ADS散裂靶产生的放射性毒性
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摘要 :利用 S HIELD 程序计算不同能量质子照射不同靶产生的散裂产物分布 。采用年摄入量限值 (AL I) 标准定义的放射性毒性 ,对散裂靶中散裂产物产生的放射性毒性进行研究分析 。研究结果表明 : 散裂产物具有较大的毒性 ,特别是在加速器驱动的次临界系统 (ADS) 要求的入射粒子 (质子) 能量下 ,产 生了一些处于稀土区长寿命的α放射性核素 。这些核素若不能在辐射场中被嬗变掉 ,其毒性将对生物 环境产生长期的影响 。 关键词 :加速器驱动次临界系统 ;放射性毒性 ;年摄入量限值 中图分类号 : TL7 文献标识码 :A 文章编号 :100026931 (2006) 0220180206
收稿日期 :2005203215 ;修回日期 :2005207205 基金项目 :国家“973”计划资助项目 ( G1999022601) 作者简介 :龚学余 (1962 —) ,男 ,湖南桃江人 ,教授 ,博士 ,核能科学与工程专业
第2期 龚学余等 :ADS 散裂靶产生的放射性毒性
181
加速器驱动次临界系统 (ADS) 由于具有良 好的资源效益和环境效益 ,近年来在国际上形 成了一个研究热点[123 ] 。由于 ADS 是新的概 念 ,许多问题有待分析和研究[4] 。尽管 ADS 可 用来嬗变核废料 ,但 ADS 在嬗变核废料的过程 中 ,高能质子与靶进行散裂反应 ,又不断产生具 有放射性的核废料 。为此 ,有必要对散裂靶产 生的放射性进行研究 。
图 1 11 6 GeV 质子入射铅2铋靶和 天然铀靶引起的碎片分布
Fig. 1 Mass dist ributions of spallatio n p roduct s in Pb2Bi target and nat ural U target irradiated by 11 6 GeV p roto ns 实线 ———天然铀靶 ;虚线 ———铅2铋靶
发或只由蒸发产生的以靶核质量数一半为峰的 中间产物区 ,第 3 个由以初始靶核质量数为峰 值的区 。
图 2 示出 01 6 、01 8 和 11 6 GeV 质子照射 铅2铋靶得到的散裂产物的分布 。由图 2 可知 , 随着入射质子能量的增加 ,分布曲线的宽度展 宽 ,峰的高度增加 。这一分布规律显示 ,质子能 量的增加 ,散裂反应产生的核子数目增多 ,相应 的远离靶核质量数目的余核也相应增多 。从图 2 还可知 ,随入射粒子能量增加 ,稀土区 (质量 数 A ≈ 150 的 区 域) 的 核 素 增 加 , 如150 Gd 和 154 Dy等 。将 S H IELD 计算结果与 CA SCAD E/ IN P E 计算结果进行了比较 ,两者在整体分布 上是一致的 ,但在轻核区域上稍有差别 。这些 差别对 靶 的 放 射 性 毒 性 分 析 不 会 产 生 大 的 影响 。
(5)
式 (5) 表征的是产生的放射性核素在趋近
于饱和时的毒性大小的自然变化 。两种毒性均
由活 度 控 制 , Ti 主 要 突 出 了 短 寿 命 核 素 , 而 Ti ,eq强调了核素的产生在趋于饱和时的自然变 化趋势 ,即靶经过长时间照射或冷却后其中的 放射性毒性将趋于缓慢 。散裂产物对环境的危
图 2 不同能量质子入射铅2铋靶 引起的碎片分布
Fig. 2 Mass dist ributio ns of spallation p roduct s in Pb2Bi target irradiated by p roto ns wit h various energy
实线 ———01 6 GeV ;短虚线 ———01 8 GeV ;长虚线 ———11 6 GeV
S H IELD 程序是用蒙特卡罗方法模拟强子 输运的程序 ,主要用于研究中高能质子入射到 厚靶上的中子产生 、能量沉积 、碎片分布及由入 射粒子和次级粒子在靶材上引起的辐射损伤 、 加速器和空间粒子引起的辐射防护等方面的研 究[3] 。
研究选用圆柱形固态靶 ,靶长 60 cm ,直径 20 cm 。图 1 示出 11 6 GeV 质子轰击铅2铋靶和 天然铀靶得到的散裂产物分布 。由图 1 可知 , 散裂产物主要分布在 3 个不同质量区域 。第 1 个区域以轻核为主 ,第 2 个包含了由裂变和蒸
(11 S chool of N uclea r S cience an d Technolog y , N anhua U ni versit y , Hen g y an g 421001 , Chi na; 2. Chi na I nstit ute of A tomic Ener g y , B ei j i n g 102413 , Chi na)
第40卷第2期 2006年3月
原子能科学技术 Ato mic Energy Science and Technology
Vol. 40 ,No . 2 Mar. 2006
ADS 散裂靶产生的放射性毒性
龚学余1 ,樊 胜2 ,宋英明1 ,杨 磊1 ,罗璋琳2
(11 南华大学 核科学技术学院 ,湖南 衡阳 421001 ; 21 中国原子能科学研究院 ,北京 102413)
对于某一种放射性核素 i , 设它的活度为 ai ,所对应的年剂量限值为 AL Ii ,则它的放射 性毒性可表示为 :
Ti,R
=
ai AL Ii
Baidu Nhomakorabea(1)
如果是一系列核素 ,则总的放射性毒性可
以对各个核素毒性直接求和得到 :
∑ ∑ TR =
Ti,R =
i
ai i AL Ii
(2)
这种毒性定义的物理意义在于 :相同活度
2 散裂靶的毒性
放射性元素通过衰变释放能量 。衰变能被 人体或其它生物体吸收将引起生物效应 ,造成 不良反应 。为形象描述放射性核素产生的生物 效应大小 ,引入了放射性毒性概念 。放射性毒 性通常定义为放射源的活度与具体的放射性核 素指导标准 (radioactivit y guide) 之比 。由于指 导标准定义的不同 ,出现了不同的放射性毒性 概念 。在这里 ,选取年摄入量限值 ( AL I) 作为 放射性指导标准 。某一种核素的 AL I ,是指在 不超出规定的放射性个人剂量限值情况下允许
182
原子能科学技术 第40卷
摄入这种核素的放射性活度的最大值 。参考文
献[ 5 ]给出了 ADS 分析中重要核素的 AL I 值 。 处在稀土 ( R E) 区的150 Gd 和154 Dy 是散裂产物 中长寿命的α发射体 ,半衰期分别为11 8 ×106 和 31 0 ×106 a ,是散裂靶中产生的重要放射性 核素 ,须给出其 AL I 值 ,然而 ,文献 [ 6 ] 以及其 它报告中均未提及 。本工作按照文献 [ 5 ]的假 定 ,取150 Gd 和154 Dy 的 年 摄 入 量 限 值 AL I = 21 2 ×103 Bq ,其理由[5] 是 ,α 发射体的 AL I 总 体上比β发射体的低 2～5 个数量级 ,而且 ,超 铀元素的肠转化因子和 RE 区元素的肠转化因 子大致相同 ,故认为150 Gd 和154 Dy 摄入 50 a 后 的能量沉积与244 Cm 相似 ,它们的 AL I 期望值 处在 31 7 ×102 Bq ( 与244 Cm 的 AL I 相 同) 和 21 2 ×103 Bq (与 R E 中α 发射体146 Sm 的 AL I 相同) 之间 。
Radiological Toxicity of Spallation Targets in Accelerator2Driven Sub2critical System
GON G Xue2yu1 , FAN Sheng2 , SON G Ying2ming1 , YAN G L ei1 , L U O Zhang2lin2
1 散裂产物的质量分布
高能质子与靶发生散裂反应的实验数据非 常少 。在绝大多数情况下 ,对散裂产物的分析 是利用物理模型进行数值计算 ,并将计算结果 与已有的实验结果进行比较来判断模型的正确 性 。由此已开发了多个程序[5] ,主要有LA HET、 CASCADE 或 CASCADE/ INPE、SHIELD 等 。 本工作利用 SHIELD 程序来研究散裂产物。
为其衰变常量 ;φ为嬗变场中子通量密度 ;σi 为
该产物与中子作用截面 。
式 (3) 右边第 1 项代表散裂产物 i 的产生
率 ,第 2 项代表该产物自然衰变率和人工嬗变
率 ,当二者达到平衡时 ,式 (3) 左侧项等于 0 。
为了区分 1 个质子与靶作用产生某种核素
的毒性和靶受质子照射趋近于饱和时的毒性 ,
Abstract : The spallatio n p ro duct s f ro m spallatio n reactio n of spallatio n target t riggered by high energy p roto ns in accelerator2driven sub2critical system ( ADS) , were calculated under different material target s and vario us energy incident p roto ns respectively using S H IELD code. Then t he radiological to xicit y of spallatio n p roduct s was st udied by ap2 plying t he co ncept of annual limit of intake ( AL I) . It reveal s t hat t he to xicit y of t he spallatio n p roduct s is of ten o n high2rate , especially t ho se alp ha emit ting rare eart hs ( R E) caused by t he incident p roto n under t he ADS required energy largely co nt ribute into overall to xicit y of spallatio n target s. These nuclides will exert a radiological hazard o n t he biotic enviro nment , if do not t ransmute t hem in t he radiant field. Key words : accelerator2driven sub2critical system ; radiological to xicit y ; annual limit of intake
害主要是一些长寿命的核素 ,选定半衰期处在 121 3～41 47 ×109 a 内的散裂产物进行研究 。 在以下计算中 ,取质子流强 I = 1 mA 。
图 3a 示出 11 6 GeV 质子轰击铅2铋靶时产 生的长寿命散裂产物的产生毒性和平衡毒性各
占的 份 额 。在 产 生 毒 性 计 算 时 , 加 入 了60 Co
的放射性核素 ,如果它的年剂量限值越大 ,则放
射性毒性越小 ,反之越大 。散裂靶中放射性核
素 i 随时间变化的微分方程为 :
dNi dt
=
IYi -
(λi +σφi ) N i
(3)
式中 : N i 为散裂产物 i 的数量 ; I 为质子束流
强 ; Y i为 1 个入射粒子产生的散裂产物产额 ;λi
引入两种毒性概念 , 产生毒性 Ti 和平衡毒性
T i ,eq 。产生毒性 Ti 定义为 :
Ti
=
λi Y i AL Ii
(4)
式 (4) 给出 1 个质子在某一时刻产生的某 种核 素 i 的毒 性 。若 无人 工嬗 变 , 平 衡 毒 性 Ti ,eq 定义为 :
T i , eq
=
I
Yi AL Ii
收稿日期 :2005203215 ;修回日期 :2005207205 基金项目 :国家“973”计划资助项目 ( G1999022601) 作者简介 :龚学余 (1962 —) ,男 ,湖南桃江人 ,教授 ,博士 ,核能科学与工程专业
第2期 龚学余等 :ADS 散裂靶产生的放射性毒性
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加速器驱动次临界系统 (ADS) 由于具有良 好的资源效益和环境效益 ,近年来在国际上形 成了一个研究热点[123 ] 。由于 ADS 是新的概 念 ,许多问题有待分析和研究[4] 。尽管 ADS 可 用来嬗变核废料 ,但 ADS 在嬗变核废料的过程 中 ,高能质子与靶进行散裂反应 ,又不断产生具 有放射性的核废料 。为此 ,有必要对散裂靶产 生的放射性进行研究 。
图 1 11 6 GeV 质子入射铅2铋靶和 天然铀靶引起的碎片分布
Fig. 1 Mass dist ributions of spallatio n p roduct s in Pb2Bi target and nat ural U target irradiated by 11 6 GeV p roto ns 实线 ———天然铀靶 ;虚线 ———铅2铋靶
发或只由蒸发产生的以靶核质量数一半为峰的 中间产物区 ,第 3 个由以初始靶核质量数为峰 值的区 。
图 2 示出 01 6 、01 8 和 11 6 GeV 质子照射 铅2铋靶得到的散裂产物的分布 。由图 2 可知 , 随着入射质子能量的增加 ,分布曲线的宽度展 宽 ,峰的高度增加 。这一分布规律显示 ,质子能 量的增加 ,散裂反应产生的核子数目增多 ,相应 的远离靶核质量数目的余核也相应增多 。从图 2 还可知 ,随入射粒子能量增加 ,稀土区 (质量 数 A ≈ 150 的 区 域) 的 核 素 增 加 , 如150 Gd 和 154 Dy等 。将 S H IELD 计算结果与 CA SCAD E/ IN P E 计算结果进行了比较 ,两者在整体分布 上是一致的 ,但在轻核区域上稍有差别 。这些 差别对 靶 的 放 射 性 毒 性 分 析 不 会 产 生 大 的 影响 。
(5)
式 (5) 表征的是产生的放射性核素在趋近
于饱和时的毒性大小的自然变化 。两种毒性均
由活 度 控 制 , Ti 主 要 突 出 了 短 寿 命 核 素 , 而 Ti ,eq强调了核素的产生在趋于饱和时的自然变 化趋势 ,即靶经过长时间照射或冷却后其中的 放射性毒性将趋于缓慢 。散裂产物对环境的危
图 2 不同能量质子入射铅2铋靶 引起的碎片分布
Fig. 2 Mass dist ributio ns of spallation p roduct s in Pb2Bi target irradiated by p roto ns wit h various energy
实线 ———01 6 GeV ;短虚线 ———01 8 GeV ;长虚线 ———11 6 GeV
S H IELD 程序是用蒙特卡罗方法模拟强子 输运的程序 ,主要用于研究中高能质子入射到 厚靶上的中子产生 、能量沉积 、碎片分布及由入 射粒子和次级粒子在靶材上引起的辐射损伤 、 加速器和空间粒子引起的辐射防护等方面的研 究[3] 。
研究选用圆柱形固态靶 ,靶长 60 cm ,直径 20 cm 。图 1 示出 11 6 GeV 质子轰击铅2铋靶和 天然铀靶得到的散裂产物分布 。由图 1 可知 , 散裂产物主要分布在 3 个不同质量区域 。第 1 个区域以轻核为主 ,第 2 个包含了由裂变和蒸
(11 S chool of N uclea r S cience an d Technolog y , N anhua U ni versit y , Hen g y an g 421001 , Chi na; 2. Chi na I nstit ute of A tomic Ener g y , B ei j i n g 102413 , Chi na)
第40卷第2期 2006年3月
原子能科学技术 Ato mic Energy Science and Technology
Vol. 40 ,No . 2 Mar. 2006
ADS 散裂靶产生的放射性毒性
龚学余1 ,樊 胜2 ,宋英明1 ,杨 磊1 ,罗璋琳2
(11 南华大学 核科学技术学院 ,湖南 衡阳 421001 ; 21 中国原子能科学研究院 ,北京 102413)
对于某一种放射性核素 i , 设它的活度为 ai ,所对应的年剂量限值为 AL Ii ,则它的放射 性毒性可表示为 :
Ti,R
=
ai AL Ii
Baidu Nhomakorabea(1)
如果是一系列核素 ,则总的放射性毒性可
以对各个核素毒性直接求和得到 :
∑ ∑ TR =
Ti,R =
i
ai i AL Ii
(2)
这种毒性定义的物理意义在于 :相同活度
2 散裂靶的毒性
放射性元素通过衰变释放能量 。衰变能被 人体或其它生物体吸收将引起生物效应 ,造成 不良反应 。为形象描述放射性核素产生的生物 效应大小 ,引入了放射性毒性概念 。放射性毒 性通常定义为放射源的活度与具体的放射性核 素指导标准 (radioactivit y guide) 之比 。由于指 导标准定义的不同 ,出现了不同的放射性毒性 概念 。在这里 ,选取年摄入量限值 ( AL I) 作为 放射性指导标准 。某一种核素的 AL I ,是指在 不超出规定的放射性个人剂量限值情况下允许
182
原子能科学技术 第40卷
摄入这种核素的放射性活度的最大值 。参考文
献[ 5 ]给出了 ADS 分析中重要核素的 AL I 值 。 处在稀土 ( R E) 区的150 Gd 和154 Dy 是散裂产物 中长寿命的α发射体 ,半衰期分别为11 8 ×106 和 31 0 ×106 a ,是散裂靶中产生的重要放射性 核素 ,须给出其 AL I 值 ,然而 ,文献 [ 6 ] 以及其 它报告中均未提及 。本工作按照文献 [ 5 ]的假 定 ,取150 Gd 和154 Dy 的 年 摄 入 量 限 值 AL I = 21 2 ×103 Bq ,其理由[5] 是 ,α 发射体的 AL I 总 体上比β发射体的低 2～5 个数量级 ,而且 ,超 铀元素的肠转化因子和 RE 区元素的肠转化因 子大致相同 ,故认为150 Gd 和154 Dy 摄入 50 a 后 的能量沉积与244 Cm 相似 ,它们的 AL I 期望值 处在 31 7 ×102 Bq ( 与244 Cm 的 AL I 相 同) 和 21 2 ×103 Bq (与 R E 中α 发射体146 Sm 的 AL I 相同) 之间 。
Radiological Toxicity of Spallation Targets in Accelerator2Driven Sub2critical System
GON G Xue2yu1 , FAN Sheng2 , SON G Ying2ming1 , YAN G L ei1 , L U O Zhang2lin2
1 散裂产物的质量分布
高能质子与靶发生散裂反应的实验数据非 常少 。在绝大多数情况下 ,对散裂产物的分析 是利用物理模型进行数值计算 ,并将计算结果 与已有的实验结果进行比较来判断模型的正确 性 。由此已开发了多个程序[5] ,主要有LA HET、 CASCADE 或 CASCADE/ INPE、SHIELD 等 。 本工作利用 SHIELD 程序来研究散裂产物。
为其衰变常量 ;φ为嬗变场中子通量密度 ;σi 为
该产物与中子作用截面 。
式 (3) 右边第 1 项代表散裂产物 i 的产生
率 ,第 2 项代表该产物自然衰变率和人工嬗变
率 ,当二者达到平衡时 ,式 (3) 左侧项等于 0 。
为了区分 1 个质子与靶作用产生某种核素
的毒性和靶受质子照射趋近于饱和时的毒性 ,
Abstract : The spallatio n p ro duct s f ro m spallatio n reactio n of spallatio n target t riggered by high energy p roto ns in accelerator2driven sub2critical system ( ADS) , were calculated under different material target s and vario us energy incident p roto ns respectively using S H IELD code. Then t he radiological to xicit y of spallatio n p roduct s was st udied by ap2 plying t he co ncept of annual limit of intake ( AL I) . It reveal s t hat t he to xicit y of t he spallatio n p roduct s is of ten o n high2rate , especially t ho se alp ha emit ting rare eart hs ( R E) caused by t he incident p roto n under t he ADS required energy largely co nt ribute into overall to xicit y of spallatio n target s. These nuclides will exert a radiological hazard o n t he biotic enviro nment , if do not t ransmute t hem in t he radiant field. Key words : accelerator2driven sub2critical system ; radiological to xicit y ; annual limit of intake
害主要是一些长寿命的核素 ,选定半衰期处在 121 3～41 47 ×109 a 内的散裂产物进行研究 。 在以下计算中 ,取质子流强 I = 1 mA 。
图 3a 示出 11 6 GeV 质子轰击铅2铋靶时产 生的长寿命散裂产物的产生毒性和平衡毒性各
占的 份 额 。在 产 生 毒 性 计 算 时 , 加 入 了60 Co
的放射性核素 ,如果它的年剂量限值越大 ,则放
射性毒性越小 ,反之越大 。散裂靶中放射性核
素 i 随时间变化的微分方程为 :
dNi dt
=
IYi -
(λi +σφi ) N i
(3)
式中 : N i 为散裂产物 i 的数量 ; I 为质子束流
强 ; Y i为 1 个入射粒子产生的散裂产物产额 ;λi
引入两种毒性概念 , 产生毒性 Ti 和平衡毒性
T i ,eq 。产生毒性 Ti 定义为 :
Ti
=
λi Y i AL Ii
(4)
式 (4) 给出 1 个质子在某一时刻产生的某 种核 素 i 的毒 性 。若 无人 工嬗 变 , 平 衡 毒 性 Ti ,eq 定义为 :
T i , eq
=
I
Yi AL Ii