硼酸改性MCM-22分子筛催化甲苯烷基化合成对二甲苯

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ａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｃｈａｎｇｚｈｏｕ２１３１６４，Ｊｉａｎｇｓｕ，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：ＡｓｅｉｅｒｓｏｆｂｏｒｉｃａｃｉｄｍｏｄｉｉｅｆｄＭＣＭ一２２ｃａｔａｌｙｓｔｓｗｅｒｅｐｒｅｐａｒｅｄｂｙｉｍｐｒｅｇｎａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄ
ＸＵＥＢｉｎｇ，ＷＵＨａｏ，ＷＥＮＬｉｎｚｈｉ，ＬＩＵＮａ，ＬＩＹｏｎｇｘｉｎ
（ＳｃｈｏｏｌｏｆＰｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＣｈａｎｇｚｈｏｕＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，ＪｉａｎｇｓｕＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＡｄｖａｎｅｅｄＣａｔａｌｙｔｉｃＭａｔｅｒｉａｌｓ
（常州大学石油化工学院，江苏省绿色催化材料与技术重点实验室，江苏常州２１３１６４）
摘要：以硼酸为前体、低碳脂肪醇为溶剂，通过浸渍法制备了一系列硼酸改性ＭＣＭ一２２微孔分子筛择形催化剂，
在连续流动固定床反应器上考察了甲苯与碳酸二甲酯烷基化合成对二甲苯的择形催化性能。通过ＸＲＤ、ＦＴＩＲ、
Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓｏｆｐ－ｘｙｌｅｎｅｂｙａｌｋｙｌａｔｉｏｎｏｆｔｏｌｕｅｎｅｏｖｅｒｂｏｒｉｃａｃｉｄｍｏｄｉｉｅｆｄ
ＭＣＭ－２２ｚｅｏｌｉｔｅｃａｔａｌｙｓｔｓ
ｄｉｍｅｔｈｙｌｃａｒｂｏｎａｔｅ（ＤＭＣ）ｗａｓｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｄｏｎａｉｘｆｅｄｂｅｄｒｅａｃｔｏｒ．ＴｈｅｃａｔａｌｙｓｔｓｗｅｒｅｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚｅｄｂｙｍｅａｎｓｏｆＸＲＤ，ＦＴＩＲ，Ｎ２ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ，ＮＨ３－ＴＰＤ，ａｎｄＦＴＩＲｗｉｔｈｐｙｒｉｄｉｎｅａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ．
中图分类号：ＴＱ２４１．１
文献标志码：Ａ
文章编号：１０００—６６１３（２０１７）０６—２１７７—０６
ＤｏＩ：１０．１６０８５￣．ｉｓｓｎ．１０００ — ６６ｌ３．２０１７．０６．０３０
化
２０１７年第３６卷第６期
பைடு நூலகம்工
进
展
・２１７７・
ＣＨＥＭＩＣＡＬＩＮＤＵＳＴＲＹＡＮＤＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧＰＲ０ＧＲＥＳＳ
硼酸改性ＭＣＭ．２２分子筛催化甲苯烷基化合成对二甲苯
薛冰，吴浩，文琳智，柳娜，李永昕
ａｃｉｄｍｏｄｉｉｅｆｄＭＣＭ一２２ｃａｔａｌｙｓｔｓｉｎｔｈｅｓｙｎｔｈｅｓｉｓｏｆＰ．ｘｙｌｅｎｅ（ＰＸ）ｂｙａｌｋｙｌａｔｉｏｎｏｆｔｏｌｕｅｎｅｗｉｔｈ
Ｆｕｒｔｈｅｒｍｏｒｅ，ｔｈｅｅｆｆｅｃｔｓｏｆｂｏｒｉｃａｃｉｄｍｏｄｉｉｃｆａｔｉｏｎｏｎｔｈｅａｃｉｄｐｒｏｐｅｒｔｙｏｆＭＣＭ一２２ｚｅｏｌｉｔｅｗｅｒｅａｌｓｏｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｄｔｈｒｏｕｇｈｔｈｅｃｒａｃｋｉｎｇｒｅａｃｔｉｏｎｓｏｆｃｕｍｅｎｅａｎｄ１，３，５一ｔｒｉｉｓｏｐｒｏｐｙｌｂｅｎｚｅｎｅ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓ
Ｎ２吸附脱附、ＮＨ３－ＴＰＤ、吡啶吸附ＦＴＩＲ等手段对催化剂进行表征，并通过异丙苯和１，３，５．三异丙苯的裂解反应
考察了硼酸改性对ＭＣＭ一２２微孔分子筛催化剂的内、外表面酸性质的影响。实验结果表明：以硼酸为前体、正丙醇为溶剂制备的硼改性ＭＣＭ一２２催化剂在甲苯与碳酸二甲酯烷基化合成对二甲苯过程中不仅表现出优异的择形性能，而且还保持了较高的催化活性。这可能是由于在浸渍过程中，硼酸与正丙醇反应生成分子尺寸较大的有机硼酸酯，从而实现了在覆盖分子筛外表面酸性位的同时不影响其孔内酸性质。关键词：催化：固定床；对二甲苯；硼酸；脂肪醇：沸石；ＭＣＭ一２２
ｗｉｔｈｂｏｉｃｒａｃｉｄａｓｔｈｅｐｒｅｃｕｒｓｏｒａｎｄｆａｔｔｙａｌｃｏｈｏ１ａｓｔｈｅｓｏｌｖｅｎｔ．Ｔｈｅｃａｔａｌｙｔｉｃｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｏｆｔｈｅｂｏｒｉｃ