时间分辨光谱学ppt课件

N
总荧光强度： I fl N 2hA12
一切受激原子同相振动时刻，荧光强度比非相干情况大N倍。
超辐射
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N2(t)
N2(0) exp(
t T1
)
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光子回波的特性： t2-t1=t4-t3,Δt1=Δt2 信命展号宽以e)是xp物(- 质2Δ中t1 固／有T1的)衰，减所。以为内均在匀消展相宽是。无因法为复均相匀的展。宽(如寿 光子回波是一种无多普勒效应高分辨率光谱，可以用来测量均
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短脉冲序列的多重相干作用
单脉冲 双脉冲 规则脉冲列
时间函数的场振幅
对应的频谱线型
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本章小结
瞬态、相干的含义是什么？ 光学布洛赫方程及物理含义。 量子拍、光学章动、自感应衰减物理含义是什
么？其信号曲线中都有振荡和衰减，振荡和衰 减分别代表什么信息？ 如何利用光学布洛赫方程解释光子回波，光子 回波信号中包含了那些信息？
量子拍测量的技术要求
测量的技术要求： 用短脉冲激光激发 探测系统的时间响应必须足够快，以便分辨时间
间隔Δt＜h／(E2—El)．
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F=3
158.3
2
191.7 1 0
466.7
137Ba+离子的6p2P3/2超精细结构荧光量子拍频和它的傅立叶变换谱
F=3 625.1
2 158.3
1 80
利用透射强度测量量子拍的实验方法
探测器 P1
P2
P3
/ 4片
Ar＋连续 波光源
染料脉冲 激光器
Na原子32S1/2基态的塞曼量子拍信号， 是用瞬变数字记录仪对脉冲激光器的 单个脉冲所做的记录。
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2、相干瞬态效应的理论
分子或原子系统用两能级系统进行描述
H i
t
H H0 H1
原子系统与光场相互作用 时哈密顿量
无光场时哈密顿量
3 0C 3
g1 g2
N
21
跃迁E2→ E1的 偶极矩阵元μ21
E1、 E2的权重因子
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如果这些原子是非相干受激的，对相同原子：
2
12
12
2
N
12
2
N
N
总荧光强度：
I fl NA12
相干激发下，N各受激原子在激发时刻t＝0建立确定的
相位关系，即N个受激态原子是同相的：
2
12
N 2 12 2
匀展宽。 K4＝2K2-K1 确定回波方向。
(t2-K2∙r/ω)- (t1-K1∙r /ω)= (t4-K4∙r /ω)- (t3-K2∙r /ω)
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双氢磷酸氨
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2脉冲
脉冲
光子回波
样品：SF6 光源：CO2激光器
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4、光学章动
光学章动表现为当样品原子（或分子）被足够 强的共振光场突然照射时，原子将首先被激发 到高能态（共振吸收），然后回到较低能态 （受激发射）。交替循环地对激光吸收再发射。 这种现象叫做光学章动。
从数学角度讲,在瞬态相干作用下，共振介质在某一时刻 对入射光场的反应特性，不仅决定于该时刻光场的瞬时值， 而且决定于该时刻前入射光强场相对于时间的积分，即该 积分面积的大小
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1、量子拍频
考虑一个三能级系统Ii＞、 I1＞、 I2＞。 其中 I1＞、 I2＞的能级间隔小于激光线宽，在超短脉冲激光的 激励下，从一个共同的低能级Ii＞上实现粒子数集居。从 这些能级上辐射的荧光强度表现为受调制的e指数衰减规
律，这种现象被称为“量子拍频”。
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T＝ 1 h
E2 -E1
A
B
A.在短脉冲激发下，能级1和2的相干激发能级图 B.受调制的e指数衰减荧光强度
这是由于相距根近的两个能级上辐射荧光振幅间相互干涉的结果。 量子拍频的条件：所选择的泵浦激光线宽应大于两个相邻能级之间的频率间隔
确定两个能级之差不受多普勒效应影响， 量子拍光谱学可以允6 许 无多普勒分辨
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有效光场
横向弛豫时间:相衰变时间
光学跃迁描述为跃迁矢量绕光矢量的进动，进动频率称为 11 拉莫进动频率
无外加光场时
Z
Z
Y
Y
X
P
X
P
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3、光子回波
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假设N个原子被短激光脉冲从下能级E1同时激发到上 能级E2 。 在跃迁E1→ E2中，发射的总荧光强度：
2
I fl
N
A21
4
第十一章 时间分辨光谱学
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主要内容
相干瞬态光谱学
量子拍频 光子回波 光学章动 自感应衰减
傅立叶变换光谱学
2
一、瞬态相干光谱学
定义:
瞬态：物质与光相互作用时间很短（<<T1,T2） 相干： 对于共振吸收介质而言：工作粒子由自发辐射和其它均匀加宽 机制所决定的随机性的自发驰豫可以忽略，所有粒子同步地与 入射光场发生相互作用
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频谱是斯塔克 位移，缓慢变化 是章动信号
(A)用9.7微米连续CO2激光器得到的13CH3F光学章动信号
（B）10.6微米得到的NH2D的自由感应衰减信号
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斯塔克开关
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二、脉冲傅立叶变换光谱学
稳频CO2激光激发 13CH3F分子基频ν3模中 （J,K）=(4,3)→(5,3)跃迁 ΔM=0,八条谱线形成四个 外差拍频 170kHz宽，间隔0.83MHz
产生原因：原子在强共振作用下，在上下能级 间的强迫振动，由于弛豫效应，呈现处衰减振 荡，透射光达到稳定状态是受感生弛豫跃迁限 制的。
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激发光场
光学章动信号
拉比频率Ω＝2πγE/h
与本征频率对激光频率的失谐量、 入射光强度有关
1、测定分子跃迁偶极矩
2、获得横向相干时间T2
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5、自感应衰减
自感应衰变：当样品原子在稳态条件下被一激光 束共振激发，突然撤去共振激发场，这时被激发 的偶极子处于同位相，因而样品将发射出强相干 光，而且呈现出一种随时间而衰减的性质。
H1
E
( x Ex
yEy)
P
eR
10
Pz ＝ z ＝eN R
光场Z分量：
Ez
＝
源自文库
0
R
0
E2
E1
赝极化矢： P (Px , Py , 12N )
布洛赫方程：
dP dt
P
Px T2
,
Py T2
,
Pz T1
该系统的与时间 有关的极化
纵向弛豫时间:粒子＝数（衰2变12时）间E1
,0,
对入射光场：由于脉冲持续时间短，入射光的光谱宽度由脉冲 持续时间倒数决定，光场相干时间就是整个脉冲的持续时间， 因此整个作用期间内可认为入射光场是相干的。
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特点:
共振介质对入射光场的反应特性，不但与所考查的某一时刻 的入射光波场强有关，而且与这一时刻前所有时刻的光波 场强有关，也就是说介质对某一考查时刻前的入射光场 （振幅和相位）的行为呈现出记忆的能力