NT cp
dx A
T1、T2、xA1、xA2分别表示整个催化床进、出口处的温度 和反应组分A的转化率。cp又是反应混合物组成及温度的 函数，NT是反应混合物的摩尔流量也随转化率变化。
因此，对上式进行积分计算时，应考虑到转化率和温度 的变化对反应热、热容和反应混合物摩尔流量的影响，只 能用数值进行计算。 工业简化： - D H : 取进口温度下的数值
r f u0 1- e D p = 1.75 ( 3 )L ds e
2
③考虑壁效应时的压力降
当dt/ds<8～10时，应考虑壁效应对固定床压降的影 ' 响，可将固定床压降公式中的ds用d s 代替：
1 d
' s
=
1 ds
+
2 3(1 - e ) d t
Dp =
2 f G L (1 - e ) d pr f j
4、设计时应遵循的基本原则 • ①设计不单纯是床层最佳化，根据工艺的特点 和工程实际情况，应用反应工程的观点来确定 最佳工艺操作参数； • ②设备结构、维修，工程问题； • ③高压反应器的填装系数要高，流体分布均匀， 压力降小，内臵的一些部件要合理； • ④机械强度与温度应力。
三、反应器的基础数学模型
固定床的空隙率是颗粒物料层中颗粒间自由体积与整个 床层体积之比。
e= V空 V床 层 = 1rb r
p
（2）空隙率的影响因素 形状、粒度（大小）、表面粗糙度、填充方式、颗粒与 容器直径之比。
（3）固定床的当量直径de
①床层的比表面积Se
忽略粒子间接触点的这一部分表面积，则单位床层中粒 子的外表面积（床层的比表面积）Se为：
多段绝热式固定床
间接换热式 原料气冷激式 冷激式 惰性气体冷激式
(a)间接换热式；(b)原料气冷激式；(c)非原料气冷激式
连续换热式固定床
• 根据换热介质的不同可分为外热式和自热式。 • 外热式：用某种和反应无关的热载体加热或冷却反 应床层的反应器。它一般用于强放热或强吸热反应。 其型式多用列管式，通常将催化剂放在管内，管间 通过载热体，也有的与之相反。载热体可根据反应 过程所要求的温度，反应热效应，操作压力及过程 对温度的敏感度来选择。一般采用强制循环进行换 热。
绝热式 单段绝热式
固定床催化反应器
多段绝热式 外热式 自热式
连续换热式
优缺点： • ①床层内流体流动接近平推流。（返混、催化剂少 和较小的反应器容积来获得较大的生产能力） • ②严格控制停留时间，温度分布可以适当调节，因 此特别有利于达到高的选择性和转化率。 • ③结构简单，操作方便，催化剂磨损小。 • ④传热较差。 • ⑤压力降大，因此压力降受限制。 • ⑥催化剂的更换必须停产进行。
R
NT按出口组成计算；cp以出口组成计算，取T1、T2的算 术平均值温度下的热容。则：
T2 - T1 =
N T 0 y A 0 (- D H R ) T1 N T2 c p
( x A 2 - x A1 ) = l ( x A 2 - x A1 )
对可逆单一放热反应绝热催化床的操作过程如下图：
绝热催化床的xA-T图
3、单段催化床的体积计算
N A 0 (1 - x A ) = N A 0 (1 - x A - dx A ) + ( R A ) w dw
N A 0 dx A = ( R A ) w dw
积分得：
W cat = N A 0 ò
Vb = N A 0 ò
'
xA 2 x A1
1 (RA )w
1
dx A
xA 2 x A1
五、气-固催化单段绝热反应器
1、单段绝热催化反应器的特点 （1）床层高度L与颗粒直径dp之比大于100； （2）床层之径D与颗粒直径dp之比大于10； （3）与外界无热交换，不考虑垂直于气流方向的 浓度、温度差和轴向混合。 2、床层的绝热温升
不考虑径向热量衡算，床层取个微元：
N T c p (T + dT ) + N A 0 D H R dx A = N T c p T N T c p dT = N T 0 y A 0 (- D H R ) dx A