催化裂化柴油选择性加氢裂化生产高辛烷值汽油或轻质芳烃原料的RLG技术开发和应用

石油炼制与化工PETROLEUM PROCESSING AND PETROCHEMICALS
2021年5月第52卷第5期
加工工艺
催化裂化柴油选择性加氢裂化生产高辛烷值汽油或轻质芳6原料的RLG技术开发和应用
许双辰，任亮，杨平，胡志海，严张艳，王锦业
（中国石化石油化工科学研究院，北京100083）
摘要：基于对典型催化裂化柴油（LCO）的烃类组成以及汽油馏分中高辛烷值组分的分析，结合芳烃加氢反应机理,确定了LCO选择性加氢裂化生产高辛烷值汽油或轻质芳烃原料（苯、甲苯、二甲苯）技术（RLG技术）的最优化学反应路径，研究了工艺条件对RLG产品收率和产品性质的影响。

第一代RLG技术工业应用结果表明，以密度（20C）大于92&1kg/m3的LCO为原料，可以生产收率大于43.48%、硫质量分数小于1.3p g/g、研究法辛烷值大于92.0的高辛烷值汽油，同时还能兼产清洁柴油。

在第一代RLG技术的基础上，开发了第二代RLG技术（RLG-n技术），中型试验结果表明.RLG-II技术具有良好的原料油适应性，可得到高收率、高辛烷值的产品汽油及低硫、低氮清洁柴油调合组分。

关键词：催化裂化柴油加氢裂化高辛烷值汽油轻质芳烃RLG RLG-II
催化裂化柴油（LCO）是催化裂化装置的主要产品之一，约占我国柴油池的25%，具有硫、氮含量高、多环芳烃含量较高、十六烷值低的特点。

为解决环境污染问题，环保法规日益严格，油品质量升级加速推进，低硫、低芳烃、低密度和高十六烷值成为柴油质量升级的趋势［1\与此同时，随着我国炼油行业发展进入新时代，炼油能力过剩问题凸显，成品油消费结构发生巨大变化，突出表现为消费柴汽比大幅降低，如2012年时成品油消费柴汽比为1.97：1,至2019年时降低至1.05：1，柴汽比的降低对企业产品结构调整提出了更高的要求⑵。

如何实现柴油的高值化、清洁化利用成为炼化企业面临的重大难题之一。

为助力炼化企业油品质量升级、降低柴汽比、多产芳烃原料，中国石化石油化工科学研究院（简称石科院）开发了LCO选择性加氢裂化生产高辛烷值汽油或轻质芳烃原料（苯、甲苯、二甲苯）技术（简称RLG技术）。

该技术扩展了芳烃生产单元的原料来源，以较低的成本、较短的加工流程生产高附加值产品，缓解炼油企业劣质LCO出厂困难问题，同时提高企业经济效益［3\以下介绍两代RLG技术的开发和应用情况。

1RLG技术开发思路
1.1LCO烃类组成特点
不同炼油厂的3种典型LCO（分别记作LCO-A，LCO-B,LCO-C）的族组成分析结果见表1。

由表1可以看出：3种LCO中的芳烃质量分数均高达78%以上；其中，双环芳烃含量最高，质量分数在43%以上，其次为单环芳烃，此外还有少部分三环芳烃。

与国巾车用柴油标准⑷相比，LCO的组成与清洁柴油要求的低多环芳烃含量存在较大的矛盾。

表1典型LCO的族组成狑，％项目LCO-A LCO-B LCO-C 链烷烃13.113.611.0
环烷烃8.18.3 5.4
芳烃78.878.183.6单环芳烃25.925.627.1
双环芳烃45.543.848.3
三环芳烃7.48.78.2
LCO的常规加工方法为加氢精制和加氢改质生产清洁柴油调合组分，这两种技术将LCO中的芳烃加氢转化生成高十六烷值组分，存在产品柴油密度降低幅度有限、十六烷值提高幅度不足或达到产品密度、十六烷值要求时化学氢耗较高等问题5。

结合LCO的组成特点，RLG技术的开发
收稿日期：2020-10-10；修改稿收到日期：2021-01-19.
作者简介：许双辰，硕士，工程师，主要从事柴油加氢改质研究工作。

通讯联系人：许双辰，E-mail:xushuangchen.ripp@。

基金项目：中国石油化工股份有限公司合同项目（ZD117003和114123）。

2石油炼制与化工2021年第52卷
目标为将LCO中的大分子芳烃加氢转化为高辛
烷值汽油组分或轻质芳烃原料，从而实现LCO大
分子芳烃的高效利用与转化。

1.2汽油馏分中高辛烷值组分的烃类组成特点
表2为汽油馏分中几种典型芳烃的结构和研究法辛烷值（RON）数据由表2可知，汽油馏分中小分子的芳烃（苯、甲苯、二甲苯和乙苯）具有较高的RON，结合RLG技术的开发目标，LCO选择性加氢裂化生产高辛烷值汽油的关键是尽可能将LCO中的大分子芳烃转化为小分子的芳烃。

间二甲苯145
ch3
:H3
乙苯C8H10124
1.3RLG技术化学反应过程分析
图1为双环芳烃加氢裂化反应过程示意。

由图1可知，对于荼类等双环芳烃，加氢裂化过程中涉及加氢饱和、选择性开环及断侧链等过程，同时四氢荼、大分子烷基苯以及小分子烷基苯会继续加氢饱和。

图2为单环芳烃加氢裂化反应过程示意。

由图2可知，单环芳烃加氢裂化同样涉及选择性断侧链、加氢饱和等过程。

结合图1与图2可知，在LCO加氢裂化过程中，要得到更多的小分子芳烃，同时保持较低的氢耗，关键在于控制好芳烃转化路径，即：控制加氢精制反应段中芳烃加氢饱和程度适中，促进裂化
B
图1双环芳烃加氢裂化反应过程示意A—加氢饱和；B—选择性异构开环裂化；C—加氢裂化
图2单环芳烃加氢裂化反应过程示意
A—加氢饱和；C—加氢裂化
反应段中四氢荼类单环芳烃的选择性开环，促进烷基苯类单环芳烃的脱烷基，同时尽可能避免大分子或小分子单环芳烃发生过饱和反应。

2RLG技术工艺条件的考察
以取自国内某炼油厂的LCO（记作LCO-D）为原料，采用石科院开发的加氢精制剂RN-411/加氢裂化剂RHC-100组合，在250mL中型固定床加氢装置上考察氢分压、反应温度、氢油比和空速对RLG技术反应效果的影响。

LCO-D的主要性质和组成如表3所示。

表3LCO-D的性质及组成
项目数据
密度(0C)/(kg•m-3)934.3
狑(S)/(pg•g-i)7700
狑(N)/(pg•g-i)1102
十六烷指数19.5
族组成（狑），%
链烷烃16.7
环烷烃 6.5
芳烃76.8
单环芳烃24.7
双环及双环以上芳烃
52.1
第5期许双辰，等.催化裂化柴油选择性加氢裂化生产高辛烷值汽油或轻质芳烃原料的RLG技术开发和应用3
2.1氢分压的影响
在精制段反应温度为360C、裂化段反应温度为400"C、精制段入口氢油体积比为800、总体积空速为i.0h-】的条件下，考察系统入口氢分压对RLG产品收率及性质的影响，结果见表4。

表4系统入口氢分压对产品收率及性质的影响
项目-
氢分压/MPa
基准基准+1.0基准+2.0重汽油
收率26.2932193832
密度(0C)/(kg•m-3)814881828264
RON940921909
柴油
收率J%713362505579
密度(0C)/(kg•m-3)911090798972
十六烷指数269293341
十六烷指数提高值7498146
1）液体产品中各馏分收率是根据模拟蒸馏（ASTM D2887）数据计算得到。

下同。

由表4可以看出：系统氢分压由基准提高到（基准+2.0）MPa,重汽油产品（85〜205C馏分）的收率由26.29%提高到3832%,RON由94.0降低至90.9,降低了3.1；柴油产品（大于205C馏分）的收率由71.33%降低到55.79%,密度（20C）由911.0kg/m3降低至897.2kg/m3,十六烷指数由26.9提咼至34.1,提咼了7.2。

可见，提咼系统氢分压可以提高重汽油收率和柴油的十六烷指数，但重汽油的RON会降低。

因此在考察范围内，兼顾重汽油收率及RON,系统氢分压宜选择为（基准+1.0）MPa。

2.2裂化反应温度的影响
在系统氢分压为（基准+1.0）MPa、精制段反应温度为360C、精制反应器入口氢油体积比为800、总体积空速为1.0hT的条件下，考察裂化段反应温度对RLG产品收率及性质的影响，结果见表5。

由表5可以看出：裂化反应温度由380C提高到400C，重汽油产品的收率由27.5%提高到36.0%,RON由92.0提高至96.3,提高了4.3；柴油产品的收率由69.10%降低到5840%,密度（20C）由907.9kg m3降低到899.2kg m3，十六烷指数由29.3提咼至31.0,提咼了 1.4。

可见，提高裂化段反应温度可以提高重汽油收率、RON以及柴油十六烷指数。

兼顾重汽油收率及重汽油RON,在考察范围内该技术较优的裂化反应温度为400C。

表5裂化段反应温度对产品收率及性质的影响
重汽油
裂化段反应温度/C
项目----------------------------
380390400收率，％275290360
密度(0C)/(kg•m-3)810981168172
RON920946963
柴油
收率，％691066505840
密度(0C)/(kg•m-3)907990578992
十六烷指数293297310
十六烷指数提高值98102115 2.3氢油比的影响
在系统氢分压为（基准+ 1.0）MPa、精制段反应温度为370C、裂化段反应温度为400C、总体积空速为1.0hT的条件下，考察精制段入口氢油比对RLG产品收率及性质的影响，结果见表6。

表6精制段入口氢油比对产品收率及性质的影响项目
重汽油
精制段入口氢油体积比
5008001100收率，％194260289
密度(0C)/(kg•m-3)812482328265
RON916920940
柴油
收率,%770700655
密度(0C)/(kg•m-3)915390789028
十六烷指数270282290
十六烷指数提高值758795由表6可知：精制反应器入口氢油体积比由500提高到1100,重汽油产品的收率由19.4%提高到28.9%;柴油产品的收率由77.0%降低到65.5%;重汽油产品的RON由91.6提高至94.0,提高了2.4；柴油产品的密度（20C）由915.3kg/m3降低到9028kg m3,十六烷指数由270提高至290,提高了20。

可见,提高反应氢油比可以在提高重汽油收率的同时提高重汽油的RON和柴油的十六烷指数。

在本课题中，选择800以上的氢
4石油炼制与化工2021年第52卷
油体积比，即可使重汽油RON达到92以上。

2.4空速的影响
在系统氢分压为（基准+1.0）MPa、精制段反应温度为370C、裂化段反应温度为400C、精制段入口氢油体积比为800的条件下，考察空速对RLG产品收率及性质的影响，结果见表7。

表7总体积空速对产品收率及性质的影响
项目
总体积空速/h-1
1.00.8
重汽油
收率,%27.2030.89
密度(0C)/(kg•m-3)818.6821.5
RON93.492.3柴油
收率，%67.3363.00
密度(0C)/(kg•m-3)904.4900.7
十六烷指数28.529.8
十六烷指数提高值9.010.3
由表7可以看出：当总体积空速由1.0h-1降低至0.8h-1时，重汽油产品的收率由27.20%增加至30.89%，柴油产品的收率由67.33%降低至63.00%;重汽油产品的RON由93.4降低至92.3,下降了 1.1;柴油产品的密度（20C）由904.4kg/m3降低到900.7kg/m3，十六烷指数由28.5提高至29.8,提高了 1.3。

降低空速有利于提高重汽油收率和柴油产品十六烷指数，但不利于重汽油产品RON的提高。

考察范围内，总体积空速为0.8h-1时可兼顾重汽油收率和RON,为适宜的空速。

RLG技术工艺条件考察结果表明：在考察范围内，适宜的系统氢分压为（基准+1.0）MPa,裂化反应温度为400C，氢油体积比为800以上，总体积空速为0.8h-1。

在工艺条件考察的基础上，张毓莹等曰研究了RLG技术的原料油适应性及运转稳定性，结果表明采用RLG技术及配套催化剂加工各种劣质LCO均可以生产高辛烷值汽油调合组分，且运转稳定性良好。

3第一代RLG技术的工业应用
第一代RLG技术分别于2017年12月和2017年7月在中国石化安庆分公司（简称安庆分公司）和中国石化上海石油化工股份有限公司（简称上海石化）进行了工业应用。

3.1在安庆分公司的工业应用
安庆分公司新建的1.0Mt/a RLG装置以LCO为原料生产高辛烷值汽油调合组分，同时兼顾生产低硫柴油调合组分。

于2018年5月对装置进行了技术标定，结果见表8和表9。

表8安庆分公司RLG装置标定期间的原料和产品性质项目原料稳定汽油柴油
密度(0C)/(kg•m-3)928.1789.2873.9
狑(S)/(pg•g-1)10500.4 1.5
狑(N)/(pg•g-1)6470.40.3
十六烷指数25.038.3
十六烷指数提高值13.3 RON92.0
馏程(ASTM D86))C197—344217—360
表9安庆分公司RLG装置标定
期间的物料平衡数据狑，%项目数据
入方
原料油100
氢气 2.94
合计102.94
出方
H2S0.15
NH30.09
C10.17
C20.92
C3 1.68
C4 2.67
汽油48.03
C6馏分 6.21
稳定汽油41.82
柴油49.43
损失+污油—0.20
合计102.94
由表8可以看出，安庆分公司RLG装置以密度（20C）为9281kg/m3的LCO为原料，可生产硫质量分数为0.4!g/g、RON为92.0的高辛烷值汽油调合组分，同时柴油产品的十六烷指数较原料LCO提高了13.3。

由表9可见，安庆分公司RLG装置标定期间的化学氢耗（狑）为2.94%，汽
第5期许双辰，等.催化裂化柴油选择性加氢裂化生产高辛烷值汽油或轻质芳烃原料的RLG技术开发和应用5
油收率为4&03%,其中富含苯的C6馏分收率为6.21%,抽出富含苯的G馏分后的稳定汽油收率为41.82%，柴油收率为49.43%。

此外,RLG装置投产后，安庆分公司全厂柴汽比由1.03降低至0.74,企业实现全面生产车用柴油⑺。

RLG装置自2018年1月1日至2019年6月的累计经济效益为2.61亿元，年均经济效益为1.74亿元，每吨LCO原料的经济效益为219元8。

3.2在上海石化的工业应用
上海石化对改造的0.65Mt/a RLG装置于2017年9月进行了技术标定，结果见表10和表11。

表10上海石化RLG装置标定期间的原料和产品性质项目原料重汽油柴油
密度(0C)/(kg•m-3)944.2833.7893.7
w(S)/(pg•gT)3280 1.3 3.0
w(N)/(!g•gT)373.4<0.50.9
十六烷指数22.030.6
十六烷指数提高值8.6 RON94.3
馏程(:ASTM D86)厂C164〜34961〜198227〜348
表11上海石化RLG装置标定期间的
物料平衡数据w，%项目数据
入方
原料油100
氢气 3.49
合计103.49
出方
IDS0.35
NH a0.05
C10.06
C20.72
C3 3.02
C4 4.60
C5 1.51
汽油43.48
轻汽油 2.17
重汽油41.31
柴油49.71
损失+污油—0.01
合计103.49
由表10可以看出，上海石化RLG装置以密度（20C）为944.2kg/m3的LCO为原料，可生产硫质量分数为1.3!g/g、RON为94.3的高辛烷值汽油调合组分，同时柴油产品的十六烷指数较原料LCO提高了8.6。

由表11可见，上海石化RLG装置标定期间的化学氢耗（w）为3.49%，汽油收率为43.48%，其中轻汽油收率为2.17%，重汽油收率为41.31%，柴油收率为49.71%。

此外，RLG装置投产后，按100%工况计算，年效益为5364.68万元，加工LCO测算效益为83.03元t9。

4RLG-H技术的研发进展
虽然第一代RLG技术在上海石化和安庆分公司进行了工业应用，但未完全实现LCO的高转化率或全转化。

对催化裂化装置规模大的炼油厂来说，未转化的LCO不能全部调入柴油池中，全厂生产国V标准以上的柴油产品仍有困难。

针对这些问题，石科院在第一代RLG技术的基础上，通过开发新的加氢裂化催化剂RHC-100B、优化催化剂级配以及优化工艺流程，提高大分子芳烃转化为苯、甲苯、二甲苯的选择性和转化率，延长催化剂操作周期，完成了RLG-H技术的开发。

为考察RLG-H技术对不同LCO的适应性，在中型试验装置上以来自5个不同炼油厂的LCO 为原料油（分别记作LCO-E，LCO-F，LCO-G，LCO-H,LCO-1）进行了试验。

5种原料油的组成和性质见表12。

试验采用LCO加氢转化产品中轻柴油（205〜250C馏分段柴油）循环流程或一次通过流程，5组原料油适应性试验的汽油收率、汽油辛烷值、柴油十六烷值结果如表13所示。

其中，轻柴油循环比为0的试验采用的是一次通过流程。

由表12和表13可知,RLG-□技术加工不同密度、氮含量、芳烃含量的LCO原料时，在产品轻柴油循环或一次通过条件下，均可生产得到收率大于62.39%的汽油产品，且汽油产品的RON均在93.5以上，柴油产品的十六烷指数为34.1〜50.8、硫质量分数均小于10!g/g。

上述结果表明,RLG-n技术对各类型的LCO具有良好的适应性，可以得到高收率、高辛烷值的汽油及低硫、低氮的清洁柴油。

6石油炼制与化工2021年第52卷
表125种LCO原料油的组成和性质
项目LCO-E LCO-F LCO-G LCO-II LCO-I 密度(0C)/(kg•m-3)97879467937795719374狑(S)/(!g•g-1)76903150128025906760狑(N)/(pg•g-1)489454579273859
十六烷指数17402060234620042280馏程(:ASTM D86)/C203〜350198〜337208〜339192〜348191〜337族组成(狑)，％
链烷烃78141140114153
环烷烃32641005766
芳烃890795760829781单环芳烃180248266200281
双环芳烃609485421556448
三环芳烃10162737352
表13RLG-H工艺原料油适应性试验工艺参数及全馏分性质
项目LCO-E LCO-F LCO-G LCO-I LCO-I 轻柴油循环比020202020
汽油收率，%66296772693774636239汽油RON941935941956952柴油十六烷指数341442442480508柴油硫质量分数/(!g•g-1)<10<10<10<10<10
5结论
(1)在固定床加氢试验装置上研究了工艺条件对RLG产品收率及产品性质的影响，结果表明；提高系统氢分压可以提高重汽油收率及柴油的十六烷指数，但重汽油的RON会降低；提高裂化段反应温度和精制段入口氢油比，均可以提高重汽油收率、RON和柴油的十六烷指数；降低总体积空速，有利于提高重汽油收率和柴油产品十六烷指数，但不利于重汽油RON的提高。

RLG 技术适宜的工艺条件为：系统氢分压(基准+1.0) MPa、裂化反应温度400C、精制段入口氢油体积比800以上、总体积空速0.8h-1。

(2)第一代RLG技术在安庆分公司工业应用的结果表明，RLG技术以密度(20C)为92&1kg/m3的LCO为原料可以生产收率为4&03%、硫质量分数为0.4!g/g、RON为92.0的高辛烷值汽油调合组分，同时可兼顾生产硫质量分数为1.5!g/g、十六烷指数较原料LCO提高13.3的清洁柴油，化学氢耗为2.94%。

(3)第一代RLG技术在上海石化工业应用的结果表明，RLG技术以密度(20C)为944.2kg/m3的LCO为原料，可生产收率为43.48%、硫质量分数为1.3!g/g、RON为94.3的高辛烷值汽油调合组分，同时柴油产品的十六烷指数较原料LCO提高了&6,化学氢耗为3.49%。

(4)在第一代RLG技术的基础上完成了RLG-H技术的开发。

RLG-H原料油适应性试验结果表明,RLG-n技术对各类型的LCO具有良好的适应性，可得到高收率、高辛烷值的汽油及低硫、低氮的清洁柴油。

参考文献
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DEVELOPMENT AND APPLICATION OF RLG TECHNOLOGY FOR LCO SELECTIVE HYDROCRACKING TO PRODUCE HIGH-OCTANE
GASOLINE OR LIGHT AROMATICS FEEDSTOCK
Xu Shuangchen,Ren Liang,Yang Ping,Hu Zhihai,Yan Zhangyan,Wang Jinye
(SINOPEC Research Institue of Petroleum Processing Beijing100083)
Abstract:On the basis of analyzing the typical aromatic compositions of FCC light cycle oil(LCO) and the high-octane components in gasoline fractions,combined with aromatic hydrocarbons hydrocracking reaction mechanism,the optimal chemical reaction path of RLG technology(LCO selective hydrocracking to produce high-octane gasoline or llght aromatics)was determined.The effects of RLG process conditions on product yield and property were studied.The application of the first generation RLGtechnologyshowedthatusngtheLCO wthdenstygreaterthan928.1kg m3asraw materal，the RLGtechnologycouldproducethegasolnewththeaverageyeldmorethan43.48%，sulfurcontentless than1.3y g/g and RON more than92.0.Besides that,this technology could also produce clean diesel. The RLG-I technology was developed on the basis of the first-generation RLG technology.The pilot tests results on raw oll adaptability showed that the RLG-I technology had good adaptability to various typesof LCO.The product gasolne wth hgh yeld and hgh-octane number and the clean desel blending component of low sulfur and low nitrogen could be obtained.
Key Words：light cycle oil of catalytic cracking;hydrocracking;high octane number gasoline;light aromatics；RLG；RLG-I
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全球石油制化学品项目计划扩大生产能力
预计到2050年，全球将有价值800多亿美元的原油制化学品（COTC）项目投产，将对石化行业市场格局产生影响。

华尔街投行Jefferies公司认为，COTC项目将使对二甲苯的产能提高21Mt/a,烯烃产能提高18Mt/a,其他化学品产能提高27Mt/a。

在中东，此类项目的目标产品将用于汽车行业，包括丁二烯、合成橡胶和苯乙烯衍生物，而在亚洲，则更侧重利用这类项目生产包装类和聚酯类产品，如芳烃和丙烯。

未来石油需求增长将由运输燃料转向化学品，这将促使各大公司尽量实现石脑油价值最大化，然后针对特定终端市场生产丙烯、丁二烯或芳烃产品。

各公司还将尽量使供应链本地化，以满足当地的消费需求，这也与一些COTC项目预计的较低资本支出相符。

沙特阿美公司正在开发一系列的COTC技术，包括热油转化为化学品（TCTC）项目，旨在将70%的原油转化为化学品，而传统炼油厂裂解装置的原油转化率仅为8%—12%;催化原油制化学品（CCTC）的技术路线则可实现将60%〜80%的原油转化为化学品的目标。

目前COTC项目的原油平均转化率约为47%，比最先进的炼化一体化项目的化学品收率高100%以上。

印度信实工业公司计划斥资98亿美元扩建其位于印度贾姆纳加尔的石化厂，将采用COTC技术。

此扩建项目包括其自己开发的多区域催化裂化（MCC）工艺和沙特阿美公司的高苛刻度流化催化裂化（HSFCC）技术平台，以生产芳烃和C1—C4化学品。

［许建耘摘译自Focus on Catalysts,2020-12-01
］。