一回路中碘及其同位素活度变化趋势及燃料性能分析的应用

一回路中碘及其同位素活度变化趋势及燃料性能分析的应用
【摘要】碘及其同位素作为燃料包壳运行性能的特征核素，对分析燃料包壳完整性具有重要意义。

本文主要介绍碘-131及碘-134的产生消失机理及变化趋势；介绍碘及其同位素在燃料性能分析中的应用。

【关键词】碘及其同位素；变化趋势；燃料包壳运行性能；分析
1 引言
燃料元件是压水堆核电厂的核心部件，燃料元件包壳是核电厂防止放射性物质向环境释放纵深防御系统的第一道屏障，燃料元件性能的好坏对压水堆核电厂运行的安全可靠性和经济性至关重要。

目前国内外核电厂一般通过一回路核素的放射性水平来评价燃料元件在堆内的运行状态。

用于燃料包壳运行性能判断的方法及核素很多，本文重点介绍一回路特征核素碘及其同位素的变化趋势及与燃料包壳运行性能之间的关系，以及时、准确的分析判断燃料组件运行性能。

2 碘及其同位素的选择
对于燃料包壳完整性定性、定量的分析，大都基于三族核素，这些核素为：
惰性气体：Xe-133、Xe-133m、Xe-135、Xe-138、Kr-85m、Kr-87、Kr-88
碘类：I-131、I-132、I-133、I-134、I-135
铯类：Cs-134、Cs-137
由于惰性气体在化学上的不活泼性，它们的逃逸释放主要是受物理因素的控制，如扩散和破损尺寸等。

Cs-134与Cs-137的比值可以用来表征破损燃料的燃耗水平，但即使在有燃料缺陷的堆芯中，其活度水平也常常是在监测线以下无法测到。

碘-131及其同位素放射性比活度已被国内外作为表征燃料包壳运行性能的特征核素，选择碘作为分析燃料包壳性能分析的特征核素，主要由于碘及其同位素具有如下特性：
（1）碘及其同位素在堆内设备及一回路管壁上没有显著沉积。

（2）放射性释放与冷却剂中的比活度关系比较容易建立。

（3）通过γ谱仪能比较容易测量出来。

（4）碘同位素半衰期范围较广。

3 碘及其同位素的产生消失机理
碘及其同位素的衰变常数如下表：
指标碘-131 碘-132 碘-133 碘-134 碘-135
衰变常数λ，S-1 1.0E-06 8.4E-05 9.25E-06 2.2E-04 2.95E-05
上表可见，碘-131半衰期最长，碘-134半衰期最短。

下面仅选择碘-131及碘-134来分析其在堆内的变化趋势。

碘-131产生与消失机理
碘-134产生消失机理
在机组运行过程中，某一种核素的变化遵循如下公式：
= γjiσf，jNjφ+σc，i-1Ni-1φ+λi’Ni’-σf，jNiφ-σc，i-Niφ-λiNi
其中：：Ni核素的变化率
γjiσf，jNjφ：由Nj核素裂变到Ni核素所导致的产生率
σc，i-1Ni-1φ：由Ni-1种核素俘获中子到Ni核素所导致的产生率
λi’Ni’：由Ni’核素衰变到Ni核素所导致的产生率
σf，jNiφ：由Ni核素本身裂变所导致的消失率
σc，i-Niφ：由Ni核素俘获中子所导致的消失率
λiNi：由Ni核素衰变所导致的消失率
简而言之，某一种核素的活度值应该等于该核素的产生量减去消耗量。

根据上述核素变化公式可见，碘-131产生的速度大于其消耗的速度，故在循环初始，碘-131放射性活度应该呈上升趋势。

同理，碘-134产生时间42m，衰变时间52m，故其产生速率略大于其消失速率，其在循环初期活度也应呈上升趋势。

但碘-134产生消失时间接近，故可以初步认为其达到平衡的时间短于碘-131。

4 碘及其同位素比活度应用
碘-131及其同位素在冷却剂中的活度水平受如下参数影响：功率变化；净化流量；破口类型。

当活度是由破损燃料棒和铀沾污引起的，长寿命核素碘-131与短寿命核素的比不同，原因是长寿命核素的活度水平及变化趋势对破损燃料棒比较敏感。

短寿命核素活度水平主要受沾污铀及开放型大破口的影响。

下面介绍几种常用的用碘-131及其同位素来判断燃料包壳完整性的方法。

4.1 碘-131当量比活度及其应用
碘-131剂量当量（131Ieq）的概念与甲状腺内污染有关，131Ieq体现了碘-131比活度，此碘-131独自本身产生的剂量与此刻主回路所存在的各碘同位素产生的剂量相同，对应于取样时刻主回路中各碘同位素按照下式折算成131Ieq；
131Ieq=131I+132I/30+133I/4+134I/50+135I/10
（1）碘峰
如果通过一回路放化分析数据检测到131Ieq活度峰，则证明燃料包壳存在缺陷。

在如下三种情况下均会引起131Ieq活度峰。

堆芯功率骤降或停堆；堆芯功率骤升；一回路系统压力降低。

因此机组在上述几种情况下运行时，应重点关注一回路放射性比活度是否出现碘峰及碘峰的大小。

（2）碘活度限值
为了评价堆内燃料组件的运行状况，按照国家核安全局的要求，电厂一般会规定一个运行限值，国内电厂一般以碘-131当量活度作为包壳运行性能的限值指示。

规定131Ieq大于某一水平（如4.44GBq/t假设全堆有19根燃料棒包壳破损的情况）则机组需要停止负荷跟踪，加强监督，131Ieq大于某一水平（如37GBq/t，假定全堆燃料元件破损率为0.25%）则机组需要在规定的时间内后撤，机组运行需要采取一系列手段来保证机组的安全。

为了更好的对燃料包壳性能进行分析，可以根据各电厂实际情况制定131Ieq 内控限值，以便及早采取相应的运行措施，为机组的安全运行预留裕度。

（3）KEPCO法
KEPCO法是利用堆芯中全部燃料中的碘131核素的总量来评价泄露的燃料棒数目的方法，它利用冷却剂系统裂变产物活度的周期性测量结果计算泄漏燃料棒的数目。

该方法由KOREA ELECTRIC POWER CORPORA-TION开发。

稳态工况下，燃料棒泄漏率可由下式求出：
其中：
F：燃料棒的泄漏率；
Nc：冷却剂中核素浓度，采用I-131的平均活度，单位Ci/g；
Mc：冷却剂的总质量，单位g；
：I-131的衰变常数，单位sec-1；
D：稀释系数，D=
Bo：初始硼浓度，单位ppm；
：硼浓度减少率，单位ppm/sec；
t：运行时间，单位sec；
DF：核素除盐除污系数，取10；
QL：化学容积控制系统的净化流量，单位m3/s；
Vc：冷却剂系统的容积，单位m3；
：核素容控箱消减份额，对于I-131，该值为0.01；
：核素逃脱几率（sec-1），对于I-131，该值为1.3E-08；
NF：燃料中的总核素（poputation of nuclide in the fuel），单位Ci；堆芯全部燃料中的碘131核素的总量。

泄漏燃料棒的数目=F 堆内总的燃料棒数目。

4.2 碘-131/碘-133比值的应用
（1）碘-131/碘-133关系图
裂变产物主要是经扩散，击出和反冲机理从芯块中释放到芯块、包壳间隙的，而裂变产物从间隙到冷却剂的释放率正比于包壳缺陷的大小和泄漏燃料棒的功率。

碘-131衰变常数比碘-133的衰变常数约小一个数量级，这两种核素在冷却剂中的放射性比活度的比值随破口尺寸的减少而增加，因此根据冷却剂中碘-131/碘-133的值可以计算出燃料棒的破口尺寸和破口数量。

（2）反冲份额修正
我们通过放化分析取样测得的碘活度通常是两者之和，这就需要找到一个方法把沾污铀产生的活度区分开来，使其真实反应燃料包壳运行情况。

由于碘-131与碘-134半衰期存在差别，故用燃料破损产生的碘-131放射性活度比上沾污产生的放射性比活度，将其比值与碘-134做对比，看其关联性，即可判断碘核素活度的升高是由沾污铀引起的还是破损燃料组件引起的。

怎样将铀沾污引起的碘-131放射性比活度剔除是一个值得考虑问题，按照西屋公司的做法，以碘-133作为一个参照同位素，除去碘-131反冲释放的贡献。

按照西屋公司设计的压水堆核电站：
（1）
（2）
式中脚码定义如下：
D=扩散成份
R=反冲成份
0=观测的总量
式即扩散份额（锭片内裂变产物通过包壳破损进入堆冷却剂的份额）与测得的进入堆冷却剂的总量（扩散+反冲）的比值，通过该比
值可对反冲分额进行修正的比例值。

式中。

Yi：i核素的裂变产额；Y131=2.93%；Y133=6.59%
λi：i核素的衰变常数；λ131=1.0×10-6sec-1；λ133=9.26×10-6sec-1
β：下泄系统净化流量率；压水堆核电站典型的净化流量常数：2×10-5sec-1
代入上式后：
经过计算导出相应的值，确定反冲份额（沾污铀
贡献）的具体数值，然后看与测量的碘-134升高的比例有无关联，如果有，证明是更换燃料后因装入有表面铀污染的元件所致。

4.3 碘-131，碘-134放射性比活度应用
（1）FRI值计算
WANO手册规定，对于压水堆在稳态工况下运行，如果反应堆中有一根或多根的燃料元件破损，可能会造成燃料可靠性指标（FRI）大于19Bq/g。

如果修正后计算的I-131放射性比活度不大于19Bg/g，就认为“燃料零泄漏”或者“清洁堆芯”，反之则应进行燃料元件破损分析。

由于FRI指标计算受影响因素较多，在实际应用过程中，对于有明显燃料破损的机组，FRI值可以真实反映燃料性能。

对于只有轻微破损的机组、无破损的净堆、无破损的污染堆均存在不能真实反映机组燃料运行状态的情况。

因此，在应用此指标时，还应结合Xe-133/Xe-135的比值，碘峰等来综合判断。

（2）碘-134/Xe-138
如果在功率不变的情况下，碘-134及Xe-138的比活度缓慢上升，则表明出现了沾污铀释放，并且沉积在堆芯范围内，如果其比值跳跃式上升，则表明包壳缺陷尺寸增大。

5 结论
（1）碘及其放射性比活度在整个循环中是一个动态变化的过程，碘-131，134放射性活度在一个循环中均先上升后逐渐达到平衡，碘-134达到平衡的时间比碘-131短；
（2）131Ieq出现活度峰、活度水平超过运行限值、FRI值超过参考值等几个参数可以互相印证，综合判断；
（3）碘-131/碘-133值可以剔除铀沾污的影响，利用关系图，可以初步判断燃料破损状况；
（4）碘-134可以用来表征堆内铀沾污情况。

其与Xe-138的比值可以判断组件运行情况是否恶化。

上述介绍的一种或几种方法在国内外运行电厂均有一定程度的应用并可以互相验证。

对不同的机组，经过的循环数、机组运行状况等均有一定影响，应根据实际情况有所选择辩证的应用。

参考文献：
[1]核电站，杜圣华等编.原子能出版社，1992.6.
[2]Fuel Cladding Integrity Evaluation.
[3]Analysis of Primary Coolant Activity with Leaking Fuels in the Pressurized Water Reactor，Chan Bock Lee and Ig Sung Lim .
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[5]Source Term Data for Westinnghouse Pressurized Water Reactors.
[6]WANO PERFORMANCE INDICATOR PROGRAMME REFE RENCE MANUAL November 2003.。