N-LED3A的Zeta电位及洗脱Pb、Zn污染土壤的效果

第36卷第1期2017年2月兰州交通大学学报
Journal of Lanzhou Jiaotong University Vol. 36 No. 1
Feb. 2017
文章编号：1001-4373(2017)01-0130-06 D O I:10. 3969/j. issn. 1001-4373. 2017. 01. 023
N-LED3A 的Zeta 电位及
洗脱Pb、Z n污染土壤的效果
乔洪涛，赵保卫，刁静茹，马锋锋
(兰州交通大学环境与市政工程学院，甘肃兰州730070)
摘要：螯合型表面活性剂胶束对重金属的螯合作用是其洗脱污染土壤中重金属的主要机制，而Zeta电位是表征胶束稳定性的重要指标之一.因此，选用螯合型表面活性剂N-十二酰基乙二胺三乙酸钠盐（N-L E D3八），考察了N- L E D3八的Zeta电位及洗脱P b、Z n污染土壤的效果.结果表明：当N-L E D3八的Zeta电位绝对值大于66 m V时，N- L E D3A胶束的稳定性较高，其对重金属P b、Z n的洗脱效果最佳，最佳洗脱浓度为7 000 m g . L-1 ,p H值为9;K+和N a+对洗脱有抑制作用.
关键词：新型螯合型表面活性剂；Zeta电位；洗脱作用；重金属
中图分类号：X53 文献标志码：八
Zeta Potential of New Chelating Surfactant and Its Effect on Washing Heavy Metals QIAO Hong-tao, ZHAO Bao-wei, DIAO Jing-ru, MA Feng-feng
(School of Environmental and Municipal Engineering»Lanzhou Jiaotong University, Lanzhou 730070 , China)
Abstract：T h e m ain m ech an ism of chelating su rfa ctan t to w a s h h e a v y m etal contam inated soil is its m icelles chelating h e a v y m etal ions. Z e ta potential is one of the im po rtan t ind exes to characterize the sta b ility of colloidal d ispersion syste m. T h e batch exp e rim e n t w a s conducted to investiga te Z e ta potential and w a s h in g effect of chelating su rfa c t a n t, sodium N-la u ro y l ethylen ed iam ine triace­tate (N-L E D3A)on P b and Z n contam inated soils. Z e ta p otentials and w a s h in g e xp e rim e n ts of N- L E D3A under different conditions sh o w e d that N-L E D3A had h igher m icelle sta b ility and the best w a sh in g effect on h e a v y m etals P b and Z n w h e n Z e ta potential of N-L E D3A w a s h igh e r than 66 m V. B o th K+and N a+had in h ib ito ry effect on w a s h in g P b and Zn b y N-L E D3A.
Key words：n e w chelating s u r f a c t a n t；Z e ta p o t e n t ia l；soil w a s h i n g；h e a v y m etal
在众多重金属污染土壤修复技术中，化学洗脱 修复技术具有修复时间短、效率高等优点，而化学洗 脱修复技术的关键是洗脱试剂的选择[1].洗脱试剂 种类分为酸、碱、盐等无机化合物（h c i、h2s o4、C a C l2等）、螯合剂（E D T A等）、表面活性剂（十二烷 基苯磺酸钠等)[2].酸、碱、盐等无机化合物会造成土 壤结构的明显变化&4];螯合剂E D T A在低p H环境下吸附在土壤颗粒表面，难以脱离土壤环境[5]，且 很难降解;普通表面活性剂需与螯合剂配合使用，其 应用具有一定的局限性[1'6].
螯合型表面活性剂（如N-烷基乙二胺三乙酸钠 盐、N-酰基乙二胺三乙酸钠盐等）不仅具有普通表 面活性剂的所有性能，还具有螯合剂的性质，能与重 金属离子形成稳定性较高的螯合物，在洗涤剂、矿物
收稿日期：2016-09-01 学报网址：h ttp://x b. lzjtu. edu. cn
基金项目：国家自然科学基金（41261077);甘肃省自然科学基金（1010RJZA070)
作者筒介：乔洪涛（1989-)，男，山西忻州人，博士研究生，主要研究方向为污染控制化学.E-mail:ba〇weiZha〇®m aiU Zjtu. cn.
第1:纖
乔洪涛等
LEDS .A 的Zetgife 位及德锻PtwZn :.每難:出壤的效:畢
131
而关于其胶束的稳定性与螯合能力之问的关系 鲜有报道，因此，本研究选用N -十二酰塞乙二胺三 乙酸钠盐（N -LED 3A )作为洗脱试剂，探究N - LED 3A 胶束的稳定性与其整合重金属的能力间的 关系•实验研究了 N -LED 3A 浓度、p H 值和离子强 度对奠#=液Z e ta 电位的慘响，W _时考察_了 :N :
LED 3A 对Pb 、Z n 污染土壤的洗脱效果>
1材料与方法
1.1试剂与仪器
—LED 3 A (十二輸基在二胺三&酸钠盐.，抗
州生翁科技有.限公司.)，摩尔朦量为482 g . mo ", 临界胶束浓度（CMC )为707 mg . L -1，纯度93%y 硝酸铅、硝酸锌、硝酸钾、硝酸钠（分析纯，天津市大 茂化学试剂有限公司)，
电子天平(F A 2〇M N ,上海精密科#仪器有限 公司）；离心机(TD 6，长沙平凡仪器仪表有限公司）,*
浮选、相转移催化、乳液聚合等领域E 广泛应用[7]. 螯合型表面活性剂的胶束化作用大大提裔了对重金 属的整合能力，其对部分重金属离子整合能力强弱
的顺:建如下::P b L 蔚=Ni f+ > Gd «'>Mg 2|[s ] _ 同时该类表面活性剂结构中存在三个亲水性的羧酸 根阴离子*因此该类螯合型表面活性剂的水溶性较 好，同时其在环境中易降解，对哺乳动物和水生生物 无毒[9].
Zeta 电勸長表征肢東獐定性要猜标之
一
，
胶束的稳定性可通过Z eta 电位的数值大小判断，这 在胶体稳定理论中已得到广泛应用[1°14].—般情况 下，当Zeta 电位的绝对值大子泰m V 时、荷电雜子 处于湘_氧.定猶状态;怎eta 电谁绝对值在3〇:~$0 m V 之间时，荷电粒子较为稳定卩爵Z eta 电位绝对 值小于30 m V 时，荷电粒子很不稳定&516] •螯合H 表面活性剂洗脱重金属污染土壤的机理主要是其胶 束对重金属离子的螯合作用，螯合过程可表示为
-〇O CH 2C \ C H z C O 〇-' N—CH 2 —CH 2 —N' '
+
H 3C (H 2C )11C ；n \c h 2c o o ~
''■〇
气浴恒温振荡器(T H Z -82A ，江苏丹阳门石英玻璃 厂）；P H 测试仪（P H S -3C ,上海仪电科学仪器股份 有限公司_) ;Z e t _a .电f t 仪（M a n o .-Z S S O ,案国马尔文公 司）；原f 吸收分光光度计（A A 11Q /220，美国瓦里
安公司）
1.2污染土样制备
土。

样采麗兰州交通大学后山干净的表层20 cm )土壤，去除碎石、枯枝败叶等杂物后自然风子* 捣碎研磨后经过0.3 mm 筛备用（土壤有机质含量0. 53% ,p H 为8. 11),在土样上分别倾倒一定浓度 的Pb (:NOs )2和Zn (N 03 )2溶液，搅拌使其充分混 合，放置于通风厨中凤平.,,再用研钵捣碎、研细过〇. 3 mm 筛后置于棕色瓶中老化3个月.经HNCVHF - HC 104消解分析苛知污染土壤中P b 和Z n 的浓度 分别为 M .9_ 6 mg • kg —1 和 93.6. 4. mg .. kg —'
1.3 实验方法
1. 3.1 Z eta 电位测定
配置不同:浓度、不词p H 值.和不:词离子:强.度的 N -L E D 3A 溶液，用Z e t a 电位仪测定N -L E D 3A 濬 液的_Z .e _t a 电位值，每组样處复测定&次，取平均||L t H >E D 3A 浓度设囂:为 100、.20:0.、3.Q 0、50Q 、.700.、 1 5t o 、.:3
00(1,9 BG.fi 和 11 OQfi m g •
L 」s ;K N O s 和脑0.,两种电解质白勺浓度设置为 0:■ 001、0. 00§、0• Q :1.、.C L :锻
1 和 0•
2 m o l • L —\
预实验表明，当溶液p H 小f 5时，螯合型表面 活性剂的表面活性变差，这是因为整合型表面活性 剂在强酸性条件下竣酸根的阴离子部分变成羧酸，
使其亲水性降低，溶解性变差；当溶液p H 大_ 11 时，濬_中的螯脅__:望=表面截_性剂的羧酸形成羧酸根 _离子，胶束外围的负电性增强，胶束间的静电斥力 增加，使溶液粘稠度增加，不利于在污染土壤洗脱过 程中的应用.因此，本实验p H 值设置为5’、6、7、8、 9、10 和 11;L 3.2 洗脱实验
准确称取1 g 污染土壤;f 系列50 m L 的锥形瓶 中》香分别加入2..5: m L 不同浓度:(100.，2 0 0，SOS ， 50Q , 7Q 0, 1 500, 3 000, 5 000, 7 O -0D , 9 0：00,
11. tofiOmg . L -%不同 pH 值《:5，S ，7，8.» ;9，10, 11>、不同浓度 KNO ,和 N #IOS ..:C 〇. C 0J 1，0< 0$|,: 0:■ 01，.0_ 邱，0.1,
2)mql . L —1 存在的 N -LED 3.A
溶液，之后将锥形瓶置于25 t 1的振荡器中振荡洗脱 17 M 150 r /min )•振翥结束后将锥形瓶中的溶液离 心3_Q min (_3 0_0.f i .r /min ),用旗子吸.收分光光度计测
定上层清液中童金属浓度.火焰原子所用的气体类
132
兰州交通大学学报第36卷
I ____,____|____,____|____,____I
2 000
4 000
6 000
8 000
LED3A 献/(m g • C1)
10000 12000
图
1 N-LED3 A 浓度对Zeta 电位的影响
Fig. 1 Effect of concentration of N—LED3A
on Zeta potential
2,1,2 p H 对Z e t a 电位的影响
p H 对N -L E D 3A 胶束Z e t a 电位影响如图3所 示，由图2可知，4 p H 值从S 增加到11时，Z e t a 电 位的绝对仉变化范围是64, 5〜66. 2 m V ，变化量仅
型为乙炔和空气，P b 和Z n 的分析波长分别为283. 3 nm 和 f l 3:.§ nm .，..N-LEDSA 対:.Pb .和 Zn .去除率的 计算公式：
去除率=^^乂100%，
(2)
C 2 • m
式中为洗脱液屮爪令属的质量浓度，mg • L ^1 ;
C 2为污染土壤中爪金诚的质量浓度，mg •为洗脱液体积，L ;W 为土样质量，kg .
2
结果与讨论
2.1
N -LED 3A 胶束Z e ta 电位的影响因素
2. 1. 1 浓度对Z eta 电位的影响
不國浓度N -LED SA 溶液的Z eu i 电位变化如
阁1所小•.山阁1爾知，_ N -L E D 3A 溶液浓度从 100增加到700 mg • L -1丨丨、M l : Z e la 屯位绝对值变 化敁为，从32. 2增加到59. 6 m V .这是因为N -L E D 3A 的C M C 值为707 mg • 当浓度低于CM C 值时，N -LED 3 A 在溶液中主要以巾休形式存 在.浓度接近或达到CM C 值后，Z eta 电位的绝对值 也接近稳定胶束的数值S O mV .随着N -LED 3A 浓 度进一步从700增加到7 000 mg • L —1时，Z eta 电 位的绝对仉从59. 6增加到73、4 m V ，这是因为胶束 外围荷电量逐渐增大,N -LED 3A 浓度从7 000增加 到11 000 mg • L ^1时，Z eta 电位的绝对值基本稳定 在73. 5 m V 左右.W 此侦N -LED 3八形成相1稳记 胶束的浓度至少为7 〇〇〇 mg • L -\
为1. 7 m V ，所以p H 值的变化对Z e t a 电位整体影 响变化+是很叨M •当p H 值从5增加的9时，Z e ta 电位的绝对怕呈增大的趋势；这是因为p H 增大使 N -L E D 3A 胶柬外围羧酸根阴离子部分的负电性增 大，胶束的稳定性增强*当p H 从9增加到11时， Z e t a 电位的绝对值从66. 2减小到64. 7 m V ，胶束 稳定性减小，吣当lPH 值为9时，Z e t a 电位的绝对 仉出现拐点，可能坫山于值大于9时，N - L E D 3A 胶朿外丨li 丨的负电性太犬，致使胶束之间的静 电斥力增加，降低了 N -L E D 3A 胶束的稳定性.
图
2 pH 值对Zeta 电位的影响
Fig. 2 Effect of pH value on Zeta potential
2.1.3 离子强度对Z e ta 电位的影响
电解质种类及jL :浓度对N -L E D 3A 胶束Zeta 电位影响的结果如m 3所示丨冬丨3可知屯解质 KN 03和NaNQ 3的浓度从0. 001 m o l • L -1增大到 0. 05 m o l • LT 1时，Z eta 电位的绝刈iVl 变化较为明 显，分别从 72. 2、7Q . 1 m V 减小到 61, 7、52. 5 m V ; ，电解质浓度继续从〇, 05 m o l • C 1增大到0., 2 m o l * L -1时，Zeta 电位的变化趋于平缓.这主要是 因为电解M KN 〇3和HaN 03加人后,K K L E D 3A 胶 束外围羧酸根阴离子部分被阳离子K +和N a +中
和，4致Zeta 屯位值降低，胶束的稳定性降低.相同 浓度条件下，对比电解质KN 03和NaNQ 3对Zeta i l l 位的影响W 知，Z eta 电位的绝对值大小为KN 03 >NaN 03，说明Na +离子更容易通过静电吸附机制 被吸附到带负电的N -L E D 3A 胶|及面[2_
，使N -
L E D 3A 胶束外围的负电性降低，进而使N -L E D 3A 胶朿的稳定性降低.同时验证反离子Y l •:胶朿双电 层扩散S 中的分布对胶束的Z e t a 电位有重要的影 响®〕.
-30
-40-50初
-70A 日/赵
抽皂
Z
第1期
乔洪涛等：N -LED 3A 的Z eta 电位及洗脱Pb 、Z n 污染土壤的效果
m :
20%
P H
图
5不同pH 值下N-LED3A 对重金属的洗脱效果
Fig. 5 Washing effects of N-LED3A on heavy metals
at different pH values
2.2.3 离子强度对洗脱效果的影响
不同浓度的KN 03和NaN 03两种电解质对N - LED 3A 洗脱重金属P b 和Z n 的影响如图6所示. 由图6可知，自KN 03浓度从0• 001增加到（).2 mol •
P b 和Z n 的去除率分别从53. 26%、
2000 4000 6000 8000 10000 12000
1^03人浓度"1^.1：1)
图
4不同N-LED3A 浓度对重金属的洗脱效果
Fig. 4 Washing effects of different concentrations of
N-LED3A on heavy metals
加到53*32%、63. 79%.这足丨人
1为p H 在5〜7变化 时，Zeta 电位变化亦不叨敁.但p H 进一步增加到9 时，Zeta 电位呈增加趋势，使
N -LED 3A 的胶束达到
稳定状态；JL :次N -LED 3A 胶朿外的羧酸根阴离子 部分的负电性増强，胶束对甩金屈离子的睁电吸引 力增大，促使N -LED 3A 的胶束可螯合更多的重金 属离子.当p H 从9增加到11时•去除率M 现降低 趋势，这是因为N -LED 3A 胶束的Z eta 电位降低使 其稳定性降低，最佳p H 条件为9.
0.00
0.05
0.10 0.15 0.20
浓度Am ol • L —1)
图
3离子强度对Zeta 电位的影响
Fig. 3 Effect of ionic strength on Zeta potential
2.2 N -LED 3A 对重金属污染土壤的洗脱效果
2.瓦1 浓度对洗脱效果的影响
不同浓度的N -LED 3A 溶液对P b 和Z n 污染土 壤餘洗脱效米如图4所示.由图♦可知，」1洗脱液
N -LED 3A 的浓度从100增加到700 mg • L -1时，污 染土壤屮屯金M P b 和Z n 的厶除率分别仅从 0. 13%、0. 09%增加到2. 78%、3. 92%,去除率非常 低.这是H 为在浓度低于C M C 值时，N -LED 3A 在 溶液中主耍以中•休形式Y / /K ;、浓度接近C M C 时^ 其形成的胶朿亦不见稳定的胶束，从而使j t 对氓金 属的去除效果不仆:.3 LDE 3A 的浓度从700増加 到7 000 mg • L H
币U
P b 和Z n 的去除率分
别从 2. 78%、3. 92%增加到 54., 06%、64. 09%，这是 因为当浓度大于C M C 值且逐渐增大时，N -LED 3A
的Z eta 电位的绝对值大于66 m V ，说明N -LED 3A 在溶液中形成的胶束逐渐趋于稳定，使其对重金属
的螯合能力增强，去除率显著增加.当N -LED 3A 的 浓度从7 〇〇〇增加到11 〇〇〇 mg • L H J R 金厲Pb 和Zis 的去除率甚本维持小变（分別在51 %和 65.2%附近），这是因为在此浓度范围内"-1^^3八 已形成相当稳记的胶朵.对比P b 和Z n 的去除率可 发现，相同条件下对P b 的去除率均小于对Z n 的去 除率，这是W 为P b 在土壤丨：的专性吸附能力强于 Zn .
12. 2 p H 对洗脱效果的影响
不_ p H 条件下，N -LED 3A 对童金..属P b 和Zn 的洗脱效果如图5所示.由图5可知，当PH 从5增 加7时，N -LED 3A 对P b 和Z n 的去除率变化不明 显；当p H 进一步增加到9时，对P b 和Z n 的去除率 呈现急剧增加的趋势，分别从23. 59%、48. 11%增
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134
兰州交通大学学报第36卷
0.0
0.1 0.2
KN03 (NaN03)浓度Am ol • L _1)
图
6不同离子强度下N-LED3A 对重金属的洗脱效果 Fig. 6 Washing effects of N-LED3A on heavy metals at
different ionic strength
3
结论
D Z eta 电位的绝对值和重金属P b 和Z n 的去
除率均随N -LED 3A 浓度的增大而増大，当浓度达 f O O G mg •. L —1时，Z e t t 电像的绝对值达到最大 值73. 4 m V ，对重金属P b 和Z n 的去除率亦分别达 到最大5L 06%和64. 09%;随着浓度的继续增大， Z eta 电位和对重金属的去除率都基本稳定不变.由 此可知浓度达到7 000 mg • L ^1之后，N -LED 3A 胶 束相当稳定，浓度变化已本蕞Z eta 电位和洗脱效率 的控制因素.
2)
在本试验的p H 范围内，Z eta 电位的绝对値
和逭金属P b 和Z n 的去除率均随N -LED 3A 溶液 p H 的增加而先增大后减小纟当p H 为9时，Z eta 电 位的绝对值达到最大值66. 2 m V，Rf P b 和Zift 的去 除率亦分别达到最大值53* 32:K 和63. 79%.
3) KN 03体系中的Z eta 电位高于NaN 〇3,所
61, 56%减小到 48. 76%、5：U 59% ;当 NaN 03 浓度 从0. 001增加到0. 2 mol • L —1时，对P b 和Z n 的去 除率分别从70. 55%、73, 61%减小到43. 39%、60. 09%.KNOS 和NaN 〇s 两种电解质对重金属P b 和 Z n 的去除率影响均不同，不同浓度的KN 03加人 后，使P b 和Z n 的去除率分别减小了 4. 50%和9. 97K ^N a N A 使P b 和Z n 的去除率变化分别为27. 16%和13. 52%，所以Na .N 03对去除率的影响更 大.这是因为KN 03和NaN 03两种电解质对N - LED SA 胶束稳定性的影响不同，通过Z e ta 电位实 验的结果可知，K +比Na +更界易使N -LED 3A 胶束 稳足.
以K +更容易使N -L E D 3A 胶束稳定< 洗脱实验表 明，电解质N a N 〇3对N -L E D 3A 洗脱重金属P b 和
Z n 的抑制作甩比电解质K N 03更为明显.
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(责任编辑：赵冬艳）
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(责任编辑：赵冬艳）。