构造煤结构与煤层气赋存研究进展-中科院-侯泉林-经典综述论文

中国科学: 地球科学 2012年 第42卷 第10期: 1487 ~ 1495

英文引用格式: Hou Q L, Li H J, Fan J J, et al. Structure and coalbed methane occurrence in tectonically deformed coals. Sci China Earth Sci, 2012, 55: 1755–1763,
doi: 10.1007/s11430-012-4493-1
《中国科学》杂志社
SCIENCE CHINA PRESS
评 述
构造煤结构与煤层气赋存研究进展
侯泉林①
*, 李会军①
, 范俊佳②
, 琚宜文①
, 汪天凯①
, 李小诗①
, 武昱东③
① 中国科学院计算地球动力学重点实验室, 中国科学院研究生院地球科学学院, 北京 100049; ② 中国石油勘探开发研究院提高石油采收率国家重点实验室, 北京 100083; ③ 中国地质科学院矿产资源研究所, 北京 100037 * E-mail: quhou@
收稿日期: 2011-10-30; 接收日期: 2012-03-27
国家自然科学基金(批准号: 41030422, 40972131, 40940014)和国家重点基础研究发展计划(编号: 2009CB219601)资助
摘要 构造煤的结构是煤矿瓦斯突出防治和煤层气开发的重要研究内容之一. 本文对国内外有关构造煤的结构成因分类, 构造煤显微结构、孔隙结构和化学结构及其与超量煤层气的赋存关系等方面的研究成果进行了系统的调研分析和总结, 表明构造变形对煤的显微结构、超显微结构乃至化学大分子结构都有深刻的影响, 应力缩聚和应力降解作用是煤变形变质作用(即动力变质作用)的主要方式. 在不同的变形机制条件下, 构造煤的孔隙系统和结构成分演化均呈现不同程度的差异性. 在此基础上, 提出了在不同变形机制下构造煤的可能演化路径, 而且认为构造煤尤其是糜棱煤的瓦斯易突性, 不仅受地质构造的控制, 还可能跟韧性变形条件下的应力降解作用有关. 最后指出, 从煤的变形机制角度出发探讨变形作用对煤的结构及成分的制约机理, 以及探索超量煤层气生成条件和赋存状态是构造煤研究的重要方向.
关键词 构造煤 变形机制
煤层气(CH 4)赋存 研究进展
所谓构造煤, 是指在构造应力作用下, 原生结构煤的结构甚至化学成分发生了明显变化的一类煤, 是构造作用的产物. 我国的含煤盆地多数经历了复杂的构造演化历史, 使煤的结构受到了不同程度的改造, 普遍发育构造煤[1~4], 为构造煤的研究提供了重要条件. 近年来, 由于新技术手段和现代理论的引 入, 构造煤结构的研究取得了长足进展[5~7].
构造煤孔隙结构的研究经历了从宏观到微观, 再到超微观的历程, 煤体孔隙结构和瓦斯吸附状态的认识得到不断深化[8~10], 同时, 变形变质作用(煤动力变质作用)也得到越来越多的研究证实[1~15]. 研究表明, 不同变形机制条件下构造煤的孔隙系统及
化学结构都表现出明显的差异性演化特征, 而且韧性变形对煤体物理化学结构的影响要更为明显[13~17]. 煤与瓦斯突出常常发生在构造煤尤其是糜棱煤发育区, 突出瓦斯量往往是突出煤最大瓦斯吸附量的几倍乃至上百倍. 这些超量瓦斯与糜棱煤以及不同变形机制作用下的应力降解作用是否存在必然联系? 还有待深入探讨. 本文基于国内外几十年来公开发表的文献资料, 以不同变形机制构造煤结构演化特征为主线, 系统总结和论述了构造煤结构及其与煤层气赋存研究的发展历程, 探讨了目前研究中存在的问题, 以及开展进一步研究的方向和技术路线.
侯泉林等: 构造煤结构与煤层气赋存研究进展
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1 构造煤的结构分类
早期对构造煤的研究主要围绕煤与瓦斯突出的防治而进行, 对于构造煤的命名各异, 主要有碎裂变质煤、变形煤、构造变形煤、构造破坏煤与突出煤 等[18~20], 都肯定了后期构造作用对煤的改造, 但对构造煤的分类方案和标准尚未统一. 上世纪70年代以前, 构造煤的分类主要依据煤体的破坏程度, 最具代表性的是前苏联矿业研究所1958年5类分法: 1) 非破坏煤; 2) 破坏煤; 3) 强烈破坏煤; 4) 粉碎煤; 5) 全粉煤(土状煤). 我国原煤炭部1988年颁发的《防治煤与瓦斯突出细则》中的分类也是以此为基础, 仅在每一类型特征方面做些补充. 随后, 逐渐引入了糜棱煤的概念, 以代表韧性变形的构造煤[21,22], 进而借鉴构造岩的分类方法对构造煤进行初步分类研究, 并根据构造煤的不同变形机制, 将构造煤分为脆性变形系列和韧性变形系列, 逐步形成了比较系统的结构-成因分类方案[7,19,22~26]
. 只是对是否应该划分脆-韧性过渡系列构造煤还存在一定的争议, 片状煤的变形性质归属认识也不尽相同[19,26]. 总体看来, 构造煤的分类体现了以构造岩概念为基础的结构-成因分类, 体现了不同变形机制对煤体结构影响的差异性, 基本达到了与构造岩研究的同步水平. 但由于对构造煤不同变形机理的研究尚欠深入, 对过渡类型煤及片状煤变形性质的认识难以统一. 因此, 从构造应力对煤体结构的演化过程和
成因机理两个方面, 考虑不同变形机制条件下构造
煤结构各个阶段的演化特点, 确立比较明确的分类
原则, 建立既便于实际运用, 又能被广泛接受的分类
方案仍然需要进一步的工作.
2 构造煤的显微结构与孔隙结构
构造应力对煤的物理作用主要表现为碎裂作用和对煤体显微结构、孔隙系统的改造. 有关方面的研究取得了重要进展. 上世纪60~70年代, 电子显微镜就被用来观察突出煤和非突出煤的显微结构差异[27,28]
, 随着染色法的引入和扫描电镜技术的应用, 发现构造煤具有细褶皱、粉粒状、团粒状结构和显著气孔特征, 并得到孔隙面积和总比表面积等一些相对量值概念[29~32]. 随着认识的不断深入, 构造煤显微结构的成因研究逐渐引起人们的重视. 对于构造煤形成的“牛角状”、
“马鞍状”小褶曲, 陈善庆[18]认为是不同期次构造应力作用下的变形和流变的结果. 侯泉林等[22]和李康等[21]描述了碎裂煤与糜棱煤的结构差异, 提出碎裂煤主要源于碎裂作用, 糜棱煤应该是低应变速率或较高温压条件下发生固态塑性流变的结果. 琚宜文
等[33,34]结合野外地质调查和煤光片观察, 判断构造煤是煤层流变(包括韧性流变、脆性流变及韧脆性流变)的产物. 裂隙作为瓦斯突出的重要影响因素一直受到学者的关注. 俄罗斯学者最早把裂隙统计应用于煤结构研究, 并形成了较成熟的显微镜下裂隙统计方
法[35]. 扫描电镜和透射电镜等仪器的应用, 发现构造煤中除了含有大孔和微孔之外还存在大量微米级裂隙和孔隙[21,36~38]. Li 等[39,40]采用压汞等方法对我国平顶山构造煤孔隙结构进行研究, 发现与相同地点原
生结构煤相比, 构造煤的孔隙度要高3~8倍, 孔比表面积要高2~10倍, 其中脆性变形煤具有较高的孔隙度和比表面积及较宽的裂隙, 而韧性变形煤具有超大的比表面积和较窄的裂隙. 高分辨率透射电镜等
技术的引入促使构造煤纳米级孔隙的发现, 并被认为是瓦斯的主要吸附空间, 从脆性变形煤至韧性变形煤, 累计孔容、总比表面积及液氮吸附量随着变形的增强迅速增加[14,16,41~43]. 琚宜文等[7,10]在构造煤吸附解吸实验中发现, 弱变形煤瓦斯吸附量随着压力
的升高而增加, 符合兰氏方程(Langmuir equation), 然而强烈韧性变形构造煤的等温吸附曲线呈现不同类型, 当压力达到一定程度后出现等温解吸现象, 不符合兰氏方程, 其原因尚不清楚. 李小诗[14]探讨了不同变形机制的变形作用对煤大分子结构-纳米级孔隙结构的影响, 认为大分子结构的改变是导致纳米级孔隙结构变化的原因, 并建立了构造煤大分子-纳米
级孔隙结构的耦合模型.
构造应力促进煤的裂隙及孔隙的发展, 随着变形强度的增加, 构造煤裂隙及微孔隙就越发育, 甚至影响到纳米级的孔隙结构. 在不同变形机制作用下,
构造煤显微裂隙及孔隙系统表现出明显的差异性(图
1). 有关构造变形对煤的微孔隙、超微孔隙的影响还处于观察描述以及机理探索阶段, 不同变形机制对纳米级孔隙的控制机理的研究还有待深入; 韧性变形煤发育大量的纳米级孔隙与其易突性是否存在必
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图1 不同类型构造煤显微结构
(a) 脆性变形煤, 主要表现为煤体的破裂, 孔隙主要为大孔和中孔; (b) 韧性变形煤, 主要表现为煤体的揉皱,超显微孔隙大量发育
然关联? 如此等等问题, 还有待探索.
3 构造煤的化学结构
煤在构造变形过程中的化学结构变化, 即煤的动力变质作用一直是煤地质学研究的重要课题. 一般认为, 煤中的有机质主要是由缩聚的芳香环、脂环、杂环和各种官能团支链所组成. 随着煤的变质程度增高, 芳环族相对增多、增大, 脂环和官能团支链相应减少, 到无烟煤时则主要由缩聚的芳环所组成, 达超无烟煤时, 则呈现类石墨结构[44,45].
早在19世纪20年代, White [46]就曾用动力因素来解释美国东部煤的变质问题, 认为阿巴拉契亚煤田和乌拉尔煤田的无烟煤都是由强烈褶皱作用促成的. 随着研究的深入, 一些“典型”的动力变质实例相继
被否定, 认为压力会抑制化学煤化作用, 延缓有机质的化学反应速率, 仅对压实、脱水等物理煤化作用有贡献[5,47]. 随着化学测试手段在构造煤研究中展开, 构造应力对煤化学结构及其组分的演化特点得到了更为深刻的认识(表1).
关于煤动力变质作用的实验研究, 前人在不同实验条件下得出三种相互矛盾的结果: 压力对煤化作用无影响[65]; 压力促进煤化作用[66]; 压力抑制煤化作用[47,67]. 曹代勇等[5]指出其原因在于混淆了不同性质“压力”作用, 认为地质条件下的压力因素应包括地层压力和构造应力两大类, 具有各向同性的地层压力增加化学反应的稳定性, 而定向构造应力可促进有机分子化学成分变化和结构变化; 提出应力降解和应力缩聚是构造应力影响煤化作用的两种基本方式. 该认识得到了其他实验结果的支持[11,68~71]. 张玉贵等[62,72]结合力化学理论提出力化学降解和力化学缩聚作用, 认为水平挤压应力是煤力化学作用的重要力源: 一方面聚合形成更大的高芳构化的大分子结构, 另一方面形成低分子化合物和气态烃.
不同的变形机制条件下构造煤化学演化的差异性也随着研究成果的积累突显出来, 林红等[13]和李小诗等[14,41]对构造煤的谱学分析表明, 不同变形机制和不同变形程度的构造煤结构演化呈现明显的差异性特征(图2). 侯泉林和琚宜文研究小组[14,15,52,53,60]的研究结果表明, 不同的变形机制和变形强度会造成构造煤的芳香结构、脂族结构及含氧官能团等结构和成分产生不同的演化特征, 认为不同变形机制下的动力变质作用能量转化机理存在差异, 脆性变形主要是通过破裂带机械摩擦转化为热能而引起煤化学结构的变化, 而韧性变形主要是通过应变能的积累而引起煤化学结构的破坏. 力化学理论也认为构造煤结构演化与煤的变形机制关系密切, 其中受强烈韧性剪切变形的糜棱煤, 变质过程中剪切力化学作用占绝对优势[73].
近年来国内外关于构造煤化学结构及其组分演化的研究, 取得了一些阶段性的成果. 应力缩聚作用和应力降解作用的提出及一系列实验结果均证明, 煤的变形变质作用(动力变质作用)不仅存在, 而且十分广泛和深入, 将构造煤化学结构的研究带入到新的阶段. 同时, 将应力降解作用与煤与瓦斯突出的内在关系等问题呈现在人们面前. 不同变形机制条件下煤的化学结构演化显示出不同程度的差异性, 产
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表1 近年来关于构造煤有机化学实验及相关认识
实验方法分析内容及主要参数结果分析及结论
X射线衍射(XRD) 煤基本结构单元(BSU)的演化特
征
d002: 面网间距
L a: 延展度
L c: 堆砌度
(1) 构造应力作用促使d002减小, L a及L c增大[5,24,43,48~52];
(2) 构造应力作用引起的芳核变化具有阶段性演化特征[5,49,50,53];
(3) 韧流动力作用引起的动力变质幅度大于碎流动力作用[24,49,53].
电子顺磁共振(EPR) 煤化学结构演化特征
N g:自由基浓度
∆H: 线宽
(1) 构造煤N g演化趋势与原生结构煤相同, 超前演化, 大应变和高应变速率
利于N g增长[55];
(2) 构造作用对∆H影响不大[54], 应变使∆H减小[17,55,57,58], 应变使∆H增加[56].
13C核磁共振(NMR) 煤的化学成分演化特征
f a H,B: 桥头碳
f a: 芳碳率
f al: 脂碳率
(1) 各参数与原生结构煤具相似演化特征, 变形煤参数的强度和幅度较显著[53,59] ;
(2) 变形促使f a, f a H,B, N增大, f al降低[52,53,59] ;
(3) 韧性变形作用强于脆性变形作用[17,52,53].
傅立叶转换红外光
谱(FTIR) 化学结构及其变化特征
在煤化程度相同条件下, 构造煤脂族结构比非构造煤脱落快, 而芳香结构相对富
集[5,60,61].
热解生烃实验(Rock-Eval) 对比构造煤与非构造煤的生烃
能力
(1) 构造煤与非构造煤的热解参数具有相同的演化趋势, 但在数值上存在系统差
异, 构造煤生烃潜力低于同级别的非构造煤[5,62,63] ;
(2) 随变形程度增加, 构造煤与非构造煤的生烃量差值变大[5,63] ;
(3) 构造应力、尤其是剪切应力作用有利于煤芳环结构上官能团、侧链断裂降解、
生烃[5,62,63].
X射线荧光光谱
分析测定对比煤中常量元素分布
特征
在高热背景中的剪切应力对煤中元素迁移富集具有一定程度的影响[64].
图2 不同变形机制构造煤化学结构演化差异性表现(据文献[13]修改)
A G: G峰峰面积, 反映煤大分子结构中芳香环总量的变化; A D: D峰峰面积, 反映煤大分子结构中缺陷的变化及结构单元的有序化程度
生这种差异的机理和不同变形机制构造煤的演化路径还有待进一步揭示.
4 瓦斯突出与超量煤层气
研究表明, 瓦斯突出与构造煤的发育存在着必然联系, 煤结构的破坏程度是衡量突出危险性的一项重要指标, 强烈的破碎带尤其是糜棱煤发育区常常是瓦斯突出的易发区[11,74~76]. 例如,2004年的河南省大平煤矿特大型煤与瓦斯突出[74], 贵州青龙井田22#煤层2005年7月至2006年4月期间发生过5次煤与瓦斯突出[75], 均位于断层带上(图3, 4). 大平井田位于新密矿区北东向展布的挤压构造带, 突出点处于大平井田东南端北东向构造和北西向构造复合的部位. 受构造控制, 构造煤成层发育, 粉化、流变现象显著, 煤体变形强烈, 多为Ⅳ和Ⅴ类构造煤[74,77]. 青龙井田的突出则与该区十分发育的顺煤层滑动构造有关, 尤其是滑动断层的转折处煤层发生强烈变形, 使之成为发生突出的危险地带[78].
煤与瓦斯突出的瓦斯突出量往往比突出煤体的煤层气实际含量高的多, 可达几倍到上百倍, 如2004年大平煤矿煤与瓦斯突出, 突出煤(岩)量1894吨, 突出瓦斯量约25×104m3, 平均吨煤突出瓦斯量达132 m3/t, 如此例子举不胜举. 而我国中、高级煤
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图3 大平煤矿瓦斯突出位置剖面图(据文献[74]修改
) 图4 青龙井田瓦斯突出位置剖面示意图(据文献[75]修改) 和无烟煤的实测煤层瓦斯含量为10~30 cm 3
/g(即m 3/t), 最高有36cm 3/g [6]
, 明显低于瓦斯突出量. 此外, 煤层气开采后验证的实际资源量也往往高于勘探得到的资源量[79]
, 仅用围岩气显然无法全面解释. 这些超量煤层气的来源和赋存状态一直困扰着煤地质学家, 该问题的解决, 无疑对防治煤与瓦斯突出、探讨煤层气资源评价原理和发展开采新技术具有重要意义. 实验发现, 相比原生结构煤, 易突出的构造煤会产生更多的氯仿萃取物, 同时生烃能力较低, 因此被认为, 在构造煤形成过程中曾经生成过大量的甲 烷[11,62,80]. 力化学成烃模拟实验结果显示, 机械能是有机质成烃演化的重要能量来源[81]. 近年来展开的煤岩高温高压变形实验过程中普遍存在产气现 象[15,68,70,82,83], 也非常值得关注. 尤其是在周建勋等所做的变形实验中, 28个试件中有17个在实验过程中产气, 部分试件产气强烈, 甚至发生“突出”[83]
, 同样的现象在姜波等[70]的实验中也有发生; 李会军[15]展开的次高温高压变形实验依然有气体产出, 而且排除了高温热解的可能性. 那么, 这些样品产气的原因何在, 在应力作用下煤分子结构的降解过程是怎样的, 是否与超量煤层气的生成存在内在的必然联系?
遗憾的是, 在以往的变形实验过程中, 由于对试件产气现象重视不够, 造成实验过程中相关信息记录缺失, 给进一步的分析造成困难, 以下仅就实验过程中观察到的现象进行分析讨论. 理论上, 高温必然促进煤的降解作用而产生气体, 然而, 在静水压力条件下的煤粉高温高压实验中, 样品的产气量与温度
并未表现出明显的相关性[84]. 因此, 尽管变形实验中
产气样品均具有较高的温度压力比值, 我们仍认为, 样品在变形实验过程中产气可能与变形作用有关. 李会军[15]最近的研究结果对此提供了佐证. 高温使得分子基团活性增强, 有利于发生韧性变形, 因此实验中常常用提高温度以补偿时间的方法模拟低应变速率的变形[85]; 同时低的围压不会造成试件强度的明显增强, 有利于韧性变形. 据文献报道, 在同系列样品中, 温压比值越高, 越容易产气, 产气量也越多甚至发生突出[86,87]. 这一现象与糜棱煤容易发生瓦斯突出相吻合, 其中是否存在一定的内在联系仍需进一步的工作证实.
超量煤层气的赋存状态是科学家们长期关注的
重要问题. 早在上世纪60年代就有人提出过煤中瓦
斯以固溶态的形式存在的可能性(转引自文献[88]). 乌克兰学者Alexeev 等[89,90]通过氢谱核磁共振(1H NMR)和X 射线衍射技术研究, 提出煤层气在煤中的
赋存形式除了游离态、吸附态还可能存在第三种状态, 即固溶态(solid solution). 固溶态瓦斯以晶体形式赋存于煤中, 采用常规的手段难以探测, Radovic 等[91]通过吸附解吸实验和氙气核磁共振方法测试也得出
了类似的结论. 近年来通过煤对CH 4和CO 2等气体的等温吸附研究发现, 随吸附压力的增加, 等温吸附曲线并不像传统吸附模型所描述的单调增长, 而是呈现单峰或双峰的分布形式, 符合气体超临界吸附特征[92]. 有关甲烷超临界吸附的研究也相继展开, Yang 等[93]研究中发现, 煤体中存在大量超显微的单壁纳米尖端(single-wallled nanohorns), 经过HNO 3处理后能够显著增强超临界甲烷的储集能力. Ohba
等[94]通过X 射线小角散射研究发现, 煤基质楔状微孔隙中存在团粒状结构的超临界甲烷. 也有学者提
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出超量煤层气的赋存状态可能类似于天然气水合物, 以笼型晶体化合物的形态储集, 并对其在煤层中存在的可能性进行探讨[95,96]. 然而, 目前为止, 超量煤层气的赋存状态(相态)究竟如何, 尚未得到证实, 还只是一些推测.
5 不同变形机制构造煤的可能演化路径及
与超量煤层气的关系
从上述讨论可以看出, 脆、韧性变形煤无论在显微、超显微结构、孔隙系统还是化学结构都存在着不同程度的演化差异, 韧性变形构造煤的应力缩聚和应力降解作用更为明显. 煤与瓦斯突出问题也与糜棱煤存在一定的联系. 因此, 我们有必要对煤的变形机制问题进行探讨.
侯泉林和琚宜文研究小组[4,7,8,13~15,33,41,42,52,60]近年来从变形机制角度出发, 对不同类型构造煤的变形变质作用机理和演化路径进行了比较深入的探索, 据此可以推断构造煤的可能演化路径.
(1) 脆性变形作用: 构造应力对煤的作用以转化为摩擦热能为主, 即定向应力作用下的热演化. 随着变形程度的增加, 热能逐渐积累, 分子运动速度加快, 动能增加, 导致芳环侧链上的官能团依据键能大小相继热解脱落; 另一方面芳环生长加大, 缩聚作用增强, 表现为与煤热演化相同的路径和超前演化的特征. 其他一些作者的研究结果也为该认识提供了佐证[49,54,57].
(2) 韧性变形作用: 构造应力对煤的作用除了部分转化为热能之外, 更主要的是转化为应变能, 促使煤大分子结构单元变形、破坏, 引起芳环内部的位错、蠕变等. 相对脆性变形煤, 韧性变形显著扩展了
煤的纳米级孔隙结构, 随着应变能的积累, 芳核发生变形、旋转定向、拼叠增大等. 同时, 随着应变能增加, 芳环会因位错而形成似亚晶格颗粒, 即氢化合物激发态, 可能相当于Alexeev 等[89,90]所称的固溶态. 当其维持平衡条件被打破时则产生大量非吸附态煤层气, 即超量煤层气, 甚至发生煤与瓦斯突出.
超量煤层气的生成机理和赋存状态依然还处于探索阶段. 瓦斯在煤中是否存在固溶态或其它形式? 假如存在固溶态, 又是怎样生成和转化的? 跟前文所述变形实验中样品产气存在怎样的关联? 煤的变形实验, 尤其是强烈韧性变形实验可能是解决这些问题的突破点. 因此, 通过不同变形机制的煤变形实验对比分析, 利用先进的分析手段, 结合量子化学等现代化学理论或许是探索超量煤层气的一个可行途径.
6 进一步工作展望
分析不同类型构造煤的发育特征和演化路径需要将详细的野外观测和室内分析相结合, 运用高分辨率透射电镜等现代方法研究各种类型构造煤大分子-纳米级孔隙结构在不同变形机制下的演化特征; 运用各种谱学分析方法, 研究不同变形系列构造煤, 尤其是韧性系列构造煤的化学结构及其化学成分演化特征和可能机理, 超量煤层气的产生过程和赋存相态, 以及突出机理; 加强实验研究和跨学科研究, 运用量子化学和有机化学理论, 结合煤的高温高压变形和产气实验, 探索变形作用对煤的物理结构、化学成分变化的制约机理. 最终, 以期破解构造煤结构的演化路径、煤与瓦斯突出机理以及超量煤层气的产生和赋存相态等科学之谜.
致谢
审稿专家提出的宝贵意见和建议对本文的完善有很大的帮助, 在此表示诚挚感谢.
参考文献
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