低浓缩铀靶辐照后裂变核素产量的理论研究

低浓缩铀靶辐照后裂变核素产量的理论研究
刘展祥;刘宁;张亮;杨远友;廖家莉;李兴亮;杨吉军;刘水清;蹇源;罗顺忠
【摘要】The production of medical radionuclides such as 99Mo and 131I with low-enriched uranium as irradiation target instead of high-enriched uranium is an irreversible trend.In this paper,the lattice transport code DRAGON was used to analyze the yields of more than 10 nuclides (including 99Mo,131I,90Sr,95Zr and 239Pu,etc.) with different 235U enrichments,neutron fluence rates and irradiation time.And the composition and total specific activity of fission system were also studied.The results show that the specific activity of nuclides as a function of irradiation time is found to be different.Of which,the specific activity of 99Mo,131I,133Xe and 147Nd can saturate rapidly,the specific activity of 89Sr,95Zr,103Ru and 141Ce saturates slowly,whereas the specific activity of 85Kr,90Sr,99Tc and 239Pu can not saturate until 120 d.The specific activity of all nuclides as a function of irradiation time is unrelated to 235U enrichment,but the specific activity of the nuclides such as 99Mo,131I,90Sr and 95Zr is linear function of 235U enrichment.Specially,the specific activity of 239Pu increases with the decrease of 235U enrichment,and it implies that the effect of 239Pu should be paid more attention if the low-enriched uranium is used to product medical radionuclide such as 99Mo and 131I.Additionally,it could be noted that the specific activity of nuclides increases linearly with neutron fluence rate,and the slopes of different nuclides which are same group are similar.However,the irradiation time
and enrichment of 235U have no remarkable effect on the composition of fission system,especially in the region of low-enriched uranium (content of 235U≤20%).%用低浓缩铀靶代替高浓缩铀靶辐照进行99Mo、131I等医用放射性核素生产是一个必然的趋势.本文利用输运计算程序DRAGON研究了靶件235U 富集度、中子注量率、辐照时间对99Mo、131I、90Sr、95Zr、239Pu等核素比活度变化的影响,以及不同235U富集度下裂变体系组成和总比活度的变化规律.计算结果表明,本文考察的10余种核素比活度的变化随辐照时间的不同而有所不同,其中99Mo、131I、147Nd和133Xe等核素的比活度可快速达到饱和,89Sr、103Ru、95Zr和141Ce等缓慢达到饱和,而99Tc、85Kr和90Sr、239Pu在计算时间内达不到饱和,但所有核素的比活度随时间的变化趋势与靶件235U富集度无关;99Mo、131I、90Sr、95Zr等核素的比活度均随靶件235U富集度提高而增加,而239Pu比活度则随着靶件富集度的减少而显著增加,提示改用低浓缩铀靶进行99Mo、131I等医用放射性核素生产时应特别关注239Pu带来的影响;核素比活度随中子注量率的增加而线性增加,且斜率基本相同;靶件辐照时间的改变不会明显影响裂变体系的组成,在低浓缩铀(235U含量≤20%)区域,靶件235U富集度对裂变体系的组成影响很小.
【期刊名称】《原子能科学技术》
【年(卷),期】2016(050)006
【总页数】9页(P1118-1126)
【关键词】低浓缩铀;核素;富集度;DRAGON
【作者】刘展祥;刘宁;张亮;杨远友;廖家莉;李兴亮;杨吉军;刘水清;蹇源;罗顺忠
【作者单位】四川大学原子核科学技术研究所辐射物理及技术教育部重点实验室,四川成都 610065;四川大学原子核科学技术研究所辐射物理及技术教育部重点实验室,四川成都 610065;中国核动力研究设计院,四川成都 610041;四川大学原子
核科学技术研究所辐射物理及技术教育部重点实验室,四川成都 610065;四川大学原子核科学技术研究所辐射物理及技术教育部重点实验室,四川成都 610065;中国工程物理研究院核物理与化学研究所,四川绵阳 621900;四川大学原子核科学技
术研究所辐射物理及技术教育部重点实验室,四川成都 610065;中国核动力研究设计院,四川成都 610041;中国工程物理研究院核物理与化学研究所,四川绵阳621900;中国工程物理研究院核物理与化学研究所,四川绵阳 621900
【正文语种】中文
【中图分类】TL32
富含易裂变同位素235U的铀是核武器、核能和核工业中最重要的核材料。

但大
量高浓缩铀(HEU，235U含量≥90%)的使用及相关的后处理工程增加了核扩散与
恐怖事件发生的概率。

为此，国际原子能机构(IAEA)及欧美国家等强烈建议在有关核过程中推广和使用低浓缩铀(LEU，235U含量≤20%)，以减少或杜绝高浓缩铀
燃料的使用，从而降低核扩散与恐怖事件发生的风险[1-2]。

除在各研究实验堆的
运行中积极推广使用低浓缩铀燃料元件外，采用低浓缩铀作为辐照靶分离生产
99Mo等医用同位素也成为国际必然趋势，并成为相关国家生产放射性同位素能
否进入国际市场的重要因素[3]。

近年来，澳大利亚和南非等已成为低浓铀靶生产99Mo等同位素的主要国家，比利时、荷兰等也正在向低浓铀生产体系转化[4-7]。

依据目前国际的发展态势，用低浓缩铀靶生产99Mo等裂变核素也将是我国难以
回避的选择。

与高浓缩铀靶相比，采用低浓缩铀靶生产99Mo等裂变核素，不仅靶件组成、结
构等发生变化，辐照后裂变体系的组成也可能发生改变，从而进一步影响99Mo 和131I等重要医用放射性同位素分离提取过程。

目前，国内外相关的计算研究主要集中在靶件和燃料由高浓缩铀转换成低浓缩铀后反应堆的动力学及安全性能的变化等方面[8-12]。

对于裂变产物产量的影响因素，特别是不同靶件的235U富集度及中子注量率对裂变核素产量、体系组成的影响的相关研究还较少。

本文利用加拿大蒙特利尔大学开发的栅格输运计算程序DRAGON[13]对高通量工程试验堆(HFETR)燃料组件进行计算和分析，研究不同235U富集度及中子注量率对重点核素(如99Mo、131I、90Sr、95Zr、239Pu等)产量的影响，以及不同富集度下裂变体系组成和总比活度的区别。

计算采用的组件模型为简化后的HFETR标准燃料组件，如图1所示。

HFETR的燃料组件是多层薄壁管状燃料元件，铀靶件放置在组件中心孔中央，最外层的虚线为计算边界，直径为67.2 mm[14]。

计算所用的DRAGON软件版本为3.06，数据库为172群的通用多群数据库，数据来源于ENDF/B6库。

计算方式是定功率燃烧模式，全反射边界条件；采用软件中的Type B模式计算——软件自动计算搜索得到1个虚拟曲率B，以在边界处提供一个假想的净中子流(B为正时净中子流向外；B为负时净中子流则向内)，从而使得装置的有效增殖因数keff一直为1。

考察的重点核素有85Kr、89Sr、90Sr、95Zr、99Mo、99Tc、103Ru、131I、133Xe、141Ce、147Nd和239Pu等12种，相关的核数据列于表1[15]。

考察的影响因素主要包括靶件辐照时间、靶件235U富集度、装置的中子注量率等。

以靶件235U富集度19.75%、组件功率500 kW为条件进行计算，得到堆中靶件和冷却水的中子能谱，如图2所示。

由图2可知，二者均具有典型的轻水堆能谱特征，即热能区和快中子能区的峰十分明显，中间能区则较平坦。

在超热能区(1 eV<E<100 eV)存在数个由于重核共振吸收峰导致的中子注量率下陷区域。

对比两
条曲线可知，靶件的中子注量率φ靶在热能区较冷却水的中子注量率φ水小，而在快中子能区较φ水大，中间能区则基本相同。

该计算结果与文献[16]报道的结
果相符。

同时，利用MCNP程序对HFETR堆芯进行计算，结果表明由热中子引发的裂变
反应占主导地位，其引发裂变的份额高达91.22%，中间能群中子仅7.48%，快中子的份额最少，仅1.30%。

1) 不同富集度下重点核素产量随时间的变化
考察的重点同位素有12种，依据其比活度的变化随辐照时间不同的性质，将考察核素分成3组进行分析，分别为快饱和组(A组)、不饱和组(B组)、慢饱和组(C组)，计算不同富集度下重点核素产量随时间变化的规律。

当235U富集度为19.75%、组件功率为500 kW时，重点核素的比活度与辐照时间的关系如图3～5所示。

图3为富集度为19.75%时A组核素(99Mo、131I、133Xe、147Nd)比活度随时间的变化曲线。

图中的4条曲线均在辐照初期(辐照时间小于10 d)快速增长，之后增速变缓直至变为平坦的曲线，核素比活度的变化具有快速饱和的特点。

对于99Mo和131I，不需太长的辐照时间即可达到饱和，实际生产时，辐照5 d后其比活度已基本达到要求；对99Mo、131I、133Xe、
147Nd而言，辐照时间大于30 d后核素比活度基本未增加，这与文献[15]的结果一致。

图4示出235U富集度为19.75%时B组核素(85Kr、90Sr、99Tc、239Pu)比活
度随时间变化的曲线。

由图可知，该组核素比活度与辐照时间的关系近乎为线性，它们的比活度随辐照时间的增长而线性增加，不能达到一稳定值，因此将这4种
核素归为一组。

图5示出235U富集度为19.75%时C组核素(89Sr、103Ru、95Zr、141Ce)的比活度随辐照时间的变化曲线，它们的比活度在经过辐照初期的快速增长后，增长速
度逐渐变缓。

该组核素的比活度曲线显著偏离线性，但在计算时间范围内不存在明显的比活度饱和迹象。

靶件235U富集度分别为90%和5%时，各组核素比活度随辐照时间的变化如图6～8所示。

从图中可看出，A组核素的比活度曲线仍具有明显的快速饱和曲线特点，达到饱和的时间与富集度19.75%时的相同，均分别约为10、20、30和30 d，且其饱和时间与靶件235U的富集度无关。

对于B组核素，它们的比活度随时间的变化仍呈线性。

C组核素的比活度曲线则与富集度19.75%时的一致，在计算的辐照时间内不存在明显的比活度饱和迹象。

由以上计算结果可知，低浓缩铀靶辐照后重点同位素的比活度随时间变化的趋势与靶件富集度无关，但所关注核素的比活度随靶件235U富集度的增加而增加。

2) 不同富集度对重点核素产量的影响
由前面的计算结果可知，对于A组核素，其比活度在第30 d时均已基本达到饱和，而B组和C组核素在计算的辐照时间内没有饱和的迹象。

因此选取第30 d时各组核素的产量作为比较的基准来分析靶件235U富集度对重点核素比活度的影响，
结果如图9所示。

由图9可知，除239Pu外的其他重点核素的比活度与靶件
235U富集度呈线性关系，核素的比活度随富集度的增加而增加，且同一组内不同核素的比活度曲线斜率基本相同；对于 239Pu，它并非是235U裂变的产物，而
是由238U俘获中子衰变后产生，随着235U富集度的减少，238U的含量增加，因此239Pu的比活度会随235U富集度的减少而显著增加，呈现出
针对235U富集度为19.75%的靶件，研究中子注量率对重点核素产量的影响。

通过改变组件功率从而改变中子注量率的方法进行计算。

选取的组件功率分别为15、20、100、200、500、1 000、1 500、2 000 kW，对应的装置内初始平均中子
注量率分别为9.23×1012、1.23×1013、6.15×1013、1.23×1014、3.08×1014、6.15×1014、9.23×1014和1.23×1015 cm-2·s-1。

选取第30 d时的核素比活度来分析中子注量率对重点核素比活度的影响，计算结果示于图10。

根据文献[17]，235U靶件在辐照后产生的某种核素的原子数N′为：式中：Y为该核素的裂变产额；N0为235U的原子数；φ为中子注量率；σf为235U的裂变截面；λ为衰变常量；ti为照射时间。

而该核素的活度A为：
即
式(3)说明在其他条件不变的情况下，核素的活度与中子注量率呈正比。

利用DRAGON程序计算所得的结果与这一理论相符。

所关注重点核素的活度随中子注量率的增加而线性增加，且同一组内不同核素的曲线斜率基本相同。

显然，采用高通量反应堆辐照将更有利于99Mo、131I等核素的生产。

1) 不同富集度对裂变体系总比活度的影响
组件功率为500 kW时，不同富集度下体系总比活度随辐照时间的变化示于图11。

从图11可看出，不同富集度下总比活度随时间的变化趋势是相似的：在辐照初期(辐照时间小于10 d)，体系的总比活度增长极迅速；10 d后，随着辐照时间的增加，总比活度的增长速率逐渐减小；辐照30 d后，总比活度随时间的增加近乎线性增加；当辐照时间相同时，体系的总比活度随富集度的增加而上升。

2) 不同富集度对体系组成的影响
由于235U靶辐照后产生的核素有200多种，因此完整的裂变体系组成数据量十
分庞大。

但计算发现，裂变体系中比活度最大的前22种核素(89Sr、91Y、95Nb、95Zr、99Mo、103Ru、105Ru、131I、132Te、133Xe、135I、135Xe、140Ba、140La、141Ce、143Ce、143Pr、144Ce、147Nd、153Sm、237U、239Np)
的比活度之和占总比活度的99%以上。

这意味着只需重点考虑比活度最大的22种核素即可得到裂变体系大致的放射性活度组成信息。

组件功率为500 kW、靶件被照射5 d和30 d时不同富集度靶件中比活度前22
种的核素及其比活度之和与总比活度的比较结果分别如图12、13所示。

从图中可看出，不同辐照时间和富集度下，裂变体系的主要组成核素相同，不同的只是核素的位置(比活度大小)，且前22种核素的比活度之和占总比活度的99%以上。

富集度为90%的靶件中239Np的比活度较小，而低浓缩铀靶件(235U含量≤20%)中239Np的比活度大于其他核素。

原因是不同富集度靶件中金属铀的产量差异大，从而由238U俘获中子而衰变产生的239Np产量差别明显。

除239Np外，其余21种核素均是235U的裂变产物，故它
们的比活度均随235U富集度的降低而减少。

另外，不同辐照时间和富集度条件下，低浓缩铀靶件辐照后的前22种核素的比活度排序基本一致。

这种现象说明在低浓缩铀区域，富集度只是改变裂变体系的总比活度，而对体系的放射性活度组成影响很小。

本文利用DRAGON程序对高通量工程试验堆燃料组件进行计算，考察了靶件辐照时间、靶件235U富集度和中子注量率对重点核素产量、裂变体系组成和总比活度的影响，得到的主要结论如下。

1) 本文考察的12种核素比活度随辐照时间的变化规律有所不同，但其变化趋势与靶件235U的富集度无关。

根据核素比活度随辐照时间的变化特点，可将它们分为3组：A组核素(99Mo、131I、 133Xe和147Nd)为快速饱和组，该组核素的比活度具有快速饱和的特点；B组核素(85Kr、90Sr、99Tc和239Pu)为非饱和核素组，该组核素的比活度随辐照时间的增加而线性增加；C组核素(89Sr、95Zr、103Ru和141Ce)为慢饱和组，该组核素的比活度随着辐照时间的增加而增加，但在计算的辐照时间范围内不会达到饱和。

2) 99Mo、131I、90Sr、95Zr等核素的比活度均随靶件235U富集度增加而线性增加，而 239Pu的产量则随着靶件富集度的减少而显著增加，提示改用低浓缩铀靶进行99Mo、131I等医用放射性核素生产时应特别关注239Pu带来的影响。

3) 考察的12种核素的比活度随中子注量率的增加而线性增加，且同一组核素的曲线斜率基本相同。

4) 靶件照射时间的改变不会显著影响裂变体系的组成；辐照后体系中的总比活度随靶件235U富集度的增加而增大；在低浓缩铀(235U含量≤20%)区域，前22种核素的比活度排序基本一致，靶件235U富集度对体系的放射性活度组成影响很小。