天然水体铀的形态分析研究进展
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Ｊｉａｎｇｘｉ Ｎａｎｃｈａｎｇ ３３００１３ꎬ Ｃｈｉｎａ)
Ａｂｓｔｒａｃｔ: Ｔｈｅ ｓｔｕｄｙ ｏｎ ｕｒａｎｉｕｍ ｓｐｅｃｉａｔｉｏｎ ｉｎ ｎａｔｕｒａｌ ｗａｔｅｒ ｉｓ ｏｎｅ ｔｈｅ ｉｍｐｏｒｔａｎｔ ｃｏｎｔｅｎｔｓ ｏｆ ｕｒａｎｉｕｍ ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ ａｓｓｅｓｓｍｅｎｔ������ Ｔｈｅ ｍａｉｎ ｓｐｅｃｉａｔｉｏｎ ｏｆ ｕｒａｎｉｕｍ ｉｎ ｎａｔｕｒａｌ ｗａｔｅｒ ｗｅｒｅ ｒｅｖｉｅｗｅｄꎬ ｔｈｅ ａｎａｌｙｓｉｓ ｍｅｔｈｏｄｓ ｏｆ ｕｒａｎｉｕｍ ｓｐｅｃｉａｔｉｏｎ ｉｎ ｎａｔｕｒａｌ ｗａｔｅｒ ｗｅｒｅ ｍａｉｎｌｙ ｄｉｓｃｕｓｓｅｄ������ Ｘ － ｒａｙ ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ ｆｉｎｅ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ ( ＸＡＦＳ ) ꎬ Ｘ － ｒａｙ ｐｈｏｔｏｅｌｅｃｔｒｏｎ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ ( ＸＰＳ) ｔｉｍｅ ｒｅｓｏｌｖｅｄ ｌａｓｅｒ ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ ( ＴＲＬＦＳ) ａｎｄ ｏｔｈｅｒ ｍｅｔｈｏｄｓ ｗｅｒｅ ｓｕｍｍａｒｉｚｅｄ ｉｎ ｄｅｔａｉｌ������ Ｔｈｅ ｒｅｓｅａｒｃｈ ｓｔａｔｕｓ ｏｆ ｕｒａｎｉｕｍ ｓｐｅｃｉａｔｉｏｎ ａｎｄ ｔｈｅ ｎｅｘｔ ｓｔｅｐｓ ｏｆ ｔｈｅ ｒｅｓｅａｒｃｈ ｗｅｒｅ ｄｅｓｃｒｉｂｅｄ������ Ｔｈｅ ｃｏｎｔｅｎｔｓ ｗｅｒｅ ｈｅｌｐｆｕｌ ｆｏｒ ｒｅｓｅａｒｃｈｅｒｓ ｔｏ ｃａｒｒｙ ｏｕｔ ｒｅｓｅａｒｃｈ ｗｏｒｋｓ ａｂｏｕｔ ｔｈｅ ｓｐｅｃｉａｔｉｏｎ ａｎａｌｙｓｉｓ ｏｆ ｕｒａｎｉｕｍ ｉｎ ｎａｔｕｒａｌ ｗａｔｅｒ������
重要的化学形态之一ꎮ 由于具有不同氧化态ꎬ 铀的配合、 沉 淀、 吸附、 形成胶体的行为可能完全不同ꎮ 水溶液中铀的氧化 态的研究方法主要有化学、 放射化学分离法、 电化学方法和光 谱法等ꎮ 铀可以在水中发生水解反应、 也可以与碳酸盐、 硫酸 盐、 磷酸盐、 氯离子等无机离子发生配合反应ꎬ 还可能与有机 物如腐殖酸、 富里酸等发生配合反应ꎬ 生成相应的配合物ꎮ 为 在极稀浓度条件下研究铀配合物的化学形态ꎬ 出现了电泳法、 离子聚焦法、 高效液相色谱法、 激光光谱法等新方法[３] ꎮ 铀在 地下水中的浓度特别低时ꎬ 可能不足以形成沉淀ꎬ 而是聚集成 粒径很小的真胶体颗粒ꎻ 另外ꎬ 铀可能吸附于天然水中存在着 的胶体上ꎬ 形成假胶体ꎬ 胶体的形成会极大地改变核素的迁移 行为ꎮ
Байду номын сангаас
摘 要: 天然水体中铀的形态分析是铀的环境评价研究的重要内容之一ꎮ 本文综述了铀在天然水体中的主要存在形态ꎬ 按
照分析方法的特点ꎬ 将形态分析划分为理论计算法和分析测定法ꎬ 较为详细地介绍了 Ｘ 射线吸收精细结构光谱( ＸＡＦＳ) 、 Ｘ 射线光 电子能谱( ＸＰＳ) 、 荧光时间衰减光谱( ＴＲＬＦＳ) 等分析方法ꎬ 并阐述了铀的形态分析研究现状及下一步展望ꎮ 通过本文综述ꎬ 可以 为天然水体中铀的形态分析研究提供参考ꎮ
第 ４６ 卷第 １２ 期 ２０１８ 年 ６ 月
广 州 化 工 Ｇｕａｎｇｚｈｏｕ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｉｎｄｕｓｔｒｙ
Ｖｏｌ������ ４６ Ｎｏ������ １２ Ｊｕｎ������ ２０１８
天然水体铀的形态分析研究进展∗
徐哲婷１ꎬ２ ꎬ 于 涛１ꎬ２ ꎬ 潘 涛２ ꎬ 李 红２
(１ 东华理工大学江西省质谱科学与仪器重点实验室ꎬ 江西 南昌 ３３００１３ꎻ ２ 东华理工大学核科学与工程学院ꎬ 江西 南昌 ３３００１３)
１ 天然水体铀的主要存在形态
铀元素的形态是指铀元素以不同的同位素组成、 不同的电 子组态或价态以及不同的分子结构等存在的特定形式ꎮ 在天然 水体中ꎬ 低浓度核素可能发生氧化还原、 水解、 配合、 形成胶 体等过程ꎮ 这些过程所对应的主要是氧化态、 配合物和胶体等 三种形态ꎬ 对于不同形态的研究也有所区别ꎮ 氧化态是核素最
Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ: ｕｒａｎｉｕｍꎻ ｎａｔｕｒａｌ ｗａｔｅｒꎻ ｓｐｅｃｉａｔｉｏｎ
近年来ꎬ 随着核能利用规模的不断扩大ꎬ 人们对于铀资源 利用的关注度也日益增大ꎮ « 核安全法» 的通过ꎬ 标志着对核 安全的规范管理上升到了法律层面ꎬ 因此ꎬ 铀在利用过程中可 能产生问题的相关研究也增强了广度和深度ꎬ 同时ꎬ 越来越多 人开始关注天然水体中铀的含量测定及水质评价和环境保护ꎮ 铀随环境的变化对环境产生的影响不仅取决于水体中铀的总 量ꎬ 还取决于其存在的形态ꎬ 因此天然水体中铀的化学形态的 研究也是铀环境化学研究的重要内容之一[１－２] ꎮ
２ 天然水体铀的化学形态研究方法
∗ 基金项目: 国家自然科学基金项目(２１５６１００１) ꎻ 江西省自然科学基金(２０１６１ＢＡＢ２０３１００) ꎻ 东华理工大学江西省质谱科学与仪器重点实验室开放 基金( ＪＸＭＳ２０１７１５) ꎮ
第一作者: 徐哲婷(１９９５－) ꎬ 女ꎬ 硕士研究生ꎬ 研究方向为环境放射化学ꎮ 通讯作者: 于涛ꎬ 副教授ꎬ 研究方向为环境放射化学ꎮ
关键词: 铀ꎻ 天然水体ꎻ 化学形态
中图分类号: Ｏ６４
文献标志码: Ａ
文章编号: １００１－９６７７(２０１８)１２－００２１－０３
Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｐｒｏｇｒｅｓｓ ｏｎ Ａｎａｌｙｓｉｓ Ｍｅｔｈｏｄ ｏｆ Ｕｒａｎｉｕｍ Ｓｐｅｃｉａｔｉｏｎ ｉｎ Ｎａｔｕｒａｌ Ｗａｔｅｒ∗
ＸＵ Ｚｈｅ－ｔｉｎｇ１ꎬ２ ꎬ ＹＵ Ｔａｏ１ꎬ２ ꎬ ＰＡＮ Ｔａｏ２ ꎬ ＬＩ Ｈｏｎｇ２ (１ Ｊｉａｎｇｘｉ Ｋｅｙ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｆｏｒ Ｍａｓｓ Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ ａｎｄ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔａｔｉｏｎꎬ Ｅａｓｔ Ｃｈｉｎａ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙꎬ Ｊｉａｎｇｘｉ Ｎａｎｃｈａｎｇ ３３００１３ꎻ ２ Ｓｃｈｏｏｌ ｏｆ Ｎｕｃｌｅａｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇꎬ Ｅａｓｔ Ｃｈｉｎａ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙꎬ
Ａｂｓｔｒａｃｔ: Ｔｈｅ ｓｔｕｄｙ ｏｎ ｕｒａｎｉｕｍ ｓｐｅｃｉａｔｉｏｎ ｉｎ ｎａｔｕｒａｌ ｗａｔｅｒ ｉｓ ｏｎｅ ｔｈｅ ｉｍｐｏｒｔａｎｔ ｃｏｎｔｅｎｔｓ ｏｆ ｕｒａｎｉｕｍ ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ ａｓｓｅｓｓｍｅｎｔ������ Ｔｈｅ ｍａｉｎ ｓｐｅｃｉａｔｉｏｎ ｏｆ ｕｒａｎｉｕｍ ｉｎ ｎａｔｕｒａｌ ｗａｔｅｒ ｗｅｒｅ ｒｅｖｉｅｗｅｄꎬ ｔｈｅ ａｎａｌｙｓｉｓ ｍｅｔｈｏｄｓ ｏｆ ｕｒａｎｉｕｍ ｓｐｅｃｉａｔｉｏｎ ｉｎ ｎａｔｕｒａｌ ｗａｔｅｒ ｗｅｒｅ ｍａｉｎｌｙ ｄｉｓｃｕｓｓｅｄ������ Ｘ － ｒａｙ ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ ｆｉｎｅ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ ( ＸＡＦＳ ) ꎬ Ｘ － ｒａｙ ｐｈｏｔｏｅｌｅｃｔｒｏｎ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ ( ＸＰＳ) ｔｉｍｅ ｒｅｓｏｌｖｅｄ ｌａｓｅｒ ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ ( ＴＲＬＦＳ) ａｎｄ ｏｔｈｅｒ ｍｅｔｈｏｄｓ ｗｅｒｅ ｓｕｍｍａｒｉｚｅｄ ｉｎ ｄｅｔａｉｌ������ Ｔｈｅ ｒｅｓｅａｒｃｈ ｓｔａｔｕｓ ｏｆ ｕｒａｎｉｕｍ ｓｐｅｃｉａｔｉｏｎ ａｎｄ ｔｈｅ ｎｅｘｔ ｓｔｅｐｓ ｏｆ ｔｈｅ ｒｅｓｅａｒｃｈ ｗｅｒｅ ｄｅｓｃｒｉｂｅｄ������ Ｔｈｅ ｃｏｎｔｅｎｔｓ ｗｅｒｅ ｈｅｌｐｆｕｌ ｆｏｒ ｒｅｓｅａｒｃｈｅｒｓ ｔｏ ｃａｒｒｙ ｏｕｔ ｒｅｓｅａｒｃｈ ｗｏｒｋｓ ａｂｏｕｔ ｔｈｅ ｓｐｅｃｉａｔｉｏｎ ａｎａｌｙｓｉｓ ｏｆ ｕｒａｎｉｕｍ ｉｎ ｎａｔｕｒａｌ ｗａｔｅｒ������
重要的化学形态之一ꎮ 由于具有不同氧化态ꎬ 铀的配合、 沉 淀、 吸附、 形成胶体的行为可能完全不同ꎮ 水溶液中铀的氧化 态的研究方法主要有化学、 放射化学分离法、 电化学方法和光 谱法等ꎮ 铀可以在水中发生水解反应、 也可以与碳酸盐、 硫酸 盐、 磷酸盐、 氯离子等无机离子发生配合反应ꎬ 还可能与有机 物如腐殖酸、 富里酸等发生配合反应ꎬ 生成相应的配合物ꎮ 为 在极稀浓度条件下研究铀配合物的化学形态ꎬ 出现了电泳法、 离子聚焦法、 高效液相色谱法、 激光光谱法等新方法[３] ꎮ 铀在 地下水中的浓度特别低时ꎬ 可能不足以形成沉淀ꎬ 而是聚集成 粒径很小的真胶体颗粒ꎻ 另外ꎬ 铀可能吸附于天然水中存在着 的胶体上ꎬ 形成假胶体ꎬ 胶体的形成会极大地改变核素的迁移 行为ꎮ
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摘 要: 天然水体中铀的形态分析是铀的环境评价研究的重要内容之一ꎮ 本文综述了铀在天然水体中的主要存在形态ꎬ 按
照分析方法的特点ꎬ 将形态分析划分为理论计算法和分析测定法ꎬ 较为详细地介绍了 Ｘ 射线吸收精细结构光谱( ＸＡＦＳ) 、 Ｘ 射线光 电子能谱( ＸＰＳ) 、 荧光时间衰减光谱( ＴＲＬＦＳ) 等分析方法ꎬ 并阐述了铀的形态分析研究现状及下一步展望ꎮ 通过本文综述ꎬ 可以 为天然水体中铀的形态分析研究提供参考ꎮ
第 ４６ 卷第 １２ 期 ２０１８ 年 ６ 月
广 州 化 工 Ｇｕａｎｇｚｈｏｕ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｉｎｄｕｓｔｒｙ
Ｖｏｌ������ ４６ Ｎｏ������ １２ Ｊｕｎ������ ２０１８
天然水体铀的形态分析研究进展∗
徐哲婷１ꎬ２ ꎬ 于 涛１ꎬ２ ꎬ 潘 涛２ ꎬ 李 红２
(１ 东华理工大学江西省质谱科学与仪器重点实验室ꎬ 江西 南昌 ３３００１３ꎻ ２ 东华理工大学核科学与工程学院ꎬ 江西 南昌 ３３００１３)
１ 天然水体铀的主要存在形态
铀元素的形态是指铀元素以不同的同位素组成、 不同的电 子组态或价态以及不同的分子结构等存在的特定形式ꎮ 在天然 水体中ꎬ 低浓度核素可能发生氧化还原、 水解、 配合、 形成胶 体等过程ꎮ 这些过程所对应的主要是氧化态、 配合物和胶体等 三种形态ꎬ 对于不同形态的研究也有所区别ꎮ 氧化态是核素最
Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ: ｕｒａｎｉｕｍꎻ ｎａｔｕｒａｌ ｗａｔｅｒꎻ ｓｐｅｃｉａｔｉｏｎ
近年来ꎬ 随着核能利用规模的不断扩大ꎬ 人们对于铀资源 利用的关注度也日益增大ꎮ « 核安全法» 的通过ꎬ 标志着对核 安全的规范管理上升到了法律层面ꎬ 因此ꎬ 铀在利用过程中可 能产生问题的相关研究也增强了广度和深度ꎬ 同时ꎬ 越来越多 人开始关注天然水体中铀的含量测定及水质评价和环境保护ꎮ 铀随环境的变化对环境产生的影响不仅取决于水体中铀的总 量ꎬ 还取决于其存在的形态ꎬ 因此天然水体中铀的化学形态的 研究也是铀环境化学研究的重要内容之一[１－２] ꎮ
２ 天然水体铀的化学形态研究方法
∗ 基金项目: 国家自然科学基金项目(２１５６１００１) ꎻ 江西省自然科学基金(２０１６１ＢＡＢ２０３１００) ꎻ 东华理工大学江西省质谱科学与仪器重点实验室开放 基金( ＪＸＭＳ２０１７１５) ꎮ
第一作者: 徐哲婷(１９９５－) ꎬ 女ꎬ 硕士研究生ꎬ 研究方向为环境放射化学ꎮ 通讯作者: 于涛ꎬ 副教授ꎬ 研究方向为环境放射化学ꎮ
关键词: 铀ꎻ 天然水体ꎻ 化学形态
中图分类号: Ｏ６４
文献标志码: Ａ
文章编号: １００１－９６７７(２０１８)１２－００２１－０３
Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｐｒｏｇｒｅｓｓ ｏｎ Ａｎａｌｙｓｉｓ Ｍｅｔｈｏｄ ｏｆ Ｕｒａｎｉｕｍ Ｓｐｅｃｉａｔｉｏｎ ｉｎ Ｎａｔｕｒａｌ Ｗａｔｅｒ∗
ＸＵ Ｚｈｅ－ｔｉｎｇ１ꎬ２ ꎬ ＹＵ Ｔａｏ１ꎬ２ ꎬ ＰＡＮ Ｔａｏ２ ꎬ ＬＩ Ｈｏｎｇ２ (１ Ｊｉａｎｇｘｉ Ｋｅｙ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｆｏｒ Ｍａｓｓ Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ ａｎｄ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔａｔｉｏｎꎬ Ｅａｓｔ Ｃｈｉｎａ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙꎬ Ｊｉａｎｇｘｉ Ｎａｎｃｈａｎｇ ３３００１３ꎻ ２ Ｓｃｈｏｏｌ ｏｆ Ｎｕｃｌｅａｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇꎬ Ｅａｓｔ Ｃｈｉｎａ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙꎬ