汽油组分的实际胶质生成规律研究_任连岭
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按照 GB8019—1987《车用汽油和航空燃料实 际胶质测定法（喷射蒸发法）》测定各油品的实际胶 质（A）。 1.4 化学组成测定方法
按 照《Standard Test Method for Hydrocarbon Types in Low Olefinic Gasoline by Mass Spectrometry》（ASTM D2789—95（2011））方法测定汽油化学 组成。
表 4 拟合方程的 k、b、r
Tab. 4 k，b，r of regression equation
油样编号 CS0001 CS0003 CS0004 CS0005 CS0006 CS0007 CS0010 CS0012 CS0013 CS0014
k 0.093 0 0.024 0 0.053 0 0.160 0 0.039 0 0.120 0 0.180 0 0.280 0 0.000 7 0.004 6
和反应规律进行了研究，王维民等[14]、田高友等[15] 对车用汽油在储运过程中的质量变化进行了考察。 但是目前还没有对组分的实际胶质随储存时间的变 化规律和生成速率的影响因素进行报道，本文通过 对各种组分进行 43 ℃催速储存，考察实际胶质随储 存时间的变化情况，并与化学组成进行关联。
1试 验
1.1 油品 催化裂化组分：4 个，分别从中石化齐鲁分公
网络出版地址：http：///kcms/detail/51.1718.TE.20120104.0952.003.html
任连岭，熊春华，温 亮，等．汽油组分的实际胶质生成规律研究[J]．西南石油大学学报：自然科学版，2012，34（1）：159–164．
汽油是由链烷烃、环烷烃、烯烃、芳香烃组成的 挥发性强、易燃的内燃机燃料，由催化裂化组分、重 整组分、混合芳烃组分、重芳烃组分等调合而成，碳 原子数一般在 4∼12 。在长期储存过程中，汽油中的 不饱和烃会与空气中的氧发生反应，生成大分子量 的无挥发性胶质，汽油中胶质含量过多时，会堵塞发 动机油路，降低发动机功率，增加活塞、燃烧室和火 花塞等部位的积炭，致使发动机点火不良，产生爆 震，因此，应严格控制汽油胶质的生成速率和数量。 国内外学者对胶质的生成机理、危害、预防等都进行 了相关研究，Nagpal J M 等[1，2] 和 Kinoshita M 等[3] 对催化裂化汽油中胶质的生成机理进行了探讨，认 为不同烃类化合物对胶质生成的贡献不同，其中环 状烯烃是产生胶质的主要诱因；Rita 等[4]、郑来昌 等[5] 分别对烯烃与胶质的生成关系和汽油烃族组成 的质量改善方法进行了研究，认为中间产物仲基烯 丙基基团最容易导致胶质的生成，利用 FCC 汽油的 特点可以改善汽油烃族组成；吴世逵等[6 8]、孔梅[9]、 刘文惠[10]、莫桂娣[11]、娄方等[12] 通过对颜色、诱导 期等指标影响因素的研究，考察了催化裂化汽油的 储存安定性；石玉林等[13] 对催化裂化汽油的烯烃饱
西南石油大学学报（自然科学版）
2012 年 2 月 第 34 卷 第 1 期 Journal of Southwest Petroleum University（Science & Technology Edition）
Vol. 34 No. 1 Feb. 2012
编辑部网址：http：//
平方和 99.58 323.48
自由度 5 10
均方和 19.92 32.35
百分比/% 38.1 61.9
2.2 A 与储存时间的关系 利 用 最 小 二 乘 法 原 理，采 用 线 性 关 系 拟 合
A 与 储 存 时 间（t）的 关 系，得： A = kt + b。拟 合 直 线 的 斜 率 k、截 距 b 和 拟 合 判 定 系 数 r 列 于 表 4。图 1 为 拟 合 值 与 实 际 值 的 散 点 图，0、8、16、 24、3 2、40 周 的 相 关 系 数 分 别 为 0.599、0.619、 0.853、0.886、0.770、0.919。从 表 4 和 图 1 可 以 看 出，随 着 储 存 时 间 的 延 长， A 呈 递 增 趋 势。 k 为 油 品 随 时 间 的 衰 变 速 率，反 映 了 组 分 的 长 期 稳 定 性 能，其 值 越 小，胶 质 的 生 成 速 率 越 小，长 期 稳 定 性 越 优 异，反 之，长 期 稳 定 性 越 差，各 种 油 品 的 k 值 大 小 各 不 相 同，依 次 序 排 列 为 C-
mmcs00011489420813161380680031932739034050cs0003773984277211285762530092755477016178cs00040850819512023013001180060003015cs0005369143835803002069222022129cs0006508746238513799212740172993514014164cs0007716189136030110212657655021317cs0010352990212914739863060143027526019128cs0012377827304515158293680202367415016135cs001351516376750250181192357015039cs00140830599731001054015各组分的k与化学组成的相关系数rcorrelationcoefficientrofhydrocarbongroupcomponentgasolinesample烃类名称链烷烃异构烷烃烯烃环烷烃芳香烃异构烯烃正构烯烃045027017021022017014烃类名称环状烯烃双烯烃mpdptpxp024029024033004014催化裂化组分的k与化学组成的相关系数rtablecrrelationcoefficientrhydrocarbongroupcomponentfccgasolinesample烃类名称链烷烃异构烷烃烯烃环烷烃芳香烃异构烯烃正构烯烃079064071003030082040烃类名称环状烯烃双烯烃mpdptpxp097067060056044088与其他安定性指标的关系众所周知油品在长期储存过程中颜色会发生变化而且油品发生氧化反应后会导致酸度增加
密度/ 初馏点/ （kg/m3） ℃
蒸发温度/℃
10%
50%
90%
色度/
酸度
诱导
碘值
号 （mgKOH/100 mL） 期/min （gI/100 g）
78.7 729.5 530.0
67.0
82.0 140.0
0
87.6 735.2 38.0
56.5
99.0 171.0
1
106.5 859.6 82.0 122.0 135.0 160.0
摘 要：采用 43 ℃催速储存方法，考察了车用汽油组分实际胶质的变化规律和影响因素，利用最小二乘法建立了实 际胶质和储存时间的一次回归方程，利用相关分析法对实际胶质生成速率与化学组成的关系进行考察。结果表明：大 部分组分的实际胶质与储存时间的线性关系明显，实际胶质的生成速率 k 与烃族组成具有明显的相关性，环状烯烃和 异构烯烃对实际胶质的生成具有最大的促进作用，而链烷烃对实际胶质的抑制作用最大；芳香烃对实际胶质的作用不 明显；实际胶质与酸度、色度具有较好的相关性。 关键词：汽油组分；实际胶质；相关分析；最小二乘法
表 2 汽油组分不同储存时间的实际胶质
Tab. 2 Existent gum of gasoline composition during different storage period
油样编号 0 周 8 周 16 周 24 周 32 周 40 周
CS0001 0.6
1.0
1.0
1.2
1.8
5.3
S0012>CS0010>CS0005>CS0007>CS0001>CS0004> CS0006>CS0003， b 为 油 品 在 0 周 的 A。 虽 然
第1期
任连岭，等：汽油组分的实际胶质生成规律研究
161
CS0004的 b 很 大，但 是 k 很 小，说 明 该 组 分 实 际 胶质变化程度很小；虽然 CS0005 的 b 很小，但是 k 很大，说明该组分长期稳定性差，实际胶质会急 剧增加。通过 F 检验，CS0001、CS0003、CS0005、 CS0006、CS0007、CS0010、CS0012 的线性回归方程 的 F 都大于临界值 F0.05（d f）=6.39，如表 5 所示，这 说明建立的回归方程显著，对于以上 7 种组分实际 胶质的生成趋势具有较高的准确性。其余 3 种汽 油组分的实际胶质在整个储存周期内没有明显变 化，与储存时间不具有明显线性关系。其中，催化 裂化组分的实际胶质全部呈线性关系变化，重整组 分中，部分几乎无变化，部分呈线性关系变化，且 k 较大，说明油品的长期稳定性与组分类型并无绝对 的对应关系。
2 结果与讨论
2.1 影响 A 值的因素 表 2 列出了各组分在 43 ℃下不同储存时间
的 A 测试结果。可以看出，不同组分生成实际胶 质的趋势不同，CS0010 生成速率最大，变化率达 1 300%，而 CS0004、CS0013 和 CS0014 的 A 值基本 不变。表 3 为 A 值的二元方差分析结果，可以看出， 汽油长期储存后，储存时间会对 A 值产生影响，占 影响因素的 61.9%，组分类型也是影响 A 值的因素， 占 38.1%。
文章编号：1674 – 5086（2012）01 – 0159 – 06 中图分类号：TE626
DOI： 10. 3863/j. issn. 1674 – 5086. 2012. 01. 025 文献标识码：A
汽油组分的实际胶质生成规律研究 *
任连岭1，熊春华1，温 亮1，司现宝2
1. 中国人民解放军总后勤部油料研究所，北京 门头沟 102300；2. 济联军需物资油料部技术兵训练队，山东 济南 250022
＞ 3 000 4.29
0
1 086 54.88
0.35
729
62.00
0.04
＞ 3 000 3.15
0
＞ 3 000 0.32
1.2 储存试验方法 依据 SH/T0237—1992《汽油贮存安定性测定
法》附录 B 汽油 43 ℃储存试验方法进行储存 试验，储存时间分别为 0、8、16、32、40 周。根据 阿仑尼乌斯理论，汽油在 43 ℃储存 8 周，相当于 在 25 ℃ 储存 1.7 a；储存 16 周，相当于 25 ℃储存 3.4 a；储存 32 周，相当于 25 ℃储存 6.9 a；储存 40 周相当于 25 ℃储存 8.6 a。 1.3 实际胶质测定方法
1
108.7 817.7 78.0 106.0 124.0 155.0
0
106.4 869.1 140.0 150.0 154.5 167.0
1
0.06
＞ 3 000 10.50
0.07
847
46.95
0.12
＞ 3 000 4.07
0.07
＞ 3 000 8.00
0.26
1 434 59.10
0.07
b 0.048 0 0.040 0 3.280 0 0.004 8 1.014 0 2.690 0 1.030 0 1.640 0 0.280 0 0.640 0
r 0.630 0 0.690 0 0.290 0 0.740 0 0.750 0 0.670 0 0.620 0 0.970 0 0.009 6 0.036 0
CS0003 0.1
1.0
0.8
1.0
1.0
1.4
CS0004 4.5
3.2
2.4
4.3
6.7
5.0
CS0005 0.6
2.3
1.3
1.6
6.4
7.1
CS0006 1.2
1.2
1.6
2.1
1.7
3.0
CS0007 0.8
8.0
6.0
5.6
6.3
6.8
CS0010 0.8
4.3
3.9
3.8
4.0 11.2
CS0012 1.6
3.2
6.2
9.5 11.1 11.9
CS0013 0.3
0.3
0.2
0.3
0.5
0.2
CS0014 0.6
0.3
0.4
0.1
0.8
0.6
表 3 实际胶质的方差分析结果
Tab. 3 Variance analysis result of existent gum
差异源 组分
储存时间
* 收稿日期：2011–03–16 网络出版时间：2012–01–04
160
ห้องสมุดไป่ตู้
西南石油大学学报（自然科学版）
2012 年
油样编号
CS0001 CS0003 CS0004 CS0005 CS0006 CS0007 CS0010 CS0012 CS0013 CS0014
RON
表 1 汽油样品的理化性质
Tab. 1 Physical and chemical properties of gasoline sample
司、中 石 化 燕 山 石 化 分 公 司、中 石 化 天 津 分 公 司、 中石化石家庄炼化分公司采集，编号为 CS0003，CS0006，CS0010，CS0012；重整组分：2 个，分别从中 石化燕山石化分公司、中石化石家庄炼化分公司采 集，编号为 CS0005，CS0013；混合芳烃组分和乙烯 抽余油组分各 1 个，从中石化齐鲁分公司采集，编 号为 CS0004 和 CS0001；重芳烃组分：1 个，从中石 化石家庄炼化分公司采集，编号为 CS0014；加氢裂 化组分：1 个，从中石化燕山石化分公司采集，编号 为 CS0007。其各自理化性质列于表 1。
7
107.4 840.4 102.0 120.0 135.0 165.5
8
89.6 721.9 32.0
48.0
91.0 171.5
1
110.6 760.8 44.0
76.0 124.0 170.0
1
90.6 773.0 34.0
49.5
88.0 167.0
0
85.0 735.9 33.5
48.0
85.0 172.0
图 1 实际胶质拟合值和实测值的散点示意图
Fig. 1 Sketch curve of fitted value and actual value of existent gum
按 照《Standard Test Method for Hydrocarbon Types in Low Olefinic Gasoline by Mass Spectrometry》（ASTM D2789—95（2011））方法测定汽油化学 组成。
表 4 拟合方程的 k、b、r
Tab. 4 k，b，r of regression equation
油样编号 CS0001 CS0003 CS0004 CS0005 CS0006 CS0007 CS0010 CS0012 CS0013 CS0014
k 0.093 0 0.024 0 0.053 0 0.160 0 0.039 0 0.120 0 0.180 0 0.280 0 0.000 7 0.004 6
和反应规律进行了研究，王维民等[14]、田高友等[15] 对车用汽油在储运过程中的质量变化进行了考察。 但是目前还没有对组分的实际胶质随储存时间的变 化规律和生成速率的影响因素进行报道，本文通过 对各种组分进行 43 ℃催速储存，考察实际胶质随储 存时间的变化情况，并与化学组成进行关联。
1试 验
1.1 油品 催化裂化组分：4 个，分别从中石化齐鲁分公
网络出版地址：http：///kcms/detail/51.1718.TE.20120104.0952.003.html
任连岭，熊春华，温 亮，等．汽油组分的实际胶质生成规律研究[J]．西南石油大学学报：自然科学版，2012，34（1）：159–164．
汽油是由链烷烃、环烷烃、烯烃、芳香烃组成的 挥发性强、易燃的内燃机燃料，由催化裂化组分、重 整组分、混合芳烃组分、重芳烃组分等调合而成，碳 原子数一般在 4∼12 。在长期储存过程中，汽油中的 不饱和烃会与空气中的氧发生反应，生成大分子量 的无挥发性胶质，汽油中胶质含量过多时，会堵塞发 动机油路，降低发动机功率，增加活塞、燃烧室和火 花塞等部位的积炭，致使发动机点火不良，产生爆 震，因此，应严格控制汽油胶质的生成速率和数量。 国内外学者对胶质的生成机理、危害、预防等都进行 了相关研究，Nagpal J M 等[1，2] 和 Kinoshita M 等[3] 对催化裂化汽油中胶质的生成机理进行了探讨，认 为不同烃类化合物对胶质生成的贡献不同，其中环 状烯烃是产生胶质的主要诱因；Rita 等[4]、郑来昌 等[5] 分别对烯烃与胶质的生成关系和汽油烃族组成 的质量改善方法进行了研究，认为中间产物仲基烯 丙基基团最容易导致胶质的生成，利用 FCC 汽油的 特点可以改善汽油烃族组成；吴世逵等[6 8]、孔梅[9]、 刘文惠[10]、莫桂娣[11]、娄方等[12] 通过对颜色、诱导 期等指标影响因素的研究，考察了催化裂化汽油的 储存安定性；石玉林等[13] 对催化裂化汽油的烯烃饱
西南石油大学学报（自然科学版）
2012 年 2 月 第 34 卷 第 1 期 Journal of Southwest Petroleum University（Science & Technology Edition）
Vol. 34 No. 1 Feb. 2012
编辑部网址：http：//
平方和 99.58 323.48
自由度 5 10
均方和 19.92 32.35
百分比/% 38.1 61.9
2.2 A 与储存时间的关系 利 用 最 小 二 乘 法 原 理，采 用 线 性 关 系 拟 合
A 与 储 存 时 间（t）的 关 系，得： A = kt + b。拟 合 直 线 的 斜 率 k、截 距 b 和 拟 合 判 定 系 数 r 列 于 表 4。图 1 为 拟 合 值 与 实 际 值 的 散 点 图，0、8、16、 24、3 2、40 周 的 相 关 系 数 分 别 为 0.599、0.619、 0.853、0.886、0.770、0.919。从 表 4 和 图 1 可 以 看 出，随 着 储 存 时 间 的 延 长， A 呈 递 增 趋 势。 k 为 油 品 随 时 间 的 衰 变 速 率，反 映 了 组 分 的 长 期 稳 定 性 能，其 值 越 小，胶 质 的 生 成 速 率 越 小，长 期 稳 定 性 越 优 异，反 之，长 期 稳 定 性 越 差，各 种 油 品 的 k 值 大 小 各 不 相 同，依 次 序 排 列 为 C-
mmcs00011489420813161380680031932739034050cs0003773984277211285762530092755477016178cs00040850819512023013001180060003015cs0005369143835803002069222022129cs0006508746238513799212740172993514014164cs0007716189136030110212657655021317cs0010352990212914739863060143027526019128cs0012377827304515158293680202367415016135cs001351516376750250181192357015039cs00140830599731001054015各组分的k与化学组成的相关系数rcorrelationcoefficientrofhydrocarbongroupcomponentgasolinesample烃类名称链烷烃异构烷烃烯烃环烷烃芳香烃异构烯烃正构烯烃045027017021022017014烃类名称环状烯烃双烯烃mpdptpxp024029024033004014催化裂化组分的k与化学组成的相关系数rtablecrrelationcoefficientrhydrocarbongroupcomponentfccgasolinesample烃类名称链烷烃异构烷烃烯烃环烷烃芳香烃异构烯烃正构烯烃079064071003030082040烃类名称环状烯烃双烯烃mpdptpxp097067060056044088与其他安定性指标的关系众所周知油品在长期储存过程中颜色会发生变化而且油品发生氧化反应后会导致酸度增加
密度/ 初馏点/ （kg/m3） ℃
蒸发温度/℃
10%
50%
90%
色度/
酸度
诱导
碘值
号 （mgKOH/100 mL） 期/min （gI/100 g）
78.7 729.5 530.0
67.0
82.0 140.0
0
87.6 735.2 38.0
56.5
99.0 171.0
1
106.5 859.6 82.0 122.0 135.0 160.0
摘 要：采用 43 ℃催速储存方法，考察了车用汽油组分实际胶质的变化规律和影响因素，利用最小二乘法建立了实 际胶质和储存时间的一次回归方程，利用相关分析法对实际胶质生成速率与化学组成的关系进行考察。结果表明：大 部分组分的实际胶质与储存时间的线性关系明显，实际胶质的生成速率 k 与烃族组成具有明显的相关性，环状烯烃和 异构烯烃对实际胶质的生成具有最大的促进作用，而链烷烃对实际胶质的抑制作用最大；芳香烃对实际胶质的作用不 明显；实际胶质与酸度、色度具有较好的相关性。 关键词：汽油组分；实际胶质；相关分析；最小二乘法
表 2 汽油组分不同储存时间的实际胶质
Tab. 2 Existent gum of gasoline composition during different storage period
油样编号 0 周 8 周 16 周 24 周 32 周 40 周
CS0001 0.6
1.0
1.0
1.2
1.8
5.3
S0012>CS0010>CS0005>CS0007>CS0001>CS0004> CS0006>CS0003， b 为 油 品 在 0 周 的 A。 虽 然
第1期
任连岭，等：汽油组分的实际胶质生成规律研究
161
CS0004的 b 很 大，但 是 k 很 小，说 明 该 组 分 实 际 胶质变化程度很小；虽然 CS0005 的 b 很小，但是 k 很大，说明该组分长期稳定性差，实际胶质会急 剧增加。通过 F 检验，CS0001、CS0003、CS0005、 CS0006、CS0007、CS0010、CS0012 的线性回归方程 的 F 都大于临界值 F0.05（d f）=6.39，如表 5 所示，这 说明建立的回归方程显著，对于以上 7 种组分实际 胶质的生成趋势具有较高的准确性。其余 3 种汽 油组分的实际胶质在整个储存周期内没有明显变 化，与储存时间不具有明显线性关系。其中，催化 裂化组分的实际胶质全部呈线性关系变化，重整组 分中，部分几乎无变化，部分呈线性关系变化，且 k 较大，说明油品的长期稳定性与组分类型并无绝对 的对应关系。
2 结果与讨论
2.1 影响 A 值的因素 表 2 列出了各组分在 43 ℃下不同储存时间
的 A 测试结果。可以看出，不同组分生成实际胶 质的趋势不同，CS0010 生成速率最大，变化率达 1 300%，而 CS0004、CS0013 和 CS0014 的 A 值基本 不变。表 3 为 A 值的二元方差分析结果，可以看出， 汽油长期储存后，储存时间会对 A 值产生影响，占 影响因素的 61.9%，组分类型也是影响 A 值的因素， 占 38.1%。
文章编号：1674 – 5086（2012）01 – 0159 – 06 中图分类号：TE626
DOI： 10. 3863/j. issn. 1674 – 5086. 2012. 01. 025 文献标识码：A
汽油组分的实际胶质生成规律研究 *
任连岭1，熊春华1，温 亮1，司现宝2
1. 中国人民解放军总后勤部油料研究所，北京 门头沟 102300；2. 济联军需物资油料部技术兵训练队，山东 济南 250022
＞ 3 000 4.29
0
1 086 54.88
0.35
729
62.00
0.04
＞ 3 000 3.15
0
＞ 3 000 0.32
1.2 储存试验方法 依据 SH/T0237—1992《汽油贮存安定性测定
法》附录 B 汽油 43 ℃储存试验方法进行储存 试验，储存时间分别为 0、8、16、32、40 周。根据 阿仑尼乌斯理论，汽油在 43 ℃储存 8 周，相当于 在 25 ℃ 储存 1.7 a；储存 16 周，相当于 25 ℃储存 3.4 a；储存 32 周，相当于 25 ℃储存 6.9 a；储存 40 周相当于 25 ℃储存 8.6 a。 1.3 实际胶质测定方法
1
108.7 817.7 78.0 106.0 124.0 155.0
0
106.4 869.1 140.0 150.0 154.5 167.0
1
0.06
＞ 3 000 10.50
0.07
847
46.95
0.12
＞ 3 000 4.07
0.07
＞ 3 000 8.00
0.26
1 434 59.10
0.07
b 0.048 0 0.040 0 3.280 0 0.004 8 1.014 0 2.690 0 1.030 0 1.640 0 0.280 0 0.640 0
r 0.630 0 0.690 0 0.290 0 0.740 0 0.750 0 0.670 0 0.620 0 0.970 0 0.009 6 0.036 0
CS0003 0.1
1.0
0.8
1.0
1.0
1.4
CS0004 4.5
3.2
2.4
4.3
6.7
5.0
CS0005 0.6
2.3
1.3
1.6
6.4
7.1
CS0006 1.2
1.2
1.6
2.1
1.7
3.0
CS0007 0.8
8.0
6.0
5.6
6.3
6.8
CS0010 0.8
4.3
3.9
3.8
4.0 11.2
CS0012 1.6
3.2
6.2
9.5 11.1 11.9
CS0013 0.3
0.3
0.2
0.3
0.5
0.2
CS0014 0.6
0.3
0.4
0.1
0.8
0.6
表 3 实际胶质的方差分析结果
Tab. 3 Variance analysis result of existent gum
差异源 组分
储存时间
* 收稿日期：2011–03–16 网络出版时间：2012–01–04
160
ห้องสมุดไป่ตู้
西南石油大学学报（自然科学版）
2012 年
油样编号
CS0001 CS0003 CS0004 CS0005 CS0006 CS0007 CS0010 CS0012 CS0013 CS0014
RON
表 1 汽油样品的理化性质
Tab. 1 Physical and chemical properties of gasoline sample
司、中 石 化 燕 山 石 化 分 公 司、中 石 化 天 津 分 公 司、 中石化石家庄炼化分公司采集，编号为 CS0003，CS0006，CS0010，CS0012；重整组分：2 个，分别从中 石化燕山石化分公司、中石化石家庄炼化分公司采 集，编号为 CS0005，CS0013；混合芳烃组分和乙烯 抽余油组分各 1 个，从中石化齐鲁分公司采集，编 号为 CS0004 和 CS0001；重芳烃组分：1 个，从中石 化石家庄炼化分公司采集，编号为 CS0014；加氢裂 化组分：1 个，从中石化燕山石化分公司采集，编号 为 CS0007。其各自理化性质列于表 1。
7
107.4 840.4 102.0 120.0 135.0 165.5
8
89.6 721.9 32.0
48.0
91.0 171.5
1
110.6 760.8 44.0
76.0 124.0 170.0
1
90.6 773.0 34.0
49.5
88.0 167.0
0
85.0 735.9 33.5
48.0
85.0 172.0
图 1 实际胶质拟合值和实测值的散点示意图
Fig. 1 Sketch curve of fitted value and actual value of existent gum