水体沉积物吸附重金属的研究进展

水体沉积物吸附重金属的研究进展
王胜利曾静静杨苏才南忠仁
(兰州大学资源环境学院西部环境教育部重点实验室,甘肃 兰州 730000)
摘 要:本文对水体沉积物吸附重金属的研究进行了综述。

主要讨论了沉积物吸附重金属的研究方法，吸附机理，吸附性能指标和影响因子等方面的内容；并进行了研究展望。

目前静态法是水体沉积物吸附重金属研究中主要的方法；依据吸附机理的不同，分为专性吸附和非专性吸附，还有一些不同的观点如水解吸附、表面络合、沉淀和离子交换等等；吸附性能指标主要有吸附速率、吸附等温线中的参数、吸附率、分配系数和吸附势等；影响沉积物吸附重金属的主要因子有水体沉积物的理化性质和水环境化学条件，此外还有温度、沉积物浓度等 以下几方面应该进行加强研究：溶解性有机物对沉积物吸附重金属的影响；水力条件变化对重金属吸附的影响；多个影响因子复合作用下对重金属吸附的影响，寻找更好的综合因子来表征多个影响因子对沉积物吸附的影响；沉积物的组分的相互作用对沉积物吸附重金属的影响；沉积物对复合重金属污染物吸附的研究；研究吸附过程中重金属形态变化和电荷分布变化；吸附过程中重金属和沉积物的微观结合方式，探讨吸附机理。

关键词：水体沉积物 吸附 重金属 综述
1.引言
自19世纪50年代环境问题就引起了世界各国科学家和政府首脑的高度重视，由于在日本曾发生由汞污染引起的“水俣病”和由镉污染所引起的“骨痛病”事件，以及在欧洲某些国家陆续发现重金属污染的严重生态后果，使重金属污染与防防治工作倍受重视 [1]。

水体中，由于沉积物的存在和对重金属污染物的吸附，使得进入水体中的重金属污染物大部分被吸附并随之迁移，沉积物成为水体中重金属污染物的主要归宿，减少了对水体的污染；但是，当水环境条件发生变化，吸附于沉积物颗粒上的重金属重新释放于水体，构成“二次污染”，重金属通过液相和固相的相互转化构成对水体的复杂影响。

重金属一般不能借助于天然过程从水生生态系统中消失，它们是累积性毒物，对饮用水水质，水生生物和生态系统构成潜在的威胁。

吸附一解吸是重金属迁移转化过程中最重要要的环节之一，对污染效应﹑水体自净﹑环境容量和控制措施等有直接的影响。

研究水体沉积物对重金属吸附—解吸为建立水体重金属水质模型，确定重金属水环境容量以及沉积物潜在生态风险性评价提供参考；也为水质评价﹑预测及水污染防治提供科学依据。

本文主要对水体沉积物吸附重金属的研究方法、机理，吸附性能，影响因素等进行了综述，并进行了研究展望。

1.研究方法和机理
1.1研究方法
水体沉积物对重金属吸附研究所采用的方法主要有两种动态法和静态法（批量法），也有研究者为了模拟水的扰动作用，采用搅拌法。

动态法是将一定沉积物按一定空隙率和含水率装填在柱中，流动溶液由上而下，定时收集接收液测定。

静态法（批量法）是将一定比例的沉积物与溶液混合，在一定温度下在震荡
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器中震荡平衡，溶液经过离心、过滤后进行测定。

搅拌法是将沉积物放到容器底部铺均匀，接着慢慢加入水，尽量不扰动沉积物，然后用搅拌器在水的不同，以不同的速度搅动上覆水。

由于不同水体沉积物具有不同的性质，不同方法的研究结果不适宜直接比较。

动态法是在对流和扩散条件下进行，耗时，难以区分物理和化学过程；静态研究方法研究结果相对稳定，实验条件容易控制，相对简单快速，因此目前采用较多。

1.2 水体沉积物吸附重金属行为机理研究
溶质在固体表面或自然胶体表面上相对聚集的现象称为吸附；另一方面，溶质在固体表面或自然胶体表面上浓度升高，在液相中浓度下降的现象也被称为吸附，所以又称吸着或吸持[2]。

水环境中胶体颗粒的吸附作用大体可分为表面吸附、离子交换吸附和专属吸附等[3]。

沉积物吸附重金属的形式有多种，归纳起来主要包括：（1）重金属与沉积物矿物胶体吸附；（2）重金属与腐殖质发生离子交换；（3）重金属与腐殖酸或富里酸等结合或敖合；（4）重金属发生化学反应产生沉淀。

金属离子在氧化物型表面专性吸附的机理有多种学说，主要有：（1）游离金属离子与表面H+起离子交换的配位机理，(2)金属经基络合物与表面质子交换的水解一吸附机理，(3)认为pH影响表面配位基团活性的表面络合机理等[4]。

不同的重金属离子在不同水体沉积物中的吸附，依吸附机理的不同，分为专性吸附和非专性吸附。

所谓非专性吸附即可逆吸附或离子交换吸附，吸附离子通过静电引力相热运动的平衡作用，保持在扩散双电层的外层中，可以为等当量的离子所置换；而专性吸附与此相反，被吸附的金属离子进入Helmholtz双电层的内层。

专性吸附通常定义为“在有常量(或大量)浓度的碱土金属或碱金属阳离子存在时，土壤(或其他吸附剂)对痕量浓度的重金属离子(两者浓度一般相差3—4个数量级以上)的吸附作用称之为专性吸附”。

非专性和专性吸咐之间并没有绝对的明显界限，所谓“不能置代’’仅仅是量的多少而已。

事实上对于专性吸附和非专件吸附一些研究者完全是用实验定义人为地加以区别．例如Tiller等(1984 )在区分上壤粘粒对Cd、Zn和Ni的吸附时，在粘杜吸附金属后用0.01mol/LCa(N03)2洗涤一次，被洗部分称为非专性吸附，留下的部分则称为专性吸附；Garcia-Miragaya（1980）在研究土壤对微量Cd的吸附时，将不能为1mol／LNH4Cl和 0.1 mol／L HCl提取的Cd称为专性吸附Cd。

[5]一些研究者在重金属在水体沉积物吸附后，根据Tessier连续化学提取法来提取被吸附的重金属，利用各形态含量来研究重金属在水体沉积物上的吸附机理。

对金属离子的吸附，已经有许多学者提出各种模型来说明氧化物表面上的吸附机理，其中表面络合模式是Stumn[6]等在20世纪70年代初期基于水合氧化物分散体系中金属的专属吸附作用提出来的，用于描述固液界面的表面特征和吸附研究，该模式已经得到了广泛的应用，目前已经成为主要的理论模式之一。

文湘华等[7——10]应用表面络合理论及其研究方法对乐安江沉积物的表面特征及对重金属的吸附特性进行了研究, 结果表明3种表面络合模式即恒定容量模式、扩散层模式和三层模式均能较好地描述天然沉积物的吸附过程。

Wang等[11]证实了表面络合模式能应用于模拟重金属在沉积物上的吸附。

应用表面络合模式可以解释吸附量随pH而变，又可解释H+/Cu2+交换不是2而是介于1—2之间的实验结果，还能较合理地解释各种离子的吸附选择顺序，认为氧化物表面优先吸附羟基金属离子是目前比较普遍接受的[12]。

表面络合模式虽然广泛应用在氧化物对金属离子的吸附研究上，但是目前也应用在水
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体沉积物对重金属的吸附行为研究上。

由于沉积物是一个多组分、多表面的复杂体系，沉积物对重金属的吸附过程也是很复杂的，关于重金属的吸附机理有待进一步研究。

2.水体沉积物对重金属吸附性能的研究
2.1 吸附速率
水体沉积物对重金属吸附速率的大小,直接反映重金属在一定环境条件下的迁移性能。

了解水体沉积物吸附重金属达到平衡所需的时间及吸附量(或水相浓度)随时间增长(或减少)的特性,有助于深化认识重金属在水体中的物质转化动态规律。

王晓蓉等[13]研究了金沙江颗粒物对Cu﹑ Zn﹑ Co﹑ Ni和Cd的吸附速率，吸附速率是根据吸附量随时间变化的曲线确定的。

研究表明：①颗粒物对 Zn的吸附速度最大最快，半小时后就有50.6%的Zn被吸附，其次是Cu，而Co﹑ Ni和Cd的吸附速度很小；②2小时的吸附速度顺序为：Zn > Cu > Cd > Co > Ni；③温度升高颗粒物对重金属的吸附速度增大，吸附量也增大，江水水温在17～35摄氏度内，温度和吸附速率之间存在着线性关系。

黄河流域水环境监测中心[14]以黄河花园口断面混合悬浮泥沙为吸附剂（泥沙粒度为0.01～0.025mm）研究了对 Cu﹑ Cd 和Zn的吸附速率。

绘制了吸附速率曲线，同时以吸附速率方程K d=G/G o g.t1/m定量地描述了Cu﹑ Cd 和Zn的吸附速率。

周孝德[15]利用Langmuir型吸附动力学模式描述了渭河泥沙对重金属离子的吸附速率，即dn/d t=K1C（1-n）-K2n 。

赵蓉等[16]研究了黄河中游泥沙对铜的吸附速率，绘制了各泥沙样品的吸持速率曲线（泥沙含50 kg／m3，2个铜液的初始 PH分别为5.75和 5.94，温度 25 o C），结果表明：黄河中游泥沙对 CU的吸持很快，在铜初始浓度 48.5mg/L时，泥沙样品在 10min均达到吸持平衡．在铜浓度207.0mg/l时， 样品的平衡时间基本上出现在反应10min～60m。

一部分研究者用F型吸附动力学方程和L型吸附动力学方程得出吸附和解吸速率系数或选择经验性的化学动力学方程对数据进行拟和，依据较高的相关系数和较低的标准误差选择最优方程，根据吸附速率系数来进行定量的研究来研究沉积物吸附重金属污染物的动力学特征，但是吸附和解吸速率系数往往对环境条件极其敏感，在应用中有一定的困难；一部分学者用吸附速率，即吸附量随时间变化的曲线的斜率，来研究吸附动力学过程，这种方法较直观，但是吸附量随时间一般不是匀速增长，只能进行定性比较。

水体沉积物吸附重金属达到平衡的时间因重金属种类和环境条件不同而不同。

2.2吸附等温线
水体沉积物对重金属的吸附是一个动态平衡过程，在固定的温度条件下，当吸附达到平衡时，沉积物上的吸附量与溶液中重金属平衡浓度之间的关系，可用吸附等温线来表达。

等温线在一定程度上反映了吸附剂与吸附物的特性。

何江等[17 -19]研究了黄河沉积物对镉的吸附等温线，结果表明属于L型；表层沉积物对汞的吸附等温线也属于L型，方程在平衡浓度较高时计算的吸附量与实验的拟合程度较好，而平衡浓度低时拟合较差；不同体系中镉的吸附等温线中，多离子体系中镉的吸附是多个拐点及平台的多级吸附模式，而单离子体系中镉的吸附属于典型的一级吸附模式。

李改枝等[20-22]研究了黄河水中Cu2+﹑Pb2+和Cd2+与沉积物相互作用的等温线，这类等温线具有一个拐点，两
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个平台，属于二级离子交换反应。

黄岁梁等[23]，[24]在研究不同粒径泥沙吸附等温线时得出：不同粒径泥沙单独存在时其等温吸附规律更适合用L型吸附等温线描述，存在饱和吸附量；在研究泥沙浓度和水相初始对泥沙吸附重金属影响中，L型吸附等温线与试验结果吻合较好。

目前用来描述水体沉积物吸附重金属的吸附等温式有Langmuir吸附等温式、Freundlich 吸附等温式、Temkin方程和Henry吸附等温式，由于各模型的局限性，也不断有人改进这些吸附等温式，比如双表面吸附等温式和Langmuir竞争吸附等温式等等,但是应用最广泛的是Langmuir吸附等温式和Freundlich吸附等温式；有时候沉积物对重金属的吸附既符合Freundlich吸附等温式也符合Freundlich吸附等温式；通常Langmuir方程被优先使用，因为它可以计算出潜在的吸附量和吸附系数，可以对沉积物吸附重金属进行预测；一些研究者拟合从方程得出的吸附参数和沉积物理化性质或环境因子的关系，对水体沉积物吸附重金属进行评价和预测。

在水体沉积物吸附重金属的研究中应用吸附等温线对重金属吸附数据进行分析已经相当普遍；尽管水体沉积物吸附重金属的吸附机制是否符合吸附模式的假设是值得考虑的，但是由于许多实验结果与经验吸附等温线相符，所以作为土壤对铜吸附的定量描述，经验吸附等温线仍不失为一个十分有用的方法。

考虑到水体沉积物性质和环境因子对吸附的影响,模型中应该加入这些参数使其更能反映土壤对重金属的吸附过程,这方面的研究相对较少。

2.3其它表示吸附性能的指标
分配系数、吸附率和吸附势都可以用来表示水体沉积物对重金属的吸附性能。

庄云龙和石秀春[25]利用重金属在淀山湖沉积物—水两相中的分配系数研究了重金属的吸附特性，结果各种重金属分配系数的大小顺序是Zn>Cu>Pb>Cd。

Phillips[26]等使用了分配系数和吸附率对澳大利亚Moreton海湾沉积物吸附重金属性能进行了研究。

Jain 和Sharma[27]利用吸附率进行对沉积物吸附重金属性能的研究。

陈怀满[28]提出了吸附势的概念，指出吸附势与土壤pH 线形相关；纯粹使用Langmuir方程需要相同条件的一系列实验，吸附势的获得仅需要一个浓度的实验，吸附势的应用较为方便。

3.沉积物吸附重金属的影响因子研究
影响沉积物吸附重金属的因子很多,各个因子的影响程度也因沉积物的不同而不同.目前来说,单因子和少数几个因子复合影响的研究相对较多.影响沉积物吸附重金属的因子可主要分为沉积物本身的物理化学性质(粒度,沉积物中有机物矿物组成及含量等等) ,水体环境因子(离子组成和含量,溶解性有机物,pH等) 和外界条件(温度,沉积物浓度等)。

3.1沉积物的理化性质
天然水体中的悬浮物和沉积物的主要活性组分通常是粘土矿物，Fe、Mn、Al的水合氧化物，有机物硫化物和碳酸盐等。

悬浮物和沉积物总是有粒径不同的泥沙颗粒组成，不同的泥沙颗粒在物理化学性质上是有很大差别，主要活性的含量也有所不同，以及颗粒表面能不同等，因而会影响泥沙对重金属污染物吸附的吸附能力[29]。

黄岁梁等[29]研究泥沙粒径对重金属污染物吸附影响时，发现：不同粒级的泥沙的吸附能力相差很大，细颗粒泥沙吸附重金属将很快在泥沙相浓度和水相浓度之间建立平衡；实验中也有某些粗颗粒的吸附能力，吸附速率大于细颗粒的异常现象。

陈静生等[30]研究表明水体颗粒物中小于63um粒级部分重金属含量
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高，与重金属总量和地球化学相含量相关性好。

黄河流域水环境监测中心[31]通过对黄河潼关、龙门、花园口三个断面不同粒级泥沙对铜的吸附研究发现天然水体中悬浮物和沉积物中不同颗粒组成中泥沙对重金属的吸附特性有差异，相对来说小于0.025mm的泥沙较大于0.025mm 的泥沙吸附重金属能力明显增强。

Lead等[32]在研究天然胶体和颗粒的粒度和地球化学特征对铜和镉吸附的影响中 ,英国Mersey河的悬浮物用离心法分离出三部分 (0.05–0.5 m, 0.5–1.0 m and >1.0 m) ，然后用每一部分进行吸附铜和镉的实验,结果表明三个不同粒径部分对铜吸附几乎没有差别,这个结果质疑了天然颗粒亚微米部分在吸附重金属的重要性。

Meyers等[33]用双氧水处理的海底沉积物和天然的海底沉积物对铜吸附对比的研究表明和天然的沉积物相比,双氧水处理的海底沉积物吸附铜的量增加了3倍,说明了本地的有机物明显干涉了铜的吸附。

Martinez等[34]的研究表明沉积物中腐殖酸等的含量与吸附量成正相关。

Farrah等[35]研究指出对重金属的吸附量随着粘土矿物的类型而变化,即蒙脱石>伊利石>高龄石；Aualiitia等[36]报道无机颗粒物对铜的吸附量以下面的顺序降低: Mn(IV) oxides > Fe(III) oxides > A1(OH)3 > clays > iron ores；Adediran等[37]研究指出有机物含有最多吸附的铜,吸附量按照这个顺序减少:有机物>铁锰氧化物>>>粘土矿物.
3.2 水体环境化学条件
影响沉积物吸附重金属的水环境化学因子很多，例如pH、金属阳离子、阴离子、溶解性有机物、氧化还原电位等等。

国内外都有详细报道，本文不在赘述，仅就水体pH的影响加以讨论。

pH对重金属吸附的影响主要表现在：(1)制约重金属的溶解度等许多重要的性质 ，如pH较低时，沉积物中腐殖酸的多价态重金属离子同羟基之间的作用键被水解。

(2)影响沉积物中自然胶体的表面吸附特征，如Lion等研究了Cd和Pb处在不同初始浓度下在沉积物上吸附与pH的关系，并与在水合Fe2O3上吸附相比较，发现Cd在Fe2O3上吸附受pH的影响较大，主要与金属成键强度和表面位密度有关)；(3)控制重金属在沉积物表面的各种吸附反应，例如汤鸿宵等在研究PH对粘土矿物吸附Cd的影响中发现，溶液PH值的临界值为6．84。

当PH超过临界点后，沉淀反应是Cd转入固相的主要过程，相反，在临界点以下，则是以吸附和整合过程为主。

[38][39]
在一般情况下，颗粒物对重金属的吸附量随PH值升高而增大，当溶液PH值超过某元素的临界PH值时，则该元素在溶液中的的水解、沉淀起主要作用[3]。

PH能控制粘土矿物对重金属的吸附过程，H+能与重金属阳离子竞争系统中的吸附位，并能释放出重金属离子，在强酸性的条件下重金属离子可以完全释放出来[40]。

Grassi等[41]研究了Delaware河悬浮物对铜的吸附,结果表明在pH在9以下时随着pH的增加,铜的吸附量增加,但是在更高的pH的条件下铜的吸附量降低。

Aualiitia[36]等研究了体系pH在3—9之间无机颗粒物对Cd, Pb 和Cu的吸附，研究表明水合锰氧化物对重金属的吸附量在整个pH范围内几乎接近于添加的重金属全量，铁铝氧化物和粘土矿物颗粒对重金属的吸附随pH增加而增加。

Harter等[42]指出所有金属都有一个吸附的突越，在一个相对窄的pH 范围内，吸附量急剧增加；当金属添加量增加的时候，吸附突越变的更明显同时转向更高的pH；当溶液中重金属浓度低的时候，这种急剧的变化不能被解释为是金属沉淀的结果，这
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种变化通常被认为是沉积物表面电荷和溶液中金属离子种类发生变化的结果；对金属的移动性来说，我们不能仅仅考虑到pH的作用，因为其它的重要的因子也可能受到pH的影响，例如在DOC（溶解性有机物）等的作用下高pH的时候重金属的移动性可能增强。

一些研究者利用pH50表示水体沉积物对重金属吸附亲和力。

pH50即吸附剂吸附离子
加人量50%时的pH值。

pH50越小则表示沉积物对该离子的亲和力越大。

3.3 外界条件
3.3.1温度
温度是影响吸附的重要环境因子之一，在夏季和冬季温度可能相差很大，即使是每天白天和黑夜也有可能相差很大，温度的变化导致吸附量的变化。

随着温度的升高沉积物对重金属的吸附有可能升高，也有可能降低。

Barrow[43]认为随着温度的升高阴离子的吸附量减少，阳离子的吸附量增加；然而，随着温度的升高阳离子的吸附量也可能减少，当pH较高时尤其如此。

金相灿研究发现Cu被沉积物吸附的速率明显地随着反应温度升高而升高，冯元章发现粉砂质和砂质对Cu、Pb和Cd的吸附速率随温度升高而升高[38]。

王晓蓉等[13]研究金沙江颗粒物对Co的吸附速度时发现随温度升高，颗粒物对重金属的吸附速度增大，吸附量也随之增加，江水在17—350C内温度和吸附速率之间存在线形关系。

周孝德[15]研究温度对渭河泥沙吸附量的影响时，发现在相同的平衡液Cu2+浓度下温度升高，泥沙对重金属的吸附量增加。

李利民等[44]研究黄河泥沙对Cr3+的特性吸附时发现，温度升高，离子吸附减弱。

何江等[45]研究黄河表层沉积物对Hg2+的吸附时发现随温度的升高，黄河底泥对Hg2+的吸附量减小。

3.3.2 沉积物浓度
研究发现对于同一种重金属离子，在同一实验条件下，随着吸附剂浓度的增加，单位重量吸附剂吸附的重金属量减少，这种现象被称为重金属的“颗粒效应”或“泥沙效应”。

李北罡[46]指出当沉积物浓度增大时，对铜的吸附率也随之增大，其表面积也增大，所具有的活性位就明显增多，所以对铜的吸附作用也随之增强。

赵蓉等[47]研究指出单位重量泥沙对铜的吸附量随泥沙含量的增加而呈负指数下降。

一些研究者[31]指出含沙量对泥沙吸附量影响显著，含沙量越小，单位沙量的吸附量越大，随着含沙量增加，单位沙量上吸附量下降；同时含沙量低，则水相平衡浓度高，含沙量高，则水相平衡浓度低。

为了解释颗粒效应，引入了“配给比”的概念，即每单位泥沙所能分配的液相金属；指出相同的配给比对应相同的吸附量。

潘纲[48]应用亚稳平衡态吸附(ＭＥＡ)理论解释了界面吸附领域中的“固体浓度效应”问题。

4.研究展望
综上所述，水体沉积物吸附重金属的规律已经引起了人们的注意，开展了大量的研究。

基本上明确了影响吸附的各种因子。

由于自然、地理、生态环境和认为生产等因素的影响，使一些重要水体含沙量有逐年增加的趋势，并且有的水体水力条件复杂，进一步研究水体沉积物对重金属的吸附很有必要。

虽然对水体沉积物吸附重金属的研究已经做了大量工作，但是下面几方面应该加强：
1）溶解性有机物对沉积物吸附重金属的影响；水力条件变化对重金属吸附的影响
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2）多个影响因子复合作用下对重金属吸附的影响，寻找更好的综合因子来表征多个影响因子对沉积物吸附的影响
3）沉积物的组分的相互作用对沉积物吸附重金属的影响
4）沉积物对复合重金属污染物吸附的研究
5）研究吸附过程中重金属形态变化和电荷分布变化
6）吸附过程中重金属和沉积物的微观结合方式，探讨吸附机理
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