中子—核作用截面的实验测量

中子—核作用截面的实验测量
一、核数据库
1.1核数据库介绍
核数据是不可缺少的重要科学数据，在基础科研、国防建设、国民经济的很多方面发挥着越来越重要的作用。

目前国际上许多核国家都十分重视核数据的测量和评价工作。

经过几十年的艰苦努力，相继建立起并不断完善的核数据库。

核数据库可以分为两大类，一类是核与其他核或射线发生相互作用的数据，称作核反应数据；第二类是单个核的性质的数据，称作核结构和放射性衰变数据。

对于中子核数据是核反应数据的一部分，此外光核反应数据、带电粒子反应数据都是核反应数据。

1.2核数据库应用领域
早期核数据的运用主要在核反应装置的应用方面。

随着科技的发展，对核数据运用领域也在不断扩大，于此同时对核数据的全面以及精度要求越来越高。

目前其运用的领域主要有：
（1）裂变、聚变反应堆设计；
（2）加速器设计；
（3）辐射防护设计；
（4）核医学；
（5）地质探测；
（6）环境监测；
（7）核天体研究等等。

对于反应堆设计而言，可以通过中子评价核数据来对设计的反应堆的某些参数进行模拟计算，如有效增值系数、相对功率分布等量，通过最终的模拟计算结果来衡量设计的合适与否，在此基础上进行一定的优化，最终实现各方面综合最优化。

1.3核数据获取方法
核数据获取方法主要有两种：实验测量法和理论计算法。

实验法是目前核数据的主要来源，通过实验测量具有一定的客观性，但是实验测量方法存在各种问题：(1)核数据数据量大，实验工作量大；（2）实验费用过高；（3）有许多实验要求苛刻无法完成。

因为实验方法存在一定的问题，所以主要的数据由实验来完成，次要的由理论计算完成。

现如今计算机的发展已经可以满足一些模拟计算的需求，通过计算机可以省时、经济的完成一些数据的获取。

两种方法之间，实验为主，理论计算为辅。

实验方法离不开理论计算，理论计算可以填补一些目前实验存在的空白，还可以指导实验数据的选取和评价。

对模拟计算方法而言，其输入的数据必须是已经成熟的核数据，而这些数据来源于实验的测量，所以两者缺一不可。

1.4评价核数据库
1.4.1评价数据库介绍
实验测量与模拟计算都需要借助于已有的核数据，而这些已有的数据之间存在着一定的差别，如何更好的集中统一以及正确利用这些数据，则形成了评价核数据库。

核数据库就是由核物理专家通过大量的编纂（收集、整理、鉴定、理论处理等）和评价（分析、比较、鉴定和理论处理等）工作，甚至还需要通过一系列的积分实验与理论计算得到的结果进行比较来检验这些数据的可靠性、自洽性与精确性，最后得到全套的数据存入库中以方便用户使用。

1.4.2国际几大核数据中心
自上世纪60年代以来，国际上先处理的4个核数据中心，并建立和发展了各自的评价评价数据库，这四个分别是：国际原子能机构的核数据科（IAEA-NDS）、美国国家核数据中心（NNDC）、欧共体核能数据中心（OECD）、俄罗斯核数据中心（CJD）。

继而，日、德、中国等国相继建立了自己的评价数据库。

表1.1 国际主要评价中子数据库
核数据中心中子评价数据库最新更新时间
IAEA-NDS FENDL/E-2.0 2014
中国CNDC CENDL-3.1 2009
欧洲OECD JEFF-3.2 2014
美国NNDC ENDF/B-VII.1 2013
日本JANDC JENDL-4.0 2012
俄罗斯CJD BROND-2.2 2010
1.5核数据的获取
核数据的获取一般主要有以下几种：第一，查有关的核数据手册，通常各大评价数据库都会出版评价数据册，方便用户查询；第二，查询相关的期刊，国际上一些著名的期刊或者国际会议文集会收录最新的核数据；第三，借助互联网进行检索，大部分评价数据库都有自己专门的网站，在这些网站不仅可以检索到自身的数据库，还能获取其他核数据库的数据。

主要的评价数据库所对应的网址分别如表1.2。

表1.2 主要评价核数据库对应的网址
核数据中心网址
IAEA-NDS https:///
美国NNDC /
欧洲OECD https:///
俄罗斯CJD http://www.ippe.obninsk.ru/
二、中子—核作用截面的实验方法
2.1透射法
透射法就是通过直接测量入射粒子经过一定厚度的靶后的透射粒子的数目来计算中子与核作用的反应截面。

2.1.1方法原理
当一束强度为0I 的中子打在厚度为t 的样品上，样品中单位体积的核数目为N 。

因为中子与样品发生核反应和弹性散射，造成中子在束流方向上强度衰减，衰减的程度直接与中子的截面有关。

如图2.1，假设在样品厚度为x 处的，中子束的强度为I ，在x dx +处中子束的强度变为I dI +,所以dI 应该正比于x 处，中子束的强度为I 和单位面积上的样品核数目ndx ，可以写成：
T dI I N dx σ=- （2-1）
上式，T σ就是中子与样品靶核作用的全截面。

经过厚度t 的样品后的中子强度I 与初始中子的强度0I 之比可以定义为透射率，可以将公式2-1进行积分，得：
T Nx I e I σ-= （2-2） 从而可以得到总截面为： 11ln T Nt T σ⎛⎫⎛⎫= ⎪ ⎪⎝⎭⎝⎭ （2-3） 由此，可以在已知的样品的厚度和样品中单位体积的核数目，用中子探测器在有样品和无样品两种情况下对中子束进行测量，来得到透射率，从而可以得到全截面的数值。

图2.1 中子束通过样品衰减示意图
2.1.2实验条件
图2.2是利用全透射法测量全截面的典型几何。

在试验中，对中子源，样品和探测器的大小都有一定的要求。

在中子源方面，要求中子束的强度具有稳定性，而且要就具有合适的入射中子的能量范围。

原始的通过低能加速器来测量，但是加速器状态相对稳定性较差，而且需要不断调整中子的能量。

但随着其他加速器的发展，使得产生白光源具有最佳的应用价值。

在样品的大小和位置的选择上，使得探测器的不能直接检测到没有通过样品的中子，即为“好几何”条件，在此种情况下中子源与样品距离1L 和样品与探测器距离2L 的关系如下：
12(
)D D L L D D -=-源样品探测器样品
（2-4）
图2.2 全截面测量的实验几何
2.1.3实验修正
在实际的实验过程中存在着大量因素，影响着结果的准确性。

对一些主要的影响因素需要对其进行适当的修正。

主要需要修正的因素以及修正方法如下：
1）本底
对于绝大部分实验，都存在着环境本底。

在探测器周围中或多或少的存在一些的不是来自中子束的中子，这些中子会严重影响中子的准确性，所以减小环境本底的影响是必要的。

目前普遍采用的降低环境本底的方法是：选择中子截面大的材料做成一个锥体，放在中子源与探测器之间，锥体的长度要使得中子束通过锥体的透射率为零。

关于摆放位置遵守的原则是中子源、样品和探测器同轴，且样品阴影正好遮住探测器的前端面。

这样下，探测器探测到的仅是来自周围环境物质中散射的中子，用b I 表示本底计数率，那么实验测量到的透射率为：
0b b
I I T I I -=
- （2-5） 2）内散射 探测器探测到的中子来自两个部分，一是透射的中子，主要的；二是源中子与样品核发生弹性碰撞并在零度角附近散射的中子，影响了中子透射率。

而在实验上无法将散射出的中子区分开来，只能通过估算来修正，则内散射的中子强度为：
01,2212
1exp()(0)t n n a I Q Nt Nt L L σσ=- （2-6） 上式中，Q ：中子源在样品方向的单位时间单位立体角内发射的中子数；
0,(0)n n σ：弹性散射在零度角附近的微分截面；
N :样品中单位体积内的核数目；
a ：样品暴露在源中子的面积；
上式假设的是样品中不存在多次散射的可能，就可以通过该式来估算内散射的影响。

3）多普勒效应
靶核的热运动随着温度的增加而增强，所以共振峰的宽度将随着温度的上升而增加，同时峰值截面也逐渐减小，这种现象叫做多普勒效应。

虽然温度的变化，共振截面峰值虽然发生变化，但是曲线下面的面积却与温度无关。

但是这不是意味着共振吸收的中子数与介质温度无关。

因为被共振吸收的中子数一方面取决于吸收截面的大小，另一方面，还与中子通量密度能谱分布有关，而当温度发生变化时中子通量密度的能谱也发生变化。

所以在中子截面测量的过程中，需要保持温度的稳定性。

通过以上的修正可以很好的降低误差，当然也存在一些其他因素，如共振自屏蔽效应等。

将修正的数值带入式2-3中，可以得到修正后的全截面为：
()0100,221211ln 1ln 1ln 1exp()(0)T b b b t n n b Nt T I I Nt I I I I I Nt a I Q Nt Nt I L L σσσ⎛⎫⎛⎫= ⎪ ⎪⎝⎭⎝⎭
⎛⎫-⎛⎫= ⎪ ⎪ ⎪--⎝⎭⎝⎭
⎛⎫ ⎪-⎛⎫ ⎪= ⎪ ⎪⎛⎫⎝⎭--- ⎪ ⎪ ⎪⎝
⎭⎝⎭ （2-7） 2.1.4运用范围
在透射法中不需要考虑中子与样品发生的核反应，主要测量透过样品后的中子数，所以该种方法只能运用在中子与核反应的总截面的测量上。

这种方法的优点是不需要绝对测量中子的注量率，因而不需要绝对的去刻度探测器效率，仅需要测量注量率的比值，所以测量精度比较高。

目前该种方法技术比较成熟，绝大部分的全截面数据都是通过该种方法来测量的。

2.2飞行时间法
2.2.1方法原理
目前没有一种方法，可以直接测量中子的能量，但是可以通过测量中子的速度来解决这个问题。

中子速度是通过测量中子穿过一定的距离l 所需要的时间t 来得到的，中子能量为：
221122l E mv m t ⎛⎫== ⎪⎝⎭
（2-8） 则： 2m t l E =⨯ （2-9）
如果中子能量在30Mev 以下，则可以忽略相对论影响，而中子的质量是一定的，l 可以直接测量出来，那么最终可以化简为：
72.3/t l E = (2-10)
2.2.2实验条件
要想获得中子的飞行时间，需要精确的测量中子的起飞时间和到达时间，到
达时间可以中子探测器直接给出，起飞时间的确定方法有：伴随粒子法、加速器脉冲调制法、双闪烁体法等。

伴随粒子法是指随着中子的产生，在过程中伴随着产生一些带电粒子或者γ射线，可以通过相对应的探测器来进行监测。

2.2.3实验影响因素
实验存在的各种影响因素很多，如环境本底、角分辨、样品的几何大小、刻度等，在这里将不具体分析。

在飞行时间法测量中子能量的时候，能量分辨率是飞行时间谱仪的重要衡量指标，在这里能量分辨率由以下公式给出：
12222
222i E E l t E l t E ⎡⎤∆∆∆∆⎛⎫⎛⎫⎛⎫=++⎢⎥ ⎪ ⎪ ⎪⎝⎭⎝⎭⎝⎭⎢⎥⎣⎦ （2-11） 由上式可以看出，能量的不确定想来自三方面：一是飞行距离的不确定，它是由中子源和探测器在中子飞行路径上的长度贡献的；二是中子飞行时间的不确定性，它是来自于脉冲束宽度和探测器、电子学系统定时带来的不确定性；第三项是产生中子源反应的带电粒子的能量不确定以及靶厚和中子初射角带给中子的能量分散，所以综合起来，在实验过程中要尽量降低三方面的不确定性，这样才能更好的保障飞行时间谱仪的能量分辨率。

2.2.4运用范围
微分截面是指单位时间内入射到某立体角内的粒子数，它包括弹性散射和非弹性散射和角分布，连续区中子能谱和角分布，它主要来自非弹性散射以及其他的出射中子的反应道。

测量微分截面的实质在于准确的测量出射中子的能量、角度和数目，其中关键的是能量，所以可以通过飞行时间法来测量中子的微分截面。

同样对于其他的测量中子能量的也可以适当选择飞行时间法。

2.3活化法
2.3.1方法原理
对于中子引起的反应(,)A n x B 的截面测量，可以利用探测器测量剩余核B 的活度来给出B 的数目，从而可以计算得到中子与样品发生核作用的截面，这种方法称为活化法，所测量的反应截面也可以称作活化截面。

2.3.2实验条件
实验的过程一般可以分为两步，首先将制成的样品放在所需测量的中子场中
辐照，然后测量其产物核的活度。

在这个过程中，活化截面的测量归结于中子注量的精确测量和产物核的绝对活度测量。

对于中子注量的测量可以利用绝对测量或相对测量，绝对测量法有金活化片法、裂变电离室法、对应的正比计数管法等，而相对测量方法主要是伴随粒子法。

对产物核的测量，目前高分辨率的高纯锗探测器在产物核的鉴别和特征活性测量的准确性方向都大大优于其他方法，所以，在这类实验中被广泛应用。

2.3.3实验修正
1)与样品大小相关的修正
样品的大小和厚度引起中子注量率在样品中衰减、多次反应所以要修正。

此项修正与样品、几何尺寸、中子能量有关，目前普遍采用的是M-C模拟计算修正。

同时还有就是γ射线在样品中自吸收问题，对于这个问题的修正方法是：测量通过不同厚度的活性，绘制自吸收曲线，然后外推到零厚度得到此项修正系数。

2)与中子源相关的修正
理想的状态下，希望样品放在单能的中子场中辐照，但是因为多种原因导致无法达到该目标，主要存在的问题有：A.源中子被靶材料以及周围物质散射，有可能打到辐照样品上；B.带电粒子与靶的阻止层或者气体靶的窗发生反应产生中子反应；C.在用反应中子源时，为反应的氘会与沉积在靶的阻止层不同深度的氚核发生作用产生中子，这些中子能量比较低；D.在8-13Mev中子能区，目前常用的中子源都伴随有来自破裂反应的低能中子。

对于不同的原因，有不同的修正方法，对于A原因主要利用的蒙特卡洛算法计算进行修正；对于因素B和C主要采用的是不含有中子物质的靶核，在其他条件不变的情况下进行测量作为本底值；对于因素D，需要进行一定的实验进行修正，在必要的时候，需要实验测量样品处中子能谱并对本底中子进行修正。

在许多情况下，也可以利用反应生成的β粒子来确定产物核的数目，对于β粒子的探测，闪烁计数仪是普遍常用的装置。

2.3.4运用范围
活化法的测量条件简单、实验周期相对比较短、精度高，通过这种方法已经获得大量的活化截面数据，为理论模型的检验提供了重要的数据基础。

但是这种方法存在着一定的局限性的：第一，要求产生核必须具有放射性，便于探测器测
量；第二，对于具有相同的产物核而不同的反应道，该种方法是不能分辨出来的。

所以测量中子截面时要根据其局限性有选择性的使用活化法。

三、实验实例—
242241Am(n,γ)Am mg 截面 3.1241242mg Am(n,γ)Am 反应截面简述
3.1.1241Am 衰变简述
241Am 发生中子俘获反应生成基态241m Am 或者是激发态241g Am ，其主要的衰变链如下图3.1。

图3.1
241Am 衰变链示意图 3.1.2常用实验方法
1）活化法
241Am 俘获中子生成242m,g Am 后，在较短的时间内，242g Am 很快衰变成242
Cm ，而242m Am 几乎不衰变。

这时称取部分样品，经放化流程分离提纯出242Cm (锔)，并用α能谱法测得242Cm 的含量，再根据242g Am 的衰变分支比推算出242g Am 的生成量。

将剩余样品保存数年，此时由242g Am 生成的242Cm 已全部衰变成238Pu ，而242m Am 通过递次衰变生成242Cm ，该衰变链处于长期平衡，此时，样品中的242Cm 基本是来自于242m Am ，这时再经放化分离提纯并测量样品的242Cm 含量，即可推算出辐照结束时刻242m Am 的生成量。

由先后两次分别测得的结果可计算反应分支比。

中子能量大于1Mev 的截面测量几乎都是采用活化法，但是其测量时间长、
要求中子源强度大、样品用量多、依赖半衰期和衰变分支比的精确性。

当样品用量较多时，会给样品制备和处理带来一些问题，所以除了热中子能点以外，在其它能点，由于中子源弱，难以采用活化法进行。

2）瞬发γ法
已有的利用瞬发γ法测量技术中，主要使用的全吸收技术和总能量探测器技术。

全吸收技术的特点是所使用的探测器几乎能100%吸收俘获辐射的全部γ射线。

总能量探测器技术的特点是探测器对γ射线的探测效率是与γ射线的能量成正比。

两种技术各有优缺点，全吸收型探测器采用多晶体模块构成，晶体材料为无机闪烁体，具有良好的能量分辨特性，有效的扣除本底事件。

该技术对测量高放射性但样品量少的同位素样品而言是比较理想的选择。

总能量探测器的材料通常为有机闪烁体能量分辨低，光电峰效率几乎为零，因此本底分离很困难，需要仔细考虑并扣除。

只有当同位素样品的中子弹性散射截面要比俘获截面大很多时，该技术测量的优势才比较明显。

在这种情况下，来自样品或周围材料上产生的大量散射中子进入探测器后会产生很高的本底，甚至产生截面的共振结构进而导致共振参数测量不准确。

3.1.3截面测量数据
通过检索EXFOR数据库中相关的实验测量截面数据，绘出不同的评价数据库和不同实验的截面数据图，即图3.2。

同时对不同的权威的实验的实验装置、实验方法等相关描述进行了总结，结果见表3.1。

表3.1 241Am中子俘获EXFOR数据实验情况
由图3.2可以可看出不同的评价数据库的截面数据存在着一定的误差，同样
不同实验因为所采用的实验装备、条件等差异导致最终测量数据差别很大。

在表3.1中对于不同的实验采用的探测器都是闪烁体探测器，这个主要是因为闪烁体探测器的探测效率比较高，可以准确测定中子γ射线的强度。

下文将针对2008年的Jandel实验进行简要介绍。

3.2Jandel实验
3.2.1 DANCE
DANCE坐落于Los Alamos(洛斯阿拉莫斯实验室)中子科学中心，它由160个
BaF晶体组成一个4π几何结构，每一个晶体深15cm，体积约734cm3。

该设2
备利用大立体角可以准确测量中子与241Am中子俘获反应释放出的γ射线，探测效率大于95%。

同时利用
BaF晶体不怕潮解、折射率解决玻璃、使用方便存在，
2
时间分辨率高有利于飞行时间的测量。

目前国际上的全吸收型4π
BaF晶体探测
2
器有：DANCE(Los Alamos)、Karlsruhe 4πBaF2(德国的Institute fűr Kernphysik Hauptabteilung Ingenieurtechnil实验室)、TAC(欧洲核子研究中心n_TOF上的)。

图3.3 DANCE探测器外部结构图
图3.4 TAC 探测装置
3.2.2中子源
实验中所用的中子源是利用的是实验室的质子加速器来完成的，其主要
产生过程示意图见图 3.5。

首先是质子经过质子直线加速器的加速能量达到800Mev 时候，轰击钨靶，发生散裂反应，生成大量的中子，接着经过准直器作用产生具有良好方向性的中子源。

在该装置中可以根据需要，对快中子进行适当慢化，慢化剂为睡。

本实验中中子能量跨度比较大，为252.0010 3.3510ev -⨯⨯。

图3.5 中子源产生装置示意图
3.2.3中子束监测器
在DANCE 探测器上，中子束检测器主要有三个，其信息主要如下表。

表3.2 中子束探测器概况
探测器
工作介质 核反应 N 型硅面垒探测器
6LiF 6Li(n,t)4He 电离室
BF 3+Ar 气体 10B(n,a)7Li 235U 裂变电离室 P10气体 裂变反应
3.2.4241Am 靶
Jandel 实验中所用的241Am 样品量为219g μ，电镀在2.5m μ厚的钛金属箔上，镀层直径为6.35mm ，用带铝层的Mylar(2300/g cm μ)膜覆盖。

最后将做好的241Am 靶放入DANCE 中心进行测量。

样本的活度大约是28MBq ，伴随着α衰变产生的γ射线的能量是59.5kev ，为了不影响测量，将其放在屏蔽物中，外面是由6LiH 构成。

3.2.5实验结果
实验对0.0253ev-320kev 能量的中子做了实验，实验结果如下如下图，并且与ENDF/B-VII.0、JEFF-3.1、JENDL-3.3评价数据库的结果做了对比。

图3.6实验结果与评价数据库结果对比图
在中子能量是0.0253ev 时，测量的截面是66533th b σ=±，相对不确定性为5%，产生的原因6Li 和BF 中子通量监测器中物质的易裂变导致的。

参考文献
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